金屬有機骨架（metal-organic frameworks,MOFs）是由金屬離子或金屬簇單元與有機配體通過自組裝形成的一類有序多孔材料。由于其組分結(jié)構(gòu)高度可調(diào)、高比表面積等特性,MOFs在很多領(lǐng)域尤其是多相催化領(lǐng)域展現(xiàn)出獨特的優(yōu)勢,近年來受到了科研工作者的廣泛關(guān)注。MOFs晶體結(jié)構(gòu)中的開放性孔道結(jié)構(gòu),有利于底物在MOFs體相內(nèi)的擴散,實現(xiàn)內(nèi)部催化活性位的高效利用;另外其明確的結(jié)構(gòu)以及高度可設(shè)計的特性,有助于理解催化反應(yīng)中的“構(gòu)效關(guān)系”等等�？紤]到MOFs自身活性位的類型相對有限,為進一步拓寬MOFs催化的應(yīng)用范圍并進一步提高其催化反應(yīng)性能,論文重點圍繞在MOFs中引入活性組分構(gòu)筑多功能復(fù)合材料及以MOFs為前體制備高活性的金屬氧化物材料,研究其可控制備、結(jié)構(gòu)表征、材料形成機理和催化性能,并對主客體之間的協(xié)同效應(yīng)進行了探討。主要研究內(nèi)容如下:發(fā)展了合成高度分散合金納米粒子的通用方法,實現(xiàn)超細合金納米粒子在MIL-101中的高載量封裝。利用過渡金屬與貴金屬相對還原電勢的差異以及MOFs具有高比表面積、豐富的孔隙率等特性,通過強超聲輔助,在MOFs中均勻封裝了一系列具有高載量（>... 

【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：147 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 MOFs材料的概述
    1.3 MOFs納米復(fù)合材料的在多相催化中的應(yīng)用
        1.3.1 MOFs金屬納米復(fù)合材料的合成
        1.3.2 MNPs/MOFs材料的催化性能研究
    1.4 MOFs衍生物用于催化性能的研究
        1.4.1 MOFs衍生物的制備
        1.4.2 MOFs衍生物在多相催化中的應(yīng)用
    1.5 本論文的研究內(nèi)容及創(chuàng)新之處
        1.5.1 主要研究內(nèi)容
        1.5.2 本文的創(chuàng)新點
第二章 MIL-101封裝合金納米粒子的制備和協(xié)同催化研究
    2.1 實驗部分
        2.1.1 實驗試劑和儀器
        2.1.2 M-N@MIL-101催化劑的制備
        2.1.3 M-N@MIL-101的表征
        2.1.4 催化劑性能測試
        2.1.5 催化劑穩(wěn)定性測試
    2.2 結(jié)果和討論
        2.2.1 Cu-Pd@MIL-101的表征
        2.2.2 合金納米粒子的催化性能研究
        2.2.3 不同類型的末端炔的氧化偶聯(lián)反應(yīng)
    2.3 本章小結(jié)
第三章 氮摻雜碳@準-MOF高效催化CO_2轉(zhuǎn)化
    3.1 實驗部分
        3.1.1 實驗試劑和儀器
        3.1.2 介孔CNx@quasi-MIL-101的制備
        3.1.3 催化劑的表征
        3.1.4 催化性能測試
        3.1.5 催化劑的回收性能測試
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 CN_x@quasi-MIL-101的結(jié)構(gòu)設(shè)計
        3.2.2 CN_x@quasi-MIL-101的合成條件控制
        3.2.3 CN_x@quasi-MIL-101的形成機理研究
        3.2.4 CN_x@quasi-MIL-101的結(jié)構(gòu)表征
        3.2.5 CN_x@quasi-MIL-101材料的催化性能
        3.2.6 催化機理分析
    3.3 本章小結(jié)
第四章 以MIL-101為模板輔助合成介孔CrSiO_x及其Lewis酸催化研究
    4.1 實驗部分
        4.1.1 實驗試劑和儀器
        4.1.2 介孔八面體CrSiO_x的制備
        4.1.3 介孔八面體CrSiO_x催化劑的表征
        4.1.4 催化劑性能測試
        4.1.5 催化劑的回收性能測試
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 介孔CrSiO_x的表征
        4.2.2 介孔CrSiO_x的催化性能討論
        4.2.3 催化反應(yīng)機理分析
    4.3 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻】：
期刊論文
[1]金屬有機骨架基催化劑在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用（英文）[J]. 陳芝杰,陳俊英,李映偉.  催化學(xué)報. 2017(07)



本文編號：3175234