發(fā)布時間：2021-07-04 05:35

　　丙烷氧化脫氫突破了丙烷直接脫氫的動力學平衡限制,采用溫和的CO₂作為氧化劑具有很好的研究前景和工業(yè)前景。眾所周知,二氧化碳作為溫室氣體,導致全球氣溫升高,破壞了全球的生態(tài)平衡。所以,急需尋找有效的辦法來緩解全球變暖的進程。氧化鋅被認為一種環(huán)境友好型的半導體材料,由于低廉的成本,在丙烷催化脫氫過程中有很好的前景。但是,催化劑表面的氧化鋅活性物容易在催化劑的表面發(fā)生團聚,生成較大尺寸的氧化鋅納米團簇。然后大顆粒的氧化鋅納米團簇表現(xiàn)出較差的丙烷脫氫活性。一般來講,ZSM-5分子篩也由于其低廉的價格被廣泛使用作為催化劑的載體。ZSM-5負載型催化劑也被廣泛用于烷烴芳環(huán)化和部分烷烴脫氫,但是由于ZSM-5分子篩載體表面的較強的酸性位,導致C-C鍵的深度裂解,催化劑表面產(chǎn)生大量積碳阻礙了活性位點的暴露,從而產(chǎn)生大量的副產(chǎn)物,導致較差的烷烴脫氫催化效果。本課題旨在通過用改性的不同的ZSM-5載體分別負載氧化鋅活性來制備氧化鋅負載的改性ZSM-5分子篩催化劑。我們采取策略是分別通過脫除ZSM-5（300）分子篩中鋁和通過鎂改性ZMS-5（60）從減少分子的酸堿性,然后分別負載氧化... 

【文章來源】：上海師范大學上海市

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

中國丙烯歷年產(chǎn)能、產(chǎn)量、表觀需求量和開工率（萬噸）

上海師范大學碩士學位論文第三章Zn改性ZSM-5分子篩(300)用于丙烷脫氫31圖3-4xZn/DEZSM-5催化劑的TEM圖:(a)(b)5Zn/DEZSM-5(300);(c)(d)7Zn/DEZSM-5(300);(e)(f)10Zn/DEZSM-5(300).圖3-57Zn/DEZSM-5催化劑的反應前后的TEM圖:(a)(b)(c)7Zn/DEZSM-5(300);(d)(e)(f)反應后的spent-7Zn/DEZSM-5(300).從圖3-4中我們可以看出經(jīng)過脫鋁處理的分子篩仍然保持較好的形貌，ZSM-5分子篩具有較好的結構穩(wěn)定性。從圖3-5透射圖中可以看出，經(jīng)過脫鋁處理的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩仍然保持清晰的孔道結構。從BET的結果可以看出7Zn/DEZSM-5(300)分子篩平均的孔道尺寸為2.97nm。相比之下，反應之后的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩催化劑雖然在表面有部分積碳生成，但孔道尺寸只出現(xiàn)了輕微的波動，從BET的結果顯示丙烷脫氫評價后的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩催化劑的平均孔徑尺寸為2.96nm,可以看出催化劑較好的結構穩(wěn)定性。

上海師范大學碩士學位論文第三章Zn改性ZSM-5分子篩(300)用于丙烷脫氫31圖3-4xZn/DEZSM-5催化劑的TEM圖:(a)(b)5Zn/DEZSM-5(300);(c)(d)7Zn/DEZSM-5(300);(e)(f)10Zn/DEZSM-5(300).圖3-57Zn/DEZSM-5催化劑的反應前后的TEM圖:(a)(b)(c)7Zn/DEZSM-5(300);(d)(e)(f)反應后的spent-7Zn/DEZSM-5(300).從圖3-4中我們可以看出經(jīng)過脫鋁處理的分子篩仍然保持較好的形貌，ZSM-5分子篩具有較好的結構穩(wěn)定性。從圖3-5透射圖中可以看出，經(jīng)過脫鋁處理的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩仍然保持清晰的孔道結構。從BET的結果可以看出7Zn/DEZSM-5(300)分子篩平均的孔道尺寸為2.97nm。相比之下，反應之后的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩催化劑雖然在表面有部分積碳生成，但孔道尺寸只出現(xiàn)了輕微的波動，從BET的結果顯示丙烷脫氫評價后的7Zn/DEZSM-5(300)分子篩催化劑的平均孔徑尺寸為2.96nm,可以看出催化劑較好的結構穩(wěn)定性。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]The effect of Al3+ coordination structure on the propane dehydrogenation activity of Pt/Ga/Al2O3 catalysts[J]. Qinqin Yu,Tie Yu,Hongyu Chen,Guangzong Fang,Xiulian Pan,Xinhe Bao.  Journal of Energy Chemistry. 2020(02)
[2]低碳烷烴催化脫氫制取烯烴的技術研究進展[J]. 王麗博,王振宇,鄭步梅.  天然氣化工（C1化學與化工）. 2019(06)
[3]我國聚丙烯未來需求缺口或將繼續(xù)擴大[J].   乙醛醋酸化工. 2019(11)
[4]新中國天然氣勘探開發(fā)70年來的重大進展[J]. 戴金星,秦勝飛,胡國藝,倪云燕,甘利燈,黃士鵬,洪峰.  石油勘探與開發(fā). 2019(06)
[5]丙烷催化脫氫制丙烯工藝及催化劑的研究進展[J]. 晁念杰,李博,李長明,黃劍鋒.  當代化工. 2019(08)
[6]丙烷催化制備丙烯的研究進展[J]. 涂子傲,王偉建.  化工技術與開發(fā). 2019(07)
[7]今年國內丙烯供應醞釀變局[J]. 文翎.  中國石油企業(yè). 2019(04)
[8]工業(yè)化甲醇制烯烴工藝應用研究進展[J]. 付輝,姜恒,太陽,張彩鳳.  當代化工. 2019(02)
[9]全球天然氣發(fā)展格局及我國天然氣發(fā)展方向分析[J]. 范照偉.  中國礦業(yè). 2018(04)
[10]丙烷脫氫技術或將改變全球丙烯業(yè)[J]. 孫海洋.  中國石油企業(yè). 2018(03)



本文編號：3264147