基于MoS_2摻雜的光催化劑制備及性能研究
發(fā)布時間:2017-04-24 20:08
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【摘要】:如今化石能源逐漸枯竭,人類開始尋找清潔、高效的新能源作為代替。以半導(dǎo)體的光電轉(zhuǎn)化和電荷分離現(xiàn)象為基礎(chǔ)的光催化技術(shù),能有效地將太陽輻射能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能,有著廣闊的經(jīng)濟(jì)前景和重大的研究價值。作為一種窄禁帶半導(dǎo)體,二硫化鉬能有效地將可見光轉(zhuǎn)化為電荷,而且其類似于石墨烯的層狀結(jié)構(gòu)能將光生電荷迅速傳遞出去。因此,二硫化鉬作為一種新型半導(dǎo)體光催化劑得到了相當(dāng)?shù)年P(guān)注。但是,二硫化鉬過于狹窄的禁帶使得其光催化活性非常低,其能帶結(jié)構(gòu)對于實際光催化反應(yīng)的進(jìn)行是不利的。因此,通過將二硫化鉬負(fù)載到其他具有更高催化活性的半導(dǎo)體光催化劑上,制得可見光應(yīng)激的高活性復(fù)合光催化劑,是目前二硫化鉬在光催化應(yīng)用中主要的研究方向;诓煌雽(dǎo)體構(gòu)成異質(zhì)結(jié)后會改變半導(dǎo)體光應(yīng)激過程的現(xiàn)象,本文選擇了硫化鎘和硫化鋅作為二硫化鉬的負(fù)載基底,制得了MoS2-CdS和MoS2-CdS/ZnS兩種光催化劑,并將其應(yīng)用于可見光下催化制取氫氣的反應(yīng)中。內(nèi)容如下:(1)通過預(yù)備實驗,初步摸清了MoS2-CdS的溶劑熱和水熱反應(yīng)過程的規(guī)律。隨后以二水乙酸鎘為鎘源、硫脲為硫源、十六烷基三甲基溴化銨為結(jié)構(gòu)助劑,在水熱條件下制得了具有良好水分散性的硫化鎘納米顆粒;然后以四水仲鉬酸銨為鉬源、硫脲為硫源,在水熱條件下于硫化鎘顆粒上負(fù)載二硫化錮,制得了MoS2-CdS光催化劑產(chǎn)品。通過調(diào)整兩步水熱過程中的各個條件,對整個反應(yīng)流程進(jìn)行了優(yōu)化,探討了MoS2-CdS水熱反應(yīng)中各個因素的影響。結(jié)果表明,MoS2-CdS的催化性能與二硫化鉬的生長狀況密切相關(guān),并且在反應(yīng)時間為21~24小時時間段內(nèi)隨著MoS:的爆發(fā)式生長而急劇變化。(2)以MoS2-CdS光催化劑的制備過程為基礎(chǔ),以二水乙酸鋅作為鋅源,以水熱輔助共沉淀法制得了CdS/ZnS納米粒子。表征結(jié)果表明,所制得的CdS/ZnS納米粒子為硫化鎘和硫化鋅的固溶體。通過二次水熱在該粒子上負(fù)載二硫化鉬,首次制得了MoS2-CdS/ZnS光催化劑。在可見光下催化制取氫氣的反應(yīng)中,MoS2-CdS/ZnS光催化劑產(chǎn)氫活性最高達(dá)到12.30 mmol·h-1·gcat-1,并在多次重復(fù)使用后其性狀和活性沒有絲毫改變,無須作任何處理,展現(xiàn)出了優(yōu)秀的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】:二硫化鉬 硫化鎘 硫化鋅 光催化制氫 可見光
【學(xué)位授予單位】:北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:O643.36;TQ116.2
【目錄】:
- 摘要4-6
- ABSTRACT6-15
- 符號說明15-16
- 第一章 緒論16-26
- 1.1 光催化技術(shù)發(fā)展背景16-17
- 1.2 光催化反應(yīng)機(jī)理17-18
- 1.3 光催化材料18-20
- 1.3.1 能帶結(jié)構(gòu)與光譜響應(yīng)范圍18-19
- 1.3.2 晶體尺寸19
- 1.3.3 晶相、晶體缺陷與晶面暴露19-20
- 1.4 光催化劑的改性20-22
- 1.4.1 貴金屬負(fù)載20-21
- 1.4.2 金屬元素與非金屬元素?fù)诫s21-22
- 1.4.3 半導(dǎo)體結(jié)合22
- 1.5 二硫化鉬22-25
- 1.5.1 二硫化鉬的基本性質(zhì)22-23
- 1.5.2 二硫化鉬光催化劑的制備研究23-24
- 1.5.3 二硫化鉬和硫化鎘的復(fù)合24-25
- 1.6 論文選題的立論、目的和意義25-26
- 第二章 高溫液相法制備MoS_2-CdS光催化劑的嘗試26-36
- 2.1 引言26-27
- 2.2 實驗部分27-30
- 2.2.1 實驗藥品與儀器27-28
- 2.2.2 高溫液相法制備MoS_2-CdS光催化劑28-29
- 2.2.3 光催化制氫活性評價29-30
- 2.2.4 主要表征手段30
- 2.3 高溫液相條件對反應(yīng)體系的影響30-34
- 2.3.1 不同溶劑的影響30-33
- 2.3.2 鉬投料量的影響33-34
- 2.3.3 反應(yīng)溫度的影響34
- 2.3.4 犧牲劑的選用34
- 2.4 對制備方案的反思34-35
- 2.5 本章小結(jié)35-36
- 第三章 兩步水熱法制備MoS_2-CdS光催化劑36-58
- 3.1 引言36-37
- 3.2 實驗部分37-39
- 3.2.1 實驗藥品與儀器37
- 3.2.2 兩步水熱法制備MoS_2-CdS光催化劑37-38
- 3.2.3 光催化制氫活性評價38
- 3.2.4 主要表征手段38-39
- 3.3 表征結(jié)果與討論39-43
- 3.3.1 XRD39-40
- 3.3.2 SEM40-41
- 3.3.3 HRTEM41
- 3.3.4 UV-vis41-43
- 3.4 反應(yīng)條件的影響43-56
- 3.4.1 反應(yīng)條件對硫化鎘制備過程的影響43-50
- 3.4.2 反應(yīng)條件對二硫化鉬負(fù)載過程的影響50-56
- 3.5 本章小結(jié)56-58
- 第四章 新型光催化劑MoS_2-CdS/ZnS的制備及性能研究58-74
- 4.1 引言58-59
- 4.2 實驗部分59-60
- 4.2.1 實驗藥品與儀器59
- 4.2.2 MoS_2-CdS/ZnS光催化劑的制備59-60
- 4.2.3 光催化制氫活性評價60
- 4.3. 表征結(jié)果與討論60-65
- 4.3.1 XRD60-61
- 4.3.2 SEM61-62
- 4.3.3 HRTEM62-64
- 4.3.4 UV-vis64-65
- 4.4 反應(yīng)條件對催化劑活性的影響65-72
- 4.4.1 鉬鋅鎘三者摻雜的意義65-66
- 4.4.2 鋅鎘比對催化劑性能的影響66-68
- 4.4.3 Mo投料量對催化劑活性的影響68-69
- 4.4.4 KOH的引入對催化劑的影響69-70
- 4.4.5 共沉淀法中引入水熱反應(yīng)的意義70-72
- 4.5 本章小結(jié)72-74
- 第五章 結(jié)論74-76
- 參考文獻(xiàn)76-84
- 致謝84-86
- 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文86-88
- 作者和導(dǎo)師簡介88-89
- 附件89-90
【參考文獻(xiàn)】
中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前2條
1 宋也黎;李國偉;晉躍;李長生;;水熱法合成花狀MoS_2納米粉及其摩擦學(xué)性能[J];機(jī)械工程材料;2011年06期
2 韓世同,習(xí)海玲,史瑞雪,付賢智,王緒緒;半導(dǎo)體光催化研究進(jìn)展與展望[J];化學(xué)物理學(xué)報;2003年05期
本文關(guān)鍵詞:基于MoS_2摻雜的光催化劑制備及性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
,本文編號:324867
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