金屬有機(jī)骨架（Metal-organic frameworks,MOFs）是由金屬離子/團(tuán)簇和有機(jī)配體組裝而成的具有規(guī)則孔道的多孔材料。由于其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),近年來(lái)在催化領(lǐng)域受到了廣泛的關(guān)注。但是大部分MOFs的催化活性位少、電導(dǎo)性差、化學(xué)穩(wěn)定性差,這些缺點(diǎn)極大地限制了其實(shí)際催化應(yīng)用。因此,將MOFs轉(zhuǎn)化為金屬化合物、碳基材料或它們的復(fù)合材料是解決這些問(wèn)題的有效途徑。本論文主要以CO的活化轉(zhuǎn)化為研究對(duì)象,以具有特定結(jié)構(gòu)的MOFs為犧牲模板,制備了一系列具有新穎結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的MOFs衍生過(guò)渡金屬氧化物/碳基材料,并研究了其結(jié)構(gòu)性質(zhì)與催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系,并對(duì)MOFs基材料催化CO活化轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討。論文的主要研究?jī)?nèi)容與結(jié)果如下:通過(guò)結(jié)構(gòu)調(diào)控制備高效、穩(wěn)定和廉價(jià)的CO氧化催化劑是一種理想的方法,但仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。以ZIF-67@SiO2為前驅(qū)體,通過(guò)還原-氧化兩步熱解法制備了H-Co3O4@Co3O4@SiO2（35）-250納米反應(yīng)器。該催化劑不僅具有中空的Co3O4納米粒子、抗燒結(jié)的外殼和易傳質(zhì)的多孔結(jié)構(gòu),而且具有高效的氧移動(dòng)能力和豐富的氧空位。H-Co3O4@Co3... 

【文章來(lái)源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：156 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 MOFs材料
    1.2 MOFs衍生材料
        1.2.1 MOFs衍生多孔碳基材料
        1.2.2 MOFs衍生空心材料
    1.3 CO氧化反應(yīng)
        1.3.1 核殼結(jié)構(gòu)的貴金屬催化劑
        1.3.2 核殼結(jié)構(gòu)的過(guò)渡金屬氧化物催化劑
    1.4 雙功能催化劑催化CO氫化制備芳烴
        1.4.1 烯烴作為中間產(chǎn)物
        1.4.2 甲醇/二甲醚作為中間產(chǎn)物
    1.5 本論文的研究?jī)?nèi)容及創(chuàng)新之處
        1.5.1 主要研究?jī)?nèi)容
        1.5.2 本論文的創(chuàng)新之處
第二章 中空Co_3O_4@Co_3O_4@SiO_2納米反應(yīng)器的制備及其CO氧化性能研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)氣體
        2.2.3 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.2.4 催化劑的制備
        2.2.5 催化劑的表征
        2.2.6 CO氧化性能評(píng)價(jià)與計(jì)算方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 ZIF-67@SiO_2前驅(qū)體的制備與表征
        2.3.2 H-Co_3O_4@Co_3O_4@SiO_2納米反應(yīng)器的制備與表征
        2.3.3 催化CO氧化性能測(cè)試
    2.4 本章小結(jié)
第三章 MOFs衍生三維鏤空金屬氧化物/碳基材料的設(shè)計(jì)及制備
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)試劑
        3.2.3 實(shí)驗(yàn)氣體
        3.2.4 材料的制備
        3.2.5 材料的表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 MTV-UiO-66(ZnZr)材料的制備與表征
        3.3.2 HO-ZnZrO@C材料的制備與表征
        3.3.3 制備三維鏤空結(jié)構(gòu)的通用性研究
    3.4 本章小結(jié)
第四章 HO-ZnZrO@C/H-ZSM-5串聯(lián)催化CO氫化性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)氣體
        4.2.3 實(shí)驗(yàn)儀器
        4.2.4 催化劑的制備
        4.2.5 催化劑的表征
        4.2.6 催化CO氫化性能評(píng)價(jià)及計(jì)算方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 CO氫化制備芳烴性能測(cè)試
        4.3.2 催化CO加氫制備芳烴的反應(yīng)機(jī)理
    4.4 本章小結(jié)
總結(jié)與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件



本文編號(hào)：3205281