金屬-有機(jī)框架（Metal organic frameworks,MOFs）材料由金屬離子或金屬簇和有機(jī)配體自組裝而成,具有極高的比表面積和孔隙率、良好的穩(wěn)定性、可調(diào)控的孔道以及靈活的結(jié)構(gòu),被廣泛應(yīng)用于異相催化領(lǐng)域的研究中。MOFs框架中配位不飽和的金屬節(jié)點(diǎn)可作為高效的Lewis酸催化位點(diǎn),有機(jī)配體上可以引入催化活性官能團(tuán),同時(shí),MOFs還可以作為基體封裝客體活性中心（如金屬納米顆粒、小有機(jī)分子和酶）。目前來講,MOF基催化劑設(shè)計(jì)的一個(gè)趨勢是通過將多種活性位點(diǎn)集成到一個(gè)金屬有機(jī)框架中來構(gòu)建多功能催化體系,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)串聯(lián)反應(yīng)的催化。串聯(lián)反應(yīng)是有機(jī)化學(xué)中一種強(qiáng)有力的合成策略,通常為兩個(gè)或兩個(gè)以上的獨(dú)立反應(yīng)連續(xù)進(jìn)行,整個(gè)過程不分離中間產(chǎn)物直到生成最終產(chǎn)物。從綠色化學(xué)的角度來講,串聯(lián)反應(yīng)能夠有效減少化學(xué)溶劑的使用,提高有機(jī)轉(zhuǎn)化步驟的經(jīng)濟(jì)性,從而提高反應(yīng)效率和減少資源消耗。盡管關(guān)于MOF基催化劑的報(bào)道已有很多,但是雙功能活性位點(diǎn)的MOF催化劑應(yīng)用于催化串聯(lián)反應(yīng)的研究還比較少見。本論文通過創(chuàng)新性的研究,設(shè)計(jì)開發(fā)了一種基于MOF的多功能異相催化材料的合成策略,成功地將Pd納米顆粒和Zn^2+... 

【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：90 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

幾種ZIFs的單晶X射線結(jié)構(gòu)圖[28]

ZIF-8催化的Knoevenagel反應(yīng)[32]

第一章緒論5圖1-3三重穿插三維骨架結(jié)構(gòu)的Ni-MOF及其催化CO2環(huán)加成反應(yīng)[33]Figure1-3Ni-MOFwith3-fold-interpenetratedthree-dimensionalframeworkforcycloadditionofCO2[33].1.2.1.2MOFs節(jié)點(diǎn)金屬簇Lewis酸催化（1）雙核輪槳金屬簇Cu2(COO)4以Cu2(COO)4簇為節(jié)點(diǎn)的MOF于1999年首次被Williams課題組報(bào)道出來，并被命名為HKUST-1[34]。單晶結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)，HKUST-1的SBU由兩個(gè)Cu2+和四個(gè)COO-構(gòu)成，形成雙核輪槳金屬簇（圖1-4），輪槳的軸向上被水分子配位，通過加熱除去配位水分子，即可形成不飽和的Cu2+配位點(diǎn)，從而得到Lewis酸催化活性位點(diǎn)。圖1-4HKUST-1的次級(jí)結(jié)構(gòu)單元[34]Figure1-4SecondarybuildingunitforHKUST-1[34].2017年，Bharadwaj課題組[35]在室溫條件下合成了一例三維NbO構(gòu)型多孔MOF，

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]金屬有機(jī)框架材料在CO2化學(xué)固定中的應(yīng)用[J]. 李嘉偉,任顏衛(wèi),江煥峰.  化學(xué)進(jìn)展. 2019(10)
[2]醛酮的不對(duì)稱硅氰化反應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 傅穎,侯博,趙興玲,杜正銀,胡雨來.  有機(jī)化學(xué). 2015(12)
[3]貴金屬催化劑的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 盧雯婷,陳敬超,馮晶,于杰.  稀有金屬材料與工程. 2012(01)



本文編號(hào)：3293529