低溫SCR反應動力學研究
發(fā)布時間:2017-04-20 20:25
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【摘要】: 氨/尿素選擇性催化還原(SCR)是世界公認最有前景的減少機動車NOx排放方法之一。柴油機排放法規(guī)的日趨嚴格,使得提高低溫工況下NOx的轉化效率已經成為目前的研究方向。 本文以NH3為還原劑,以顆粒狀V2O5-WO3/TiO2催化劑為研究對象,利用固定床催化反應器研究了低溫時操作條件和反應氣體組分對催化劑活性的影響,確定了控制反應速率的因素。接著結合TPD和TRM催化劑表征技術,對SCR催化劑進行了瞬態(tài)動力學研究,探討了催化反應機理。最后建立了催化器的數學模型,估算反應速率常數。 低溫時,催化劑的活性隨著空速的增大而減;接觸時間分析表明,表面反應為速率控制步驟;O2濃度提高,催化劑的活性增加;H2O會對NO轉化率產生一定的抑制作用;SO2的存在提高了催化劑的活性。 V2O5-WO3/ZiO2催化劑瞬態(tài)動力學分析結果表明:NH3強烈吸附到催化劑的表面上,且隨著溫度升高,NH3吸附量減少,NO未發(fā)生吸附現象,即認為SCR反應遵循Eley-Rideal機理。催化劑表面存在“臨界”NH3覆蓋度,當NH3覆蓋度小于“臨界”NH3覆蓋度時,SCR反應速率依賴于催化劑表面的NH3濃度;當NH3覆蓋度大于“臨界”NH3覆蓋度時,SCR反應速率與催化劑表面NH3覆蓋度無關;谏鲜龇治鎏岢鯲2O5-WO3/TiO2催化劑上NH3-SCR反應可能遵循的反應路徑,推導了NO反應速率方程。 本文最后建立了催化器單通道一維瞬態(tài)動力學模型,估算得到動力學模型的參數,并對其驗證,模擬結果與試驗結果吻合較好。該模型可以用于預測發(fā)動機不同工況的NOx排放水平,為還原劑控制策略的制定提供指導。
【關鍵詞】:低溫 NO SCR 機理
【學位授予單位】:武漢理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2010
【分類號】:O643.12
【目錄】:
- 摘要4-5
- Abstract5-9
- 第1章 緒論9-19
- 1.1 研究背景9-10
- 1.2 SCR技術研究現狀10-16
- 1.2.1 SCR催化劑研究10-11
- 1.2.2 SCR反應動力學研究11-12
- 1.2.3 反應機理研究12-15
- 1.2.4 模擬研究現狀15-16
- 1.3 研究目的及意義16-18
- 1.4 主要研究內容18-19
- 第2章 催化劑活性影響因素試驗研究19-32
- 2.1 試驗裝置19-25
- 2.1.1 氣源單元21
- 2.1.2 質量流量控制器(MFC)21-23
- 2.1.3 泵及汽化室裝置23
- 2.1.4 溫控爐及反應器裝置23-24
- 2.1.5 測量分析裝置24-25
- 2.2 試驗條件25
- 2.3 催化劑的評價指標25-26
- 2.4 試驗結果分析26-31
- 2.4.1 空速對NO轉化率的影響26-27
- 2.4.2 接觸時間對NO轉化率的影響27-28
- 2.4.3 溫度及O_2對NO轉化率的影響28-29
- 2.4.4 H_2O對NO轉化率的影響29-30
- 2.4.5 SO_2對NO轉化率的影響30-31
- 2.5 本章小結31-32
- 第3章 NH_3低溫催化還原NO反應的機理研究32-43
- 3.1 試驗設計32-33
- 3.1.1 反應物瞬態(tài)吸附-解吸附動力學試驗32-33
- 3.1.2 NH_3+NO SCR反應的瞬態(tài)動力學試驗33
- 3.2 試驗裝置及試驗條件33
- 3.3 結果與分析33-38
- 3.3.1 反應物瞬態(tài)吸附-解吸附性能33-36
- 3.3.2 SCR反應的瞬態(tài)動力學36-38
- 3.4 低溫SCR反應路徑推測38-39
- 3.5 NO反應速率方程推導39-41
- 3.6 本章小結41-43
- 第4章 SCR反應器建模與仿真43-57
- 4.1 SCR反應過程43-44
- 4.2 NH_3-SCR化學反應44-46
- 4.3 SCR反應器模型46-53
- 4.3.1 模型的基本假設46
- 4.3.2 數學模型46-50
- 4.3.3 模型求解方法和參數估計方法50-52
- 4.3.4 模型的邊界條件52-53
- 4.4 仿真結果分析53-55
- 4.4.1 利用模型標定動力學參數53-55
- 4.4.2 NH_3臨界覆蓋度的影響55
- 4.5 本章小結55-57
- 第5章 總結與展望57-59
- 5.1 總結57-58
- 5.2 展望58-59
- 參考文獻59-63
- 致謝63-64
- 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文64
【引證文獻】
中國期刊全文數據庫 前1條
1 王艷娟;;概述柴油車大氣污染物的生成控制[J];民營科技;2013年01期
中國碩士學位論文全文數據庫 前4條
1 汪立志;柴油機Urea-SCR系統(tǒng)控制模型的設計與仿真研究[D];武漢理工大學;2011年
2 李世用;船用柴油機Urea-SCR系統(tǒng)仿真與優(yōu)化設計[D];大連海事大學;2012年
3 李兵;柴油機Urea-SCR供給系統(tǒng)的設計與優(yōu)化[D];武漢理工大學;2012年
4 黃萍;MnO_x/Al-SBA-15低溫選擇性催化還原垃圾焚燒煙氣中NO_x的研究[D];華南理工大學;2012年
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本文編號:319474
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