丙烷氧化脫氫突破了丙烷直接脫氫的動(dòng)力學(xué)平衡限制,采用溫和的CO₂作為氧化劑具有很好的研究前景和工業(yè)前景。眾所周知,二氧化碳作為溫室氣體,導(dǎo)致全球氣溫升高,破壞了全球的生態(tài)平衡。所以,急需尋找有效的辦法來緩解全球變暖的進(jìn)程。氧化鋅被認(rèn)為一種環(huán)境友好型的半導(dǎo)體材料,由于低廉的成本,在丙烷催化脫氫過程中有很好的前景。但是,催化劑表面的氧化鋅活性物容易在催化劑的表面發(fā)生團(tuán)聚,生成較大尺寸的氧化鋅納米團(tuán)簇。然后大顆粒的氧化鋅納米團(tuán)簇表現(xiàn)出較差的丙烷脫氫活性。一般來講,ZSM-5分子篩也由于其低廉的價(jià)格被廣泛使用作為催化劑的載體。ZSM-5負(fù)載型催化劑也被廣泛用于烷烴芳環(huán)化和部分烷烴脫氫,但是由于ZSM-5分子篩載體表面的較強(qiáng)的酸性位,導(dǎo)致C-C鍵的深度裂解,催化劑表面產(chǎn)生大量積碳阻礙了活性位點(diǎn)的暴露,從而產(chǎn)生大量的副產(chǎn)物,導(dǎo)致較差的烷烴脫氫催化效果。本課題旨在通過用改性的不同的ZSM-5載體分別負(fù)載氧化鋅活性來制備氧化鋅負(fù)載的改性ZSM-5分子篩催化劑。我們采取策略是分別通過脫除ZSM-5（300）分子篩中鋁和通過鎂改性ZMS-5（60）從減少分子的酸堿性,然后分別負(fù)載氧化... 

【文章來源】：上海師范大學(xué)上海市

【文章頁(yè)數(shù)】：71 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

中國(guó)丙烯歷年產(chǎn)能、產(chǎn)量、表觀需求量和開工率（萬噸）

上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第三章Zn改性ZSM-5分子篩(300)用于丙烷脫氫31圖3-4xZn/DEZSM-5催化劑的TEM圖:(a)(b)5Zn/DEZSM-5(300);(c)(d)7Zn/DEZSM-5(300);(e)(f)10Zn/DEZSM-5(300).圖3-57Zn/DEZSM-5催化劑的反應(yīng)前后的TEM圖:(a)(b)(c)7Zn/DEZSM-5(300);(d)(e)(f)反應(yīng)后的spent-7Zn/DEZSM-5(300).從圖3-4中我們可以看出經(jīng)過脫鋁處理的分子篩仍然保持較好的形貌，ZSM-5分子篩具有較好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。從圖3-5透射圖中可以看出，經(jīng)過脫鋁處理的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩仍然保持清晰的孔道結(jié)構(gòu)。從BET的結(jié)果可以看出7Zn/DEZSM-5(300)分子篩平均的孔道尺寸為2.97nm。相比之下，反應(yīng)之后的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩催化劑雖然在表面有部分積碳生成，但孔道尺寸只出現(xiàn)了輕微的波動(dòng)，從BET的結(jié)果顯示丙烷脫氫評(píng)價(jià)后的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩催化劑的平均孔徑尺寸為2.96nm,可以看出催化劑較好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第三章Zn改性ZSM-5分子篩(300)用于丙烷脫氫31圖3-4xZn/DEZSM-5催化劑的TEM圖:(a)(b)5Zn/DEZSM-5(300);(c)(d)7Zn/DEZSM-5(300);(e)(f)10Zn/DEZSM-5(300).圖3-57Zn/DEZSM-5催化劑的反應(yīng)前后的TEM圖:(a)(b)(c)7Zn/DEZSM-5(300);(d)(e)(f)反應(yīng)后的spent-7Zn/DEZSM-5(300).從圖3-4中我們可以看出經(jīng)過脫鋁處理的分子篩仍然保持較好的形貌，ZSM-5分子篩具有較好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。從圖3-5透射圖中可以看出，經(jīng)過脫鋁處理的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩仍然保持清晰的孔道結(jié)構(gòu)。從BET的結(jié)果可以看出7Zn/DEZSM-5(300)分子篩平均的孔道尺寸為2.97nm。相比之下，反應(yīng)之后的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩催化劑雖然在表面有部分積碳生成，但孔道尺寸只出現(xiàn)了輕微的波動(dòng)，從BET的結(jié)果顯示丙烷脫氫評(píng)價(jià)后的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩催化劑的平均孔徑尺寸為2.96nm,可以看出催化劑較好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

【參考文獻(xiàn)】：
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