金屬有機(jī)骨架（metal-organic frameworks,MOFs）是由金屬離子或金屬簇單元與有機(jī)配體通過(guò)自組裝形成的一類有序多孔材料。由于其組分結(jié)構(gòu)高度可調(diào)、高比表面積等特性,MOFs在很多領(lǐng)域尤其是多相催化領(lǐng)域展現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢(shì),近年來(lái)受到了科研工作者的廣泛關(guān)注。MOFs晶體結(jié)構(gòu)中的開(kāi)放性孔道結(jié)構(gòu),有利于底物在MOFs體相內(nèi)的擴(kuò)散,實(shí)現(xiàn)內(nèi)部催化活性位的高效利用;另外其明確的結(jié)構(gòu)以及高度可設(shè)計(jì)的特性,有助于理解催化反應(yīng)中的“構(gòu)效關(guān)系”等等�？紤]到MOFs自身活性位的類型相對(duì)有限,為進(jìn)一步拓寬MOFs催化的應(yīng)用范圍并進(jìn)一步提高其催化反應(yīng)性能,論文重點(diǎn)圍繞在MOFs中引入活性組分構(gòu)筑多功能復(fù)合材料及以MOFs為前體制備高活性的金屬氧化物材料,研究其可控制備、結(jié)構(gòu)表征、材料形成機(jī)理和催化性能,并對(duì)主客體之間的協(xié)同效應(yīng)進(jìn)行了探討。主要研究?jī)?nèi)容如下:發(fā)展了合成高度分散合金納米粒子的通用方法,實(shí)現(xiàn)超細(xì)合金納米粒子在MIL-101中的高載量封裝。利用過(guò)渡金屬與貴金屬相對(duì)還原電勢(shì)的差異以及MOFs具有高比表面積、豐富的孔隙率等特性,通過(guò)強(qiáng)超聲輔助,在MOFs中均勻封裝了一系列具有高載量（>... 

【文章來(lái)源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：147 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 MOFs材料的概述
    1.3 MOFs納米復(fù)合材料的在多相催化中的應(yīng)用
        1.3.1 MOFs金屬納米復(fù)合材料的合成
        1.3.2 MNPs/MOFs材料的催化性能研究
    1.4 MOFs衍生物用于催化性能的研究
        1.4.1 MOFs衍生物的制備
        1.4.2 MOFs衍生物在多相催化中的應(yīng)用
    1.5 本論文的研究?jī)?nèi)容及創(chuàng)新之處
        1.5.1 主要研究?jī)?nèi)容
        1.5.2 本文的創(chuàng)新點(diǎn)
第二章 MIL-101封裝合金納米粒子的制備和協(xié)同催化研究
    2.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        2.1.2 M-N@MIL-101催化劑的制備
        2.1.3 M-N@MIL-101的表征
        2.1.4 催化劑性能測(cè)試
        2.1.5 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試
    2.2 結(jié)果和討論
        2.2.1 Cu-Pd@MIL-101的表征
        2.2.2 合金納米粒子的催化性能研究
        2.2.3 不同類型的末端炔的氧化偶聯(lián)反應(yīng)
    2.3 本章小結(jié)
第三章 氮摻雜碳@準(zhǔn)-MOF高效催化CO_2轉(zhuǎn)化
    3.1 實(shí)驗(yàn)部分
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        3.1.2 介孔CNx@quasi-MIL-101的制備
        3.1.3 催化劑的表征
        3.1.4 催化性能測(cè)試
        3.1.5 催化劑的回收性能測(cè)試
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 CN_x@quasi-MIL-101的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)
        3.2.2 CN_x@quasi-MIL-101的合成條件控制
        3.2.3 CN_x@quasi-MIL-101的形成機(jī)理研究
        3.2.4 CN_x@quasi-MIL-101的結(jié)構(gòu)表征
        3.2.5 CN_x@quasi-MIL-101材料的催化性能
        3.2.6 催化機(jī)理分析
    3.3 本章小結(jié)
第四章 以MIL-101為模板輔助合成介孔CrSiO_x及其Lewis酸催化研究
    4.1 實(shí)驗(yàn)部分
        4.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        4.1.2 介孔八面體CrSiO_x的制備
        4.1.3 介孔八面體CrSiO_x催化劑的表征
        4.1.4 催化劑性能測(cè)試
        4.1.5 催化劑的回收性能測(cè)試
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 介孔CrSiO_x的表征
        4.2.2 介孔CrSiO_x的催化性能討論
        4.2.3 催化反應(yīng)機(jī)理分析
    4.3 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]金屬有機(jī)骨架基催化劑在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用（英文）[J]. 陳芝杰,陳俊英,李映偉.  催化學(xué)報(bào). 2017(07)



本文編號(hào)：3175234