結(jié)合熒光成像技術(shù)的熒光傳感原理與方法在生物檢測、環(huán)境分析和醫(yī)學(xué)診斷等領(lǐng)域中的應(yīng)用越來越廣泛。近紅外探針結(jié)構(gòu)的設(shè)計,可視化比率熒光探針的構(gòu)建,靈敏的熒光顏色區(qū)間變化等元素的引入,增強了熒光探針靈敏度的同時,拓寬了應(yīng)用范圍。本文以氣體信號分子（CO,SO₂）和酸堿度（pH）等的快速敏感檢測為目標(biāo),通過合成功能化的有機分子,發(fā)展反應(yīng)型的目標(biāo)物識別原理,結(jié)合具有發(fā)光性能的納米材料,在響應(yīng)速率、檢測靈敏度、信號輸出可視化等方面進行了改進。本論文的主要研究內(nèi)容如下:（1）結(jié)合CO與環(huán)鈀配合物的特異性羰基化反應(yīng)與鈀的重原子電子效應(yīng),設(shè)計了針對CO氣體以及內(nèi)源性CO的熒光增強型檢測方法。通過將環(huán)鈀配合物修飾在苯并咪唑結(jié)構(gòu)上制備了無熒光的探針結(jié)構(gòu),并通過引入羧基基團提高水溶性。當(dāng)CO加入后,由于CO與環(huán)鈀配合物發(fā)生羰基化反應(yīng),鈀配合物結(jié)構(gòu)被質(zhì)解,釋放出發(fā)熒光的苯并咪唑配體結(jié)構(gòu),熒光恢復(fù)。該探針與CO的特異性反應(yīng),在其它氣體信號分子,活性氮氧化合物存在時具有優(yōu)良的選擇性,檢測限達到0.06 μM。該熒光增強型的探針不僅可以用于識別溶液中的CO氣體,還可以對外源性（供體提供）和內(nèi)源性（... 

【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：122 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 熒光探針的組成
    1.2 熒光探針的識別原理
        1.2.1 分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移(ICT)
        1.2.2 光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移(PET)
        1.2.3 激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移(ESIPT)
        1.2.4 熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)
        1.2.5 聚集誘導(dǎo)發(fā)光(AIE)
        1.2.6 C=N異構(gòu)化
        1.2.7 通鍵能量轉(zhuǎn)移(TBET)
        1.2.8 激發(fā)態(tài)復(fù)合物/激發(fā)態(tài)締合物(Excimer Formation)
    1.3 細(xì)胞內(nèi)的一氧化碳(CO)探針
        1.3.1 基于血紅蛋白基因編碼的CO探針
        1.3.2 鈀調(diào)控羰基化反應(yīng)的CO探針
        1.3.3 Pd~0調(diào)節(jié)Tsuji-Trost反應(yīng)的CO探針
        1.3.4 釕配合物的CO探針
        1.3.5 鈀催化氨基取代芳基碘的CO探針
    1.4 細(xì)胞內(nèi)的二氧化硫及其衍生物(SO_3~(2-)/HSO_3~-)探針
        1.4.1 親核加成反應(yīng)的SO_2 (SO_3~(2-)/HSO_3~-)探針
        1.4.2 乙酰丙酸去保護的SO_2(SO_3~(2-)/HSO_3~-)探針
        1.4.3 偶氮基加成的SO_2(SO_3~(2-)/HSO_3~-)探針
        1.4.4 與氨基形成電荷轉(zhuǎn)移配合物的SO_2探針
    1.5 細(xì)胞內(nèi)pH值探針
        1.5.1 基于熒光素結(jié)構(gòu)的pH探針
        1.5.2 基于花菁結(jié)構(gòu)的pH探針
        1.5.3 基于納米材料的pH探針
    1.6. 本文選題及主要研究內(nèi)容
    參考文獻
第2章 環(huán)鈀配合物的熒光增強型探針對一氧化碳的靈敏檢測
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗材料
        2.2.2 4-(1H-benzo[d]imidazol-2-yl)benzoic acid (BBA)的合成
        2.2.3 合成探針HFCO-1
        2.2.4 探針HFCO-1對CO的選擇性
        2.2.5 BBA和HFCO-1量子產(chǎn)率的測量
        2.2.6 細(xì)胞毒性實驗
        2.2.7 細(xì)胞中外源性CO的熒光成像
        2.2.8 細(xì)胞中內(nèi)源性CO的熒光成像
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 探針HFCO-1的合成及其表征
        2.3.2 探針HFCO-1的光譜特征及其對CO的光譜響應(yīng)
        2.3.3 探針HFCO-1對CO的熒光定量分析
        2.3.4 探針HFCO-1對CO的選擇性
        2.3.5 探針HFCO-1對CO的響應(yīng)機理
        2.3.6 探針HFCO-1對外源性和內(nèi)源性CO的細(xì)胞成像研究
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第3章 納米有機復(fù)合比率熒光探針對二氧化硫及其衍生物的靈敏檢測
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 原料及規(guī)格
        3.2.2 合成2,3,3-三甲基-1-(3-丙磺酸內(nèi)酯)-3H吲哚
        3.2.3 合成有機分子DPS
        3.2.4 制備己二胺修飾的發(fā)光氧化石墨烯(Hex-FGO)
        3.2.5 納米有機復(fù)合探針(Hex-FGO-DPS)體外檢測亞硫酸氫根
        3.2.6 共聚焦熒光成像
        3.2.7 氣體檢測過程
        3.2.8 儀器
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 DPS的合成方法及其對亞硫酸氫根的響應(yīng)
        3.3.2 比率熒光探針Hex-FGO-DPS的構(gòu)建
        3.3.3 比率熒光探針Hex-FGO-DPS對亞硫酸氫根的熒光響應(yīng)
        3.3.4 比率熒光探針Hex-FGO-DPS對亞硫酸氫根的選擇性
        3.3.5 細(xì)胞中亞硫酸氫根的比率熒光成像研究
        3.3.6 Hex-FGO-DPS對SO_2氣體的響應(yīng)
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第4章 可逆的近紅外熒光探針對水中和細(xì)胞中pH值的檢測
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 原料及規(guī)格
        4.2.2 儀器與方法
        4.2.3 合成三醛基甲烷(triformyl methane)
        4.2.4 合成Cy-A
        4.2.5 合成Cy-H
        4.2.6 量子產(chǎn)率的計算
        4.2.7 pKa值的計算
        4.2.8 MTT實驗
        4.2.9 細(xì)胞中不同pH值成像
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Cy-H的表征與光譜特征
        4.3.2 Cy-H的吸收光譜與熒光光譜對pH值的響應(yīng)
        4.3.3 Cy-H的對pH值的可逆響應(yīng)與選擇性
        4.3.4 細(xì)胞成像
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第5章 銅離子調(diào)控的金團簇用于青霉胺的熒光增強檢測
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 原料
        5.2.2 金團簇(MUA-AuNCs)的制備
        5.2.3 金團簇的表征
        5.2.4 探針對青霉胺熒光響應(yīng)的測量
        5.2.5 實際樣品中青霉胺的測量
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 MUA-AuNCs的制備
        5.3.2 MUA-AuNCs的表征
        5.3.3 銅離子對MUA-AuNCs熒光的猝滅
        5.3.4 MUA-AuNCs-Copper復(fù)合物對青霉胺的檢測原理
        5.3.5 復(fù)合探針對青霉胺的熒光增強型響應(yīng)
        5.3.6 復(fù)合探針對青霉胺的選擇性
        5.3.7 實際樣品中青霉胺的檢測
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第6章 全文總結(jié)與展望
    6.1 全文總結(jié)
    6.2 展望
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果



本文編號：3197739