發(fā)布時間：2021-06-23 13:40

　　用光實現(xiàn)原子尺度空間分辨一直是納米光子學(xué)領(lǐng)域追求的終極目標(biāo)之一,盡管這一目標(biāo)由于衍射極限的制約曾被認(rèn)為是遙不可及的�；趻呙杼结橈@微術(shù)的針尖增強(qiáng)熒光和拉曼光譜技術(shù)的出現(xiàn)點燃了實現(xiàn)這一目標(biāo)的希望�？臻g分辨率的極限不再受制于衍射極限,而是取決于實現(xiàn)探針下光場空間局域化的能力。當(dāng)探針的尺寸和針尖與分子的距離減少時,光場的局域性會迅速增加。近期,針尖增強(qiáng)拉曼散射技術(shù)已經(jīng)實現(xiàn)了亞納米的空間分辨能力,那么這項技術(shù)的下一個挑戰(zhàn)便是去探索它的分辨率極限以及如何去利用這項技術(shù)的優(yōu)勢。而與針尖增強(qiáng)拉曼散射技術(shù)中光散射過程不同,由于熒光在非�？拷饘贂r會發(fā)生淬滅效應(yīng),所以埃級分辨的針尖增強(qiáng)光致熒光成像尚未見報道,近場熒光成像的這一夢想目標(biāo)還有待實現(xiàn)。在本論文的工作中,我們通過調(diào)控納腔等離激元場的局域增強(qiáng)特性,不僅成功將單分子拉曼成像的空間分辨率推進(jìn)到1.5 A的單個化學(xué)鍵水平,并據(jù)此發(fā)展出一種新的分子結(jié)構(gòu)重構(gòu)方法—“掃描拉曼埃分辨顯微術(shù)”,而且結(jié)合分子電子態(tài)的脫耦合調(diào)控,實現(xiàn)了亞納米（8 A）分辨的單分子光致發(fā)光成像,為在原子尺度上展現(xiàn)物質(zhì)結(jié)構(gòu)、揭示光與物質(zhì)相互作用本質(zhì)提供了新的技術(shù)手段。論文分為以下四個部... 

【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：120 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．４量子隧穿原理ｓ??隧道結(jié)的電流與針尖和樣品的距離有以下關(guān)系：??

?第一章緒論???排列成圍欄，觀察到電子駐波現(xiàn)象７。另一方面，ＳＴＭ不僅可以操縱原子，還可??以操縱分子。２００５年，Ｈｏｕ等人利用高能量的電子將ＣｏＰｃ分子的每個瓣上的２??個Ｈ原子打掉，對單個分子進(jìn)行“化學(xué)手術(shù)”８。２０１６年，Ｄｏｎｇ等人利用針尖將??ＮａＣｌ上的兩個單獨(dú)的ＺｎＰｃ分子構(gòu)筑成兩聚體結(jié)構(gòu)，成功觀察到偶極耦合相互作??用９??ｃ??ｄ???ＢＨ??？?ＭＢＳ！??圖１．５?ＳＴＭ操縱原子與分子６??１．１．２掃描隧道顯微鏡電子譜學(xué)測量??ＳＴＭ不僅能夠提供高分辨的空間信息，還可以提供高能量分辨的電子譜學(xué)??信息。其中最常用到的是也／狀譜和譜，前者稱為掃描隧道譜（Ｓｃａｎｎｉｎｇ??ｔｕｎｎｅｌｉｎｇ?ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，?ＳＴＳ?），后者則稱為非彈性隧穿譜（Ｉｎｅｌａｓｔｉｃ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ??ｔｕｎｎｅｌｉｎｇ?ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，?ＩＥＴＳ）。譜一般是用來探測樣品的局域態(tài)密度信息。??當(dāng)對公式１．１進(jìn)行求導(dǎo)時，可以獲知沿７ｒｆＦ與樣品和針尖的態(tài)密度成正比。假設(shè)??在我們感興趣的能量區(qū)間，針尖沒有明顯的態(tài)密度分布，那么我們一般認(rèn)為汾／ｄＦ??中測到的態(tài)密度是與樣品有關(guān)的。如圖１．６所示，當(dāng)針尖費(fèi)米面與樣品的某個態(tài)??在能量上是齊平的，即針尖的電子可以彈性隧穿到樣品的這個態(tài)中，導(dǎo)致隧穿電??流増大，在沿沒Ｆ譜中的這個能量處就會出現(xiàn)一個峰，也就是這個能量位置樣品??出現(xiàn)一個態(tài)。一般情況下，沿／ＪＦ譜可以通過對Ｊ／Ｆ曲線進(jìn)行數(shù)值微分獲得或者??通過鎖相放大技術(shù)獲得。后者是通過在樣品偏壓Ｋ上加入一個很小的交流偏壓??調(diào)制＆Ｃ０Ｓ如／），然后再測量變化的電流調(diào)制信號５。加入調(diào)

?第一章緒論???我們可以發(fā)現(xiàn)頻率為必的那一項是正比于沿／ＪＫ的。這個結(jié)論只有在以??及／（Ｆ）曲線足夠平滑時才成立。能量分辨率Ｆ＆應(yīng)該不超過ｆｅｒ，典型值一般在幾??百／／Ｋ左右。運(yùn)用鎖相技術(shù)的優(yōu)勢是它可以選擇０使之不在機(jī)械振動或電噪音??的頻率范圍內(nèi)，顯著增強(qiáng)測量的靈敏度。??Ｅ?４?“??＾Ｆ，ｔｉｐ?－?ｃｆｙ??／?ｔ?Ｍａｎｉｐｌｅ??１?？?（?ｅＶ??＼?１?ｔ?＾Ｆ．ｓａｍｐｌｅ??Ｔｉｐ?Ｓａｍｐｌｅ??圖１．６ｒｆ／／＜／Ｆ原理示意圖??Ｗ／ｄ戶譜是根據(jù)電子的非彈性隧穿原理得到的，它可以用來測量分子的振動??信息１Ｑ。原理如圖１．７所示，當(dāng)電子從樣品或針尖的某一側(cè)隧穿到另一側(cè)時，雖??然絕大多數(shù)電子以彈性隧穿的方式進(jìn)行，即沒有損失能量的方式，但是還是有很??小一部分電子以非彈性隧穿的方式進(jìn)行隧穿，它們損失的能量用來激發(fā)分子的振??動。土７／ｙｐ譜同樣可以對沿／狀求導(dǎo)獲得，或利用鎖相放大技術(shù)來獲得，與沿／狀??譜測量一次諧振信號不同的是，譜測量的是二次諧振信號。??ＳＴＭ－ＩＥＴＳ??Ｉ??ｅｌａｓｔｉｃ??－ｆＷｅ?＊?ｉｎｅｉａｓｔｉｃ??ＩＷｅ?Ｖ???Ｖ??／—??Ｅｆ?，?，??｝?＾?ｅｖ?－ＩＷｅ?ｆＷｅ?ｖ??Ｊｍ??Ｔｉｐ?Ｍｅｔａ！??Ｖａｃｕｕｍ?ｄＶ２??？ｒｗｅ?ｉ??ｆ?ｒｗｅ?Ｖ??圖１．７ＩＥＴＳ原理示意圖１０??５??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Visually constructing the chemical structure of a single molecule by scanning Raman picoscopy[J]. Yao Zhang,Ben Yang,Atif Ghafoor,Yang Zhang,Yu-Fan Zhang,Rui-Pu Wang,Jin-Long Yang,Yi Luo,Zhen-Chao Dong,J.G.Hou.  National Science Review. 2019(06)



本文編號：3245038