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碳納米管上手性修飾金屬催化劑催化苯乙酮的不對(duì)稱加氫性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-05-07 15:24
  由酮的不對(duì)稱催化氫化反應(yīng)制備手性醇的反應(yīng),在醫(yī)藥、農(nóng)藥及日用化學(xué)品等的合成中具有廣泛的用途。人們已經(jīng)開(kāi)發(fā)出了許多高效的不對(duì)稱均相催化劑,并用于手性醇類化合物的合成,但是由于均相催化自身存在的不足,如產(chǎn)物不易分離和純化、催化劑不易循環(huán)利用以及昂貴的價(jià)格等,使其難以應(yīng)用于工業(yè)大生產(chǎn)。與之相比,不對(duì)稱多相催化反應(yīng)可以很好地克服這些問(wèn)題,在工業(yè)應(yīng)用中具有明顯的優(yōu)勢(shì)。基于此,本論文以常用的多壁碳納米管為載體,通過(guò)對(duì)其結(jié)構(gòu)的改造和修飾,制備了一系列負(fù)載型多相鉑、釕催化劑,并將其用于苯已酮的不對(duì)稱氫化反應(yīng)中。本論文主要工作如下:1、采用不同類型的碳納米管為載體(外徑≥50 nm以及外徑為30-50 nm),分別制備出不同負(fù)載量的Pt、Ru(5 wt%,8 wt%,10 wt%,12 wt%)負(fù)載金屬納米催化劑,并利用其為催化劑,考察了手性修飾劑存在下,這些催化劑對(duì)苯乙酮不對(duì)稱催化氫化反應(yīng)的催化性能,結(jié)果表明其手性誘導(dǎo)性有限。2、通過(guò)對(duì)載體碳納米管的處理,制得功能化碳納米管載體。以(R)-BINAP作為手性配體,通過(guò)氧化、硝基化、還原等一系列化學(xué)反應(yīng),合成出含胺基的(R)-BINAP衍生物手性配體(R... 

【文章來(lái)源】:西北師范大學(xué)甘肅省

【文章頁(yè)數(shù)】:74 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 前言
    1.2 催化的發(fā)展
        1.2.1 不對(duì)稱催化反應(yīng)
        1.2.2 手性膦配體
        1.2.3 手性胺配體
    1.3 碳納米管
        1.3.1 碳納米管負(fù)載金屬催化劑
    1.4 醛、酮的催化氫化反應(yīng)
    1.5 研究的背景及意義
    參考文獻(xiàn)
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
    2.2 表征技術(shù)
        2.2.1 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)
        2.2.2 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.2.3 比表面積測(cè)試(BET)
        2.2.4 核磁共振(NMR)
        2.2.5 X射線粉末衍射(XRD)
    2.3 催化劑性能測(cè)試以及產(chǎn)物分析
        2.3.1 催化劑性能測(cè)試
        2.3.2 苯乙酮的催化氫化實(shí)驗(yàn)
        2.3.3 產(chǎn)物分析
    參考文獻(xiàn)
第3章 碳納米管負(fù)載鉑、釕納米粒子催化劑的制備、表征和性能
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 碳納米管的預(yù)處理
        3.2.2 Pt/CNTs催化劑的制備
        3.2.3 Ru/CNTs催化劑的制備
        3.2.4 催化性能測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的表征
        3.3.2 催化劑的性能測(cè)試
    3.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第4章 BINAP衍生物與碳納米管鍵合物負(fù)載鉑、釕催化劑的制備和性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 手性配體BINAP衍生物的制備
        4.2.2 載體碳納米管(CNTs)的預(yù)處理及外圍的功能化
        4.2.3 .手性配體與功能化的碳納米管鍵和
        4.2.4 Pt/CNTs-HN-BINAP催化劑的制備
        4.2.5 Ru/CNTs-HN-BINAP催化劑的制備
        4.2.6 催化性能測(cè)試
        4.2.7 催化劑重復(fù)使用實(shí)驗(yàn)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 材料表征
        4.3.2 催化劑的性能測(cè)試
        4.3.3 催化劑重復(fù)使用性能測(cè)試
    4.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第5章 全文總結(jié)
    5.1 主要研究結(jié)果
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[4]超分子凝膠的手性功能應(yīng)用:手性分子識(shí)別與不對(duì)稱催化[J]. 靳清賢,李晶,李孝剛,張莉,方少明,劉鳴華.  化學(xué)進(jìn)展. 2014(06)
[5]大劑量心得安治療甲狀腺功能亢進(jìn)性心臟病療效觀察[J]. 甘清瑞.  中國(guó)實(shí)用醫(yī)藥. 2014(09)
[6]L-脯氨酸修飾的Ru-PPh3/γ-Al2O3催化芳香酮不對(duì)稱加氫反應(yīng)[J]. 熊偉,劉德蓉,賈云,秦瑞香,邱會(huì)東,王金波,李賢均.  催化學(xué)報(bào). 2011(07)
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本文編號(hào):3173630

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