發(fā)布時(shí)間：2017-04-19 16:14

  本文關(guān)鍵詞：水熱氧化法合成碳量子點(diǎn)及熒光猝滅檢測(cè)環(huán)境樣品中痕量砷，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著時(shí)代的發(fā)展,科學(xué)的不斷進(jìn)步,人類的認(rèn)知也越來(lái)越廣。20世紀(jì)末,納米技術(shù)作為一種新的科學(xué)技術(shù)漸漸發(fā)展起來(lái)了。隨著納米科學(xué)的發(fā)展,關(guān)于碳元素的納米材料不斷被發(fā)現(xiàn),如碳納米纖維、石墨烯、碳納米管、納米金剛石等。碳量子點(diǎn)作為一種新型熒光納米材料成為碳納米材料家族的新成員。量子點(diǎn)是一種零維半導(dǎo)體納米晶體,近似球型,直徑1～12nm,由于量子點(diǎn)的尺寸很小,因而量子點(diǎn)具有表面效應(yīng)、體積效應(yīng)、介電限域效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng),吸收光譜寬、發(fā)射光譜窄和斯托克斯位移大等優(yōu)良的光學(xué)性能,正越來(lái)越受到人們的關(guān)注。但是,由于金屬量子點(diǎn)一般都有毒,對(duì)活體細(xì)胞有害,使其應(yīng)用大大受限。碳量子點(diǎn)相對(duì)其他金屬量子點(diǎn)具有熒光性能穩(wěn)定、并且無(wú)光閃爍,發(fā)射波長(zhǎng)和激發(fā)波長(zhǎng)可調(diào)控、分子量和粒徑很小,與生物的相容性好、毒性低等優(yōu)點(diǎn),因此,碳量子點(diǎn)在許多方面逐漸取代金屬量子點(diǎn)。碳量子點(diǎn)具有廣泛的應(yīng)用前景,因此吸引了一大批研究者對(duì)碳量子點(diǎn)進(jìn)行研究。現(xiàn)階段,碳量子點(diǎn)的制備和應(yīng)用仍處在初始階段,所制得的碳量子點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率還很低,溶解性能差異大,還遠(yuǎn)遠(yuǎn)滿足不了市場(chǎng)需求。本文從主要從以下幾個(gè)方面著手,分別探討了碳點(diǎn)的合成、表征及應(yīng)用。1、實(shí)驗(yàn)以活性炭為碳源,硝酸和過(guò)氧化氫作為混合氧化劑,通過(guò)水熱法合成熒光碳點(diǎn)。同時(shí)考察了活性炭粒徑、反應(yīng)時(shí)間、硝酸用量和過(guò)氧化氫用量的不同對(duì)碳量子點(diǎn)合成的影響。通過(guò)實(shí)驗(yàn)得到了最優(yōu)化的條件參數(shù)：活性炭的粒徑為400目、反應(yīng)時(shí)間為13h、參與反應(yīng)硝酸體積用量與活性炭用量比為3：1、過(guò)氧化氫的用量為25mL,且過(guò)氧化氫分批次加入。與此同時(shí),對(duì)最優(yōu)化條件下合成的碳量子點(diǎn)進(jìn)行表面修飾。分別采用了摻雜法和表面鈍化法兩種修飾手段,得到了修飾碳點(diǎn)的最優(yōu)條件。以乙二胺作為表面鈍化劑,乙二胺修飾碳量子點(diǎn)時(shí),微波修飾時(shí)間越久越好,但是不能太久,乙二胺的用量也要嚴(yán)格控制。量取30mL制備好的碳量子點(diǎn),添加6mL的乙二胺,中溫微波加熱60min,即可達(dá)到乙二胺對(duì)碳量子點(diǎn)的最佳修飾效果。2、本文通過(guò)紅外光譜分析、XRD分析、掃描電鏡分析、透射電鏡分析對(duì)碳量子點(diǎn)進(jìn)行表征,探討分析了碳點(diǎn)的結(jié)構(gòu)、成分及粒徑。本實(shí)驗(yàn)方法合成的碳點(diǎn)包含有羰基、羧基、羥基基團(tuán),粒徑在5nm左右,且其形貌是球形或準(zhǔn)球形。并在此基礎(chǔ)上考察了pH值、碳點(diǎn)濃度、溶劑等對(duì)碳量子點(diǎn)熒光性能的影響。pH值為6的時(shí),碳點(diǎn)的熒光強(qiáng)度達(dá)到最大值,pH值小于6或者大于6時(shí)都會(huì)使碳點(diǎn)的熒光強(qiáng)度降低,隨著碳點(diǎn)濃度的增加,其熒光強(qiáng)度也在增大,但濃度越大時(shí),其增加趨勢(shì)明顯放緩,且碳點(diǎn)易溶于水。3、采用優(yōu)化條件合成和修飾后的碳量子點(diǎn)為熒光探針,在一定酸度和碳量子點(diǎn)用量條件下,應(yīng)用于環(huán)境水樣中痕量砷的測(cè)定。在砷離子濃度為2ng/mL至10ng/mL范圍內(nèi),砷離子濃度與碳點(diǎn)的熒光猝滅比率(Fo/F)之間有線性關(guān)系,其線性回歸方程為：y=0.2309x+0.9488,線性系數(shù)R2=0.9855,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差RSD為2.4%,檢出限LOD為0.32ng/mL。實(shí)驗(yàn)檢測(cè)了校園硯湖水和東風(fēng)渠水中的砷含量,砷含量分別為1.175ng/mL和1.27ng/mL。但本次實(shí)驗(yàn)檢測(cè)樣品中砷離子時(shí),其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差較大,檢測(cè)限較高,因此方法條件還有待進(jìn)一步研究探討。
【關(guān)鍵詞】：碳量子點(diǎn) 水熱氧化法 熒光探針 砷 環(huán)境檢測(cè)
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O657.3;X830.2
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第1章 前言12-32
• 1.1 碳量子點(diǎn)簡(jiǎn)介12-14
• 1.1.1 量子點(diǎn)的概述12-13
• 1.1.2 碳量子點(diǎn)的概述13-14
• 1.2 碳量子點(diǎn)的性質(zhì)14-15
• 1.2.1 碳量子點(diǎn)的光學(xué)性質(zhì)14-15
• 1.2.2 碳量子點(diǎn)的生物相容性15
• 1.3 碳量子點(diǎn)的制備方法15-19
• 1.3.1 電弧法15-16
• 1.3.2 激光剝蝕法16
• 1.3.3 電化學(xué)合成法16-17
• 1.3.4 高溫?zé)峤夥?/span>17-18
• 1.3.5 微波法18
• 1.3.6 水熱法18-19
• 1.3.7 等離子體誘導(dǎo)法19
• 1.4 碳量子點(diǎn)的表征19-22
• 1.4.1 X-射線衍射法20
• 1.4.2 熒光光譜法20-21
• 1.4.3 透射電鏡法21
• 1.4.4 掃描電鏡法21
• 1.4.5 紅外光譜法21-22
• 1.4.6 紫外-可見(jiàn)光譜法22
• 1.5 碳量子點(diǎn)的修飾22-24
• 1.5.1 包金屬法22-23
• 1.5.2 摻雜法23
• 1.5.3 表面鈍化法23-24
• 1.5.4 微波法24
• 1.6 碳量子點(diǎn)發(fā)光性能的研究24-26
• 1.6.1 修飾劑的影響24-25
• 1.6.2 pH值的影響25-26
• 1.7 碳量子點(diǎn)的應(yīng)用26-30
• 1.7.1 碳量子點(diǎn)在生物傳感和生物標(biāo)記方面的應(yīng)用26-27
• 1.7.2 碳量子點(diǎn)在光催化中的應(yīng)用27-28
• 1.7.3 碳量子點(diǎn)在分析檢測(cè)中的應(yīng)用28-30
• 1.7.4 碳量子點(diǎn)應(yīng)用于其他領(lǐng)域30
• 1.8 論文的研究意義、擬達(dá)到目的及主要研究?jī)?nèi)容30-32
• 第2章 碳量子點(diǎn)的合成與表面修飾32-45
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑32
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器32-33
• 2.3 碳量子點(diǎn)的制備33
• 2.4 碳量子點(diǎn)合成條件的優(yōu)化33-34
• 2.4.1 活性炭粒徑的優(yōu)化33
• 2.4.2 反應(yīng)時(shí)間的優(yōu)化33-34
• 2.4.3 硝酸用量的優(yōu)化34
• 2.4.4 過(guò)氧化氫用量的優(yōu)化34
• 2.5 碳量子點(diǎn)的表面修飾34
• 2.6 結(jié)果與討論34-45
• 2.6.1 活性炭粒徑的影響34-35
• 2.6.2 反應(yīng)時(shí)間的的影響35-36
• 2.6.3 硝酸用量的影響36-37
• 2.6.4 過(guò)氧化氫用量的優(yōu)化37-38
• 2.6.5 氧化鋅對(duì)碳點(diǎn)的修飾38-39
• 2.6.6 鈍化劑的選擇39-41
• 2.6.7 乙二胺對(duì)碳點(diǎn)修飾的優(yōu)化41-45
• 第3章 碳量子點(diǎn)的表征及發(fā)光機(jī)理45-54
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分45-47
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器45-46
• 3.1.2 紅外光譜分析46
• 3.1.3 XRD分析46
• 3.1.4 掃描電鏡分析46
• 3.1.5 透射電鏡分析46
• 3.1.6 碳點(diǎn)熒光強(qiáng)度的影響因素46-47
• 3.1.7 碳點(diǎn)熒光發(fā)射圖譜47
• 3.2 結(jié)果與討論47-54
• 3.2.1 碳量子點(diǎn)的紅外光譜圖47-48
• 3.2.2 碳點(diǎn)的XRD圖譜48
• 3.2.3 碳點(diǎn)的SEM圖譜48-49
• 3.2.4 碳點(diǎn)的TEM圖譜49-50
• 3.2.5 pH值對(duì)碳點(diǎn)熒光強(qiáng)度的影響50-51
• 3.2.6 溶劑類型對(duì)碳點(diǎn)熒光強(qiáng)度的影響51-52
• 3.2.7 碳點(diǎn)熒光發(fā)射圖譜52-53
• 3.2.8 碳點(diǎn)發(fā)光機(jī)理探討53-54
• 第4章 碳點(diǎn)熒光探針檢測(cè)痕量砷離子54-65
• 4.1 前言54-55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55-56
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑55-56
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法56
• 4.3 結(jié)果與討論56-65
• 4.3.1 儀器參數(shù)的優(yōu)化56-57
• 4.3.2 砷離子濃度梯度的優(yōu)化57-58
• 4.3.3 碳點(diǎn)濃度的優(yōu)化58-59
• 4.3.4 反應(yīng)時(shí)間的優(yōu)化59-60
• 4.3.5 pH值的優(yōu)化60-61
• 4.3.6 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制61-63
• 4.3.7 干擾離子的影響63
• 4.3.8 樣品檢測(cè)及檢出限計(jì)算63-65
• 結(jié)論65-66
• 致謝66-67
• 參考文獻(xiàn)67-72
• 攻讀學(xué)位期間取得學(xué)術(shù)成果72

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 楊帆;王伶俐;郭志慧;;碳量子點(diǎn)對(duì)基于能量轉(zhuǎn)移電化學(xué)發(fā)光DNA傳感體系影響的研究[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2012年11期

  本文關(guān)鍵詞：水熱氧化法合成碳量子點(diǎn)及熒光猝滅檢測(cè)環(huán)境樣品中痕量砷，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：316655