半導體光催化是一種高效、綠色和有前景的用于解決環(huán)境污染和能源危機的新技術。它可以利用太陽能來光催化分解水制氫、降解有害污染物、選擇性轉化有機物、還原二氧化碳為碳氫燃料和光催化固氮等。開發(fā)高效的光催化劑是目前光催化領域的研究核心。鹵氧化鉍（BiOX;X=Cl,Br,I）光催化劑是目前最被廣泛研究的光催化劑之一。通過提高BiOX中鉍含量可得到具有類似層狀結構和導帶底位置更高的富鉍鹵氧鉍（Bi_xO_yX_z）光催化劑,是一類極具潛力的新型光催化材料,對其進行深度研究是很有必要的。目前光催化反應主要研究電荷光催化,激子光催化長期被忽視,而了解激子在光催化過程中的作用對理解光催化機理具有重要作用。本論文選擇Bi_xO_yX_z為研究對象,從空心形貌、摻雜和表面氧空位構筑的角度來調(diào)控Bi_xO_yX_z的電荷分離和激子生成,詳細研究形貌和缺陷結構對催化劑光生物種行為和光催化性能的影響規(guī)律。以乙二醇和乙醇為溶劑構筑含表面... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：154 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 課題背景及研究目的與意義
    1.2 光催化反應
        1.2.1 半導體光催化機理研究
        1.2.2 半導體光催化材料的分類
    1.3 二維層狀BiOX光催化劑研究現(xiàn)狀
        1.3.1 BiOX光催化劑的晶面研究
        1.3.2 BiOX光催化劑的形貌調(diào)控
        1.3.3 BiOX光催化劑的厚度超薄化研究
        1.3.4 BiOX光催化劑的缺陷研究
        1.3.5 BiOX光催化劑的應用潛力和局限
    1.4 富鉍BiOX(Bi_xO_yX_z)光催化劑及其研究進展
        1.4.1 Bi_xO_yX_z光催化劑的制備方法
        1.4.2 Bi_xO_yX_z光催化劑的應用領域
        1.4.3 Bi_xO_yX_z光催化劑的改性手段
    1.5 本文的主要研究內(nèi)容
第2章 實驗材料及方法
    2.1 實驗試劑及儀器
        2.1.1 實驗試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 主要表征手段
        2.2.1 結構及形貌表征
        2.2.2 光譜表征
        2.2.3 孔徑分布與比表面積(BET)
        2.2.4 熱重分析(TG)
        2.2.5 光電化學性質(zhì)
    2.3 催化性能測試
        2.3.1 光催化降解反應
        2.3.2 光催化活化分子氧和光催化固氮反應
        2.3.3 光催化還原CO_2反應
    2.4 理論計算
第3章 Bi_4O_5I_2表面氧空位構筑及分子氧活化性能研究
    3.1 引言
    3.2 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑的結構和形貌
        3.2.1 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑的制備
        3.2.2 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑的結構和形貌表征
        3.2.3 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑的組成分析
    3.3 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑的活化分子氧性能
        3.3.1 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑的光吸收和能帶結構
        3.3.2 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑對氧分子的吸附能
        3.3.3 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑對活化分子氧性能
    3.4 表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑的載流子分離行為分析
    3.5 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化劑的光催化反應機理
    3.6 本章小結
第4章 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化激子生成和電荷分離的雙重作用
    4.1 引言
    4.2 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑的結構和形貌
        4.2.1 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑的制備
        4.2.2 前驅(qū)體的形貌和組分
        4.2.3 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑的組成和形貌
        4.2.4 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑的光吸收性質(zhì)
        4.2.5 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑的結構
        4.2.6 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑的能帶結構
    4.3 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑的光生電荷行為探究
        4.3.1 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑的激子效應分析
        4.3.2 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑的載流子分離行為分析
    4.4 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的光催化活性
        4.4.1 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化活化分子氧活性
        4.4.2 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化降解性能
        4.4.3 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 光催化還原Cr(Ⅵ)性能
    4.5 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的光催化機理
    4.6 碳摻雜Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化劑合成策略的通用性研究
    4.7 本章小結
第5章 體相Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 引入表面氧空位及CO_2 還原性能研究
    5.1 引言
    5.2 體相Bi_(24)O_(31)Cl_(10)表面氧空位的引入
    5.3 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的結構和形貌
        5.3.1 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的形貌和結構分析
        5.3.2 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的表面態(tài)和氧空位分析
        5.3.3 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的吸光性能和能帶分析
    5.4 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的光生載流子行為和載流子密度
        5.4.1 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的光電化學測試
        5.4.2 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的載流子密度
        5.4.3 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 吸附CO_2 模型及其差分電荷密度
    5.5 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 的光催化還原CO_2 活性
        5.5.1 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 的光催化還原CO_2 性能
        5.5.2 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 的光催化還原CO_2 穩(wěn)定性
        5.5.3 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 的光催化還原CO_2 過程
        5.5.4 氧空位對Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 光催化還原CO_2 中間體的吸附和活化能
    5.6 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的性能提升機理
    5.7 本章小結
第6章 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化劑的制備及還原CO_2 性能研究
    6.1 引言
    6.2 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的結構和形貌
        6.2.1 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的制備
        6.2.2 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的組成
        6.2.3 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的能帶結構
        6.2.4 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的形貌表征
        6.2.5 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的比表面積和孔徑分布
        6.2.6 Bi_4O_5Br_2光催化劑空心形貌的形成機理
    6.3 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的載流子分離行為研究
        6.3.1 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的內(nèi)電場模擬
        6.3.2 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的光電化學測試
        6.3.3 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化劑的表面功函計算
    6.4 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化劑的還原CO_2 性能
        6.4.1 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化劑對CO_2 分子的吸附和活化
        6.4.2 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化還原CO_2 性能
        6.4.3 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化還原CO_2 過程
    6.5 本章小結
結論
創(chuàng)新點
展望
參考文獻
攻讀博士學位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝
個人簡歷


【參考文獻】：
期刊論文
[1]pH調(diào)控合成溴氧鉍納米片的底物依賴光催化特性（英文）[J]. 艾智慧,王吉玲,張禮知.  催化學報. 2015(12)
[2]太陽能光催化制氫研究進展[J]. 溫福宇,楊金輝,宗旭,馬藝,徐倩,馬保軍,李燦.  化學進展. 2009(11)
[3]中國的能源與環(huán)境:問題及對策[J]. 王慶一.  能源與環(huán)境. 2005(03)
[4]TiO2光催化劑材料的應用研究[J]. 魏坤霞,史慶南,魏偉.  硅酸鹽通報. 2002(04)



本文編號：3191414