過(guò)渡金屬化合物活化單過(guò)硫酸鹽降解有機(jī)污染物的機(jī)制研究
發(fā)布時(shí)間:2021-04-28 10:41
近些年來(lái),基于硫酸根自由基的高級(jí)氧化技術(shù)被廣泛地應(yīng)用于污染物的降解和修復(fù)。單過(guò)硫酸鹽(peroxymonosulfate,以下簡(jiǎn)稱(chēng)PMS)是一種很好的硫酸根自由基前體。過(guò)渡金屬離子最先被用來(lái)活化PMS產(chǎn)生硫酸根自由基,但是過(guò)渡金屬離子具有毒性,因此過(guò)渡金屬離子活化單過(guò)硫酸鹽的技術(shù)應(yīng)用倍受限制;诠虘B(tài)金屬化合物活化過(guò)硫酸鹽的非均相催化技術(shù)的發(fā)展,克服了金屬離子的二次污染問(wèn)題。但目前所報(bào)道的PMS活化劑因?yàn)楹铣刹襟E復(fù)雜、成本高昂同樣難以大規(guī)模應(yīng)用。因此,開(kāi)發(fā)高效、環(huán)境友好、成本低的過(guò)硫酸鹽催化活化劑一直是該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)和重要方向。本論文以2,4,4’-三氯聯(lián)苯(PCB28)與鄰苯二甲酸二乙酯(DEP)為模式污染物,研究了非均相催化單過(guò)硫酸鹽(PMS)技術(shù)對(duì)兩種污染物的氧化降解。研發(fā)了基于生物炭負(fù)載多種金屬氧化物催化PMS降解多氯聯(lián)苯的技術(shù),詳細(xì)分析了典型金屬硫化物CuS活化PMS產(chǎn)生自由基的化學(xué)機(jī)制,為有機(jī)污染物的降解和修復(fù)提供了新的技術(shù)。取得的主要研究結(jié)果如下:(1)通過(guò)共沉淀法、吸附法等多種方式,開(kāi)發(fā)了基于生物炭負(fù)載金屬離子的復(fù)合材料,初步評(píng)價(jià)了多種金屬(Fe、Ni、Cu、Zn)氧...
【文章來(lái)源】:安慶師范大學(xué)安徽省
【文章頁(yè)數(shù)】:69 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
中文摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
第一節(jié) 多氯聯(lián)苯類(lèi)污染物概述
1.1.1 多氯聯(lián)苯性質(zhì)
1.1.2 多氯聯(lián)苯的污染現(xiàn)狀
第二節(jié) 鄰苯二甲酸酯類(lèi)污染物概述
1.2.1 鄰苯二甲酸酯性質(zhì)
1.2.2 鄰苯二甲酸酯污染現(xiàn)狀
第三節(jié) 有機(jī)污染物的修復(fù)方法
第四節(jié) 基于硫酸根自由基的高級(jí)氧化技術(shù)
1.4.1 傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)
1.4.2 活化單過(guò)硫酸鹽產(chǎn)生硫酸根自由基
第五節(jié) 研究意義及內(nèi)容
1.5.1 研究目的及意義
1.5.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 生物炭負(fù)載金屬氧化物降解多氯聯(lián)苯的研究
第一節(jié) 前言
第二節(jié) 實(shí)驗(yàn)材料與方法
2.2.1 供試材料
2.2.2 催化劑合成與表征
2.2.3 實(shí)驗(yàn)方法
2.2.4 分析方法
第三節(jié) 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
2.3.1 生物炭負(fù)載氧化銅活化氧化劑去除PCB28
2.3.2 生物炭負(fù)載氧化鐵活化氧化劑去除PCB28
2.3.3 生物炭負(fù)載氧化鎳活化氧化劑去除PCB28
2.3.4 生物炭負(fù)載氧化鋅活化氧化劑去除PCB28
第四節(jié) 本章小結(jié)
第三章 硫化銅活化單過(guò)硫酸鹽降解鄰苯二甲酸酯
第一節(jié) 前言
第二節(jié) 實(shí)驗(yàn)材料與方法
3.2.1 供試材料
3.2.2 催化劑的制備與表征
3.2.3 實(shí)驗(yàn)方法
3.2.4 分析方法
第三節(jié) 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論
3.3.1 CuS固體的表征
3.3.2 CuS活化PMS降解DEP的動(dòng)力學(xué)
3.3.3 CuS劑量與PMS濃度對(duì)DEP降解的影響
3.3.4 初始pH對(duì)DEP降解的影響
3.3.5 環(huán)境中常見(jiàn)陰離子對(duì)DEP降解的影響
第四節(jié) 本章小結(jié)
第四章 硫化銅活化單過(guò)硫酸鹽的機(jī)制研究
第一節(jié) 前言
第二節(jié) 實(shí)驗(yàn)材料與方法
4.2.1 供試材料
4.2.2 催化劑的制備與表征
4.2.3 實(shí)驗(yàn)方法
4.2.4 分析方法
第三節(jié) 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論
4.3.1 CuS/PMS體系自由基的鑒定
4.3.2 CuS/PMS體系自由基產(chǎn)生的可能路徑
4.3.3 CuS/PMS體系降解DEP的循環(huán)性能評(píng)價(jià)
第四節(jié) 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
第一節(jié) 主要結(jié)論
第二節(jié) 創(chuàng)新點(diǎn)
第三節(jié) 不足之處
第四節(jié) 未來(lái)展望
參考文獻(xiàn)
個(gè)人學(xué)術(shù)信息
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]炭基材料催化過(guò)氧化物降解水中有機(jī)污染物:表面作用機(jī)制[J]. 楊世迎,張翱,任騰飛,張宜濤. 化學(xué)進(jìn)展. 2017(05)
[2]中國(guó)土壤與沉積物中鄰苯二甲酸酯污染水平及其吸附研究進(jìn)展[J]. 崔學(xué)慧,李炳華,陳鴻漢,萬(wàn)平強(qiáng). 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào). 2010(02)
[3]Abiotic degradation of four phthalic acid esters in aqueous phase under natural sunlight irradiation[J]. Ruttapol Lertsirisopon,Satoshi Soda,Kazunari Sei,Michihiko Ike. Journal of Environmental Sciences. 2009(03)
[4]納米材料在環(huán)境保護(hù)方面的最新應(yīng)用進(jìn)展[J]. 卓成林,伍明華. 化工時(shí)刊. 2004(03)
[5]多氯聯(lián)苯處理處置方法國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展[J]. 李森,陳家軍,孟占利. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2004(02)
[6]多氯聯(lián)苯的環(huán)境毒理研究動(dòng)態(tài)[J]. 聶湘平. 生態(tài)科學(xué). 2003(02)
[7]降解多氯聯(lián)苯的微生物特性研究進(jìn)展[J]. 艾尼瓦爾,王棟,周集體. 上海環(huán)境科學(xué). 2000(11)
[8]多氯聯(lián)苯的環(huán)境吸附行為研究進(jìn)展[J]. 孟慶昱,儲(chǔ)少崗,徐曉白. 科學(xué)通報(bào). 2000(15)
碩士論文
[1]多氯聯(lián)苯污染現(xiàn)狀、管控政策和檢測(cè)方法研究[D]. 林咸真.浙江大學(xué) 2014
[2]臺(tái)州某廢棄電子垃圾拆解區(qū)土壤中PCBs和重金屬污染及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[D]. 張微.浙江工業(yè)大學(xué) 2013
本文編號(hào):3165335
【文章來(lái)源】:安慶師范大學(xué)安徽省
【文章頁(yè)數(shù)】:69 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
中文摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
第一節(jié) 多氯聯(lián)苯類(lèi)污染物概述
1.1.1 多氯聯(lián)苯性質(zhì)
1.1.2 多氯聯(lián)苯的污染現(xiàn)狀
第二節(jié) 鄰苯二甲酸酯類(lèi)污染物概述
1.2.1 鄰苯二甲酸酯性質(zhì)
1.2.2 鄰苯二甲酸酯污染現(xiàn)狀
第三節(jié) 有機(jī)污染物的修復(fù)方法
第四節(jié) 基于硫酸根自由基的高級(jí)氧化技術(shù)
1.4.1 傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)
1.4.2 活化單過(guò)硫酸鹽產(chǎn)生硫酸根自由基
第五節(jié) 研究意義及內(nèi)容
1.5.1 研究目的及意義
1.5.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 生物炭負(fù)載金屬氧化物降解多氯聯(lián)苯的研究
第一節(jié) 前言
第二節(jié) 實(shí)驗(yàn)材料與方法
2.2.1 供試材料
2.2.2 催化劑合成與表征
2.2.3 實(shí)驗(yàn)方法
2.2.4 分析方法
第三節(jié) 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
2.3.1 生物炭負(fù)載氧化銅活化氧化劑去除PCB28
2.3.2 生物炭負(fù)載氧化鐵活化氧化劑去除PCB28
2.3.3 生物炭負(fù)載氧化鎳活化氧化劑去除PCB28
2.3.4 生物炭負(fù)載氧化鋅活化氧化劑去除PCB28
第四節(jié) 本章小結(jié)
第三章 硫化銅活化單過(guò)硫酸鹽降解鄰苯二甲酸酯
第一節(jié) 前言
第二節(jié) 實(shí)驗(yàn)材料與方法
3.2.1 供試材料
3.2.2 催化劑的制備與表征
3.2.3 實(shí)驗(yàn)方法
3.2.4 分析方法
第三節(jié) 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論
3.3.1 CuS固體的表征
3.3.2 CuS活化PMS降解DEP的動(dòng)力學(xué)
3.3.3 CuS劑量與PMS濃度對(duì)DEP降解的影響
3.3.4 初始pH對(duì)DEP降解的影響
3.3.5 環(huán)境中常見(jiàn)陰離子對(duì)DEP降解的影響
第四節(jié) 本章小結(jié)
第四章 硫化銅活化單過(guò)硫酸鹽的機(jī)制研究
第一節(jié) 前言
第二節(jié) 實(shí)驗(yàn)材料與方法
4.2.1 供試材料
4.2.2 催化劑的制備與表征
4.2.3 實(shí)驗(yàn)方法
4.2.4 分析方法
第三節(jié) 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論
4.3.1 CuS/PMS體系自由基的鑒定
4.3.2 CuS/PMS體系自由基產(chǎn)生的可能路徑
4.3.3 CuS/PMS體系降解DEP的循環(huán)性能評(píng)價(jià)
第四節(jié) 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
第一節(jié) 主要結(jié)論
第二節(jié) 創(chuàng)新點(diǎn)
第三節(jié) 不足之處
第四節(jié) 未來(lái)展望
參考文獻(xiàn)
個(gè)人學(xué)術(shù)信息
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]炭基材料催化過(guò)氧化物降解水中有機(jī)污染物:表面作用機(jī)制[J]. 楊世迎,張翱,任騰飛,張宜濤. 化學(xué)進(jìn)展. 2017(05)
[2]中國(guó)土壤與沉積物中鄰苯二甲酸酯污染水平及其吸附研究進(jìn)展[J]. 崔學(xué)慧,李炳華,陳鴻漢,萬(wàn)平強(qiáng). 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào). 2010(02)
[3]Abiotic degradation of four phthalic acid esters in aqueous phase under natural sunlight irradiation[J]. Ruttapol Lertsirisopon,Satoshi Soda,Kazunari Sei,Michihiko Ike. Journal of Environmental Sciences. 2009(03)
[4]納米材料在環(huán)境保護(hù)方面的最新應(yīng)用進(jìn)展[J]. 卓成林,伍明華. 化工時(shí)刊. 2004(03)
[5]多氯聯(lián)苯處理處置方法國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展[J]. 李森,陳家軍,孟占利. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2004(02)
[6]多氯聯(lián)苯的環(huán)境毒理研究動(dòng)態(tài)[J]. 聶湘平. 生態(tài)科學(xué). 2003(02)
[7]降解多氯聯(lián)苯的微生物特性研究進(jìn)展[J]. 艾尼瓦爾,王棟,周集體. 上海環(huán)境科學(xué). 2000(11)
[8]多氯聯(lián)苯的環(huán)境吸附行為研究進(jìn)展[J]. 孟慶昱,儲(chǔ)少崗,徐曉白. 科學(xué)通報(bào). 2000(15)
碩士論文
[1]多氯聯(lián)苯污染現(xiàn)狀、管控政策和檢測(cè)方法研究[D]. 林咸真.浙江大學(xué) 2014
[2]臺(tái)州某廢棄電子垃圾拆解區(qū)土壤中PCBs和重金屬污染及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[D]. 張微.浙江工業(yè)大學(xué) 2013
本文編號(hào):3165335
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