一類新型靜電復(fù)合型分子催化劑的合成、表征及對(duì)3-甲基-2-丁烯-1-醇的環(huán)氧化催化性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-06-10 18:31
環(huán)氧化物作為有機(jī)反應(yīng)的重要中間體,在工業(yè)上被廣泛用作生產(chǎn)環(huán)氧樹脂、香料、增塑劑、藥物等的合成原料.為了得到更高效的環(huán)氧化反應(yīng)分子催化劑,本文設(shè)計(jì)、制備和表征了兩種結(jié)構(gòu)相似的新型靜電復(fù)合型分子催化劑,2,2’聯(lián)咪唑-Cu(Ⅱ)配合物/十鎢酸鹽靜電復(fù)合型分子催化劑,{[Cu(H2biim)2(DMF)]2[W10O32]·8DMF(1),{[Cu(H2biim)3](NBu4)2[W10O32]·6DMF (2).利用該類化合物為催化劑的3-甲基-2-丁烯-1-醇的環(huán)氧化催化反應(yīng)研究表明,復(fù)合后的催化劑分子比單一前驅(qū)體表現(xiàn)出更高的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性,且分子結(jié)構(gòu)的細(xì)微差別也對(duì)催化反應(yīng)產(chǎn)生了顯著的影響,并初步研究了化合物1的催化反應(yīng)機(jī)理.
【文章來源】:昆明理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2020,45(02)北大核心
【文章頁數(shù)】:9 頁
【部分圖文】:
化合物1(a)和化合物2(b)的晶體結(jié)構(gòu)圖, 其中[W10O32]4- 陰離子部分用多面體形式表示,
化合物1(a)和化合物2(b)的粉末XRD衍射圖
在氬氣氣氛下對(duì)化合物1和化合物2進(jìn)行TGA表征,測定溫度為40~600℃,以10℃/min的升溫速度,測定熱重(TGA)曲線(圖3(a)和(b)).化合物1和化合物2在100℃內(nèi)都沒有失重,說明在化合物1和化合物2中不存在結(jié)晶水.在化合物1升溫失重過程中,在100~400℃內(nèi)存在3步失重,沒有明顯的界限,可以認(rèn)為失去了8個(gè)游離的DMF溶劑分子以及2個(gè)配位的DMF分子,理論失重是19.51%,實(shí)際為19.89%.化合物2與化合物1結(jié)構(gòu)相似,在升溫失重的過程中,在100~450℃內(nèi),存在4步失重,沒有明顯的界限,可以認(rèn)為失去了6個(gè)游離的DMF溶劑分子以及2個(gè)TBA陽離子,理論失重是24.67%,實(shí)際為25.78%,基本相符.2.3 3-甲基-2-丁烯-1-醇的催化環(huán)氧化反應(yīng)研究
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]多金屬氧酸鹽催化烯烴環(huán)氧化研究進(jìn)展[J]. 呂迎,高爽. 分子科學(xué)學(xué)報(bào). 2017(05)
[2]過氧化氫環(huán)氧化丙烯制環(huán)氧丙烷的研究新進(jìn)展[J]. 史春風(fēng),朱斌,林民,龍軍. 現(xiàn)代化工. 2007(09)
[3]雜多化合物催化過氧化氫氧化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 李麗,彭軍,張龍. 精細(xì)化工中間體. 2006(05)
[4]鈦酸鹽功能材料的研究與應(yīng)用[J]. 馮秀麗,王公應(yīng),邱發(fā)禮. 化學(xué)進(jìn)展. 2005(06)
[5]雜多酸催化烯烴環(huán)氧化的研究進(jìn)展[J]. 安穎,張萬東,李忠波,齊欣. 化學(xué)工業(yè)與工程. 2005(04)
[6]芬頓(Fenton)試劑的歷史與應(yīng)用[J]. 趙啟文,劉巖. 化學(xué)世界. 2005(05)
[7]環(huán)境友好催化氧化研究進(jìn)展[J]. 童金輝,李臻,夏春谷. 化學(xué)進(jìn)展. 2005(01)
[8]用十聚鎢酸季銨鹽催化過氧化氫氧化環(huán)己烯為己二酸[J]. 郭明林. 分子催化. 2003(05)
[9]綠色氧化劑過氧化氫[J]. 林道漢,許紹權(quán). 化學(xué)教育. 2000(10)
[10]不同金屬離子存在下雙氧水對(duì)難降解有機(jī)物的催化氧化[J]. 謝光炎,肖錦. 化工環(huán)保. 1999(04)
本文編號(hào):3222904
【文章來源】:昆明理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2020,45(02)北大核心
【文章頁數(shù)】:9 頁
【部分圖文】:
化合物1(a)和化合物2(b)的晶體結(jié)構(gòu)圖, 其中[W10O32]4- 陰離子部分用多面體形式表示,
化合物1(a)和化合物2(b)的粉末XRD衍射圖
在氬氣氣氛下對(duì)化合物1和化合物2進(jìn)行TGA表征,測定溫度為40~600℃,以10℃/min的升溫速度,測定熱重(TGA)曲線(圖3(a)和(b)).化合物1和化合物2在100℃內(nèi)都沒有失重,說明在化合物1和化合物2中不存在結(jié)晶水.在化合物1升溫失重過程中,在100~400℃內(nèi)存在3步失重,沒有明顯的界限,可以認(rèn)為失去了8個(gè)游離的DMF溶劑分子以及2個(gè)配位的DMF分子,理論失重是19.51%,實(shí)際為19.89%.化合物2與化合物1結(jié)構(gòu)相似,在升溫失重的過程中,在100~450℃內(nèi),存在4步失重,沒有明顯的界限,可以認(rèn)為失去了6個(gè)游離的DMF溶劑分子以及2個(gè)TBA陽離子,理論失重是24.67%,實(shí)際為25.78%,基本相符.2.3 3-甲基-2-丁烯-1-醇的催化環(huán)氧化反應(yīng)研究
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]多金屬氧酸鹽催化烯烴環(huán)氧化研究進(jìn)展[J]. 呂迎,高爽. 分子科學(xué)學(xué)報(bào). 2017(05)
[2]過氧化氫環(huán)氧化丙烯制環(huán)氧丙烷的研究新進(jìn)展[J]. 史春風(fēng),朱斌,林民,龍軍. 現(xiàn)代化工. 2007(09)
[3]雜多化合物催化過氧化氫氧化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 李麗,彭軍,張龍. 精細(xì)化工中間體. 2006(05)
[4]鈦酸鹽功能材料的研究與應(yīng)用[J]. 馮秀麗,王公應(yīng),邱發(fā)禮. 化學(xué)進(jìn)展. 2005(06)
[5]雜多酸催化烯烴環(huán)氧化的研究進(jìn)展[J]. 安穎,張萬東,李忠波,齊欣. 化學(xué)工業(yè)與工程. 2005(04)
[6]芬頓(Fenton)試劑的歷史與應(yīng)用[J]. 趙啟文,劉巖. 化學(xué)世界. 2005(05)
[7]環(huán)境友好催化氧化研究進(jìn)展[J]. 童金輝,李臻,夏春谷. 化學(xué)進(jìn)展. 2005(01)
[8]用十聚鎢酸季銨鹽催化過氧化氫氧化環(huán)己烯為己二酸[J]. 郭明林. 分子催化. 2003(05)
[9]綠色氧化劑過氧化氫[J]. 林道漢,許紹權(quán). 化學(xué)教育. 2000(10)
[10]不同金屬離子存在下雙氧水對(duì)難降解有機(jī)物的催化氧化[J]. 謝光炎,肖錦. 化工環(huán)保. 1999(04)
本文編號(hào):3222904
本文鏈接:http://sikaile.net/kejilunwen/huaxue/3222904.html
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