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原子精確的鈀和銀團(tuán)簇合成及其催化性質(zhì)研究

發(fā)布時間:2021-04-27 04:39
  金屬納米顆粒催化劑是一類重要的多相催化劑,廣泛用于催化氧化、加氫等反應(yīng)。但是納米顆粒催化劑存在諸多弊端,比如顆粒尺寸較大,分布不均一;量子尺寸效應(yīng)弱化,容易失活;組成與結(jié)構(gòu)復(fù)雜,活性位點(diǎn)難以確定。金屬納米團(tuán)簇尺寸均一以及原子結(jié)構(gòu)精確,有利于深入研究結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系。另一方面,與單組分團(tuán)簇相比,雙金屬團(tuán)簇的理化性質(zhì)變化很大,這是因為外源原子與團(tuán)簇本身原子的協(xié)同效應(yīng)改變了單組分團(tuán)簇的電子結(jié)構(gòu)和表面排布,使雙金屬團(tuán)簇在催化方面具有很大的應(yīng)用潛力。雙金屬團(tuán)簇中不同金屬原子之間的電子傳遞作用和金屬-載體強(qiáng)相互作用(SMSI)可顯著地調(diào)控催化性質(zhì),為優(yōu)化催化劑設(shè)計提供新的思路。在本論文工作中,選取二氯化鈀(PdCl2)作為前驅(qū)體,合成了三個Pd原子呈三角形排列的Pd3Cl(PPh2)2(PPh3)3(簡記為Pd3)團(tuán)簇,并系統(tǒng)地研究了其催化硝基苯和苯甲醛反應(yīng)生成芐叉苯胺的行為;選用硝酸銀(AgNO3)、三苯基磷氯化金(AuClPPh3)、PdCl2和四氯鉑酸鉀(K2PtCl4)為前驅(qū)體,制備了原子數(shù)目確定的M@Ag24(M=Ag,Au,Pd,Pt)納米團(tuán)簇,并作為模型催化CO氧化。主要內(nèi)容如下:1... 

【文章來源】:南京大學(xué)江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:86 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 貴金屬納米團(tuán)簇的研究背景
        1.2.1 什么是納米材料
        1.2.2 什么是貴金屬納米團(tuán)簇
        1.2.3 什么是合金團(tuán)簇
    1.3 貴金屬納米團(tuán)簇概述
    1.4 金納米團(tuán)簇催化應(yīng)用
        1.4.1 金團(tuán)簇催化氧化反應(yīng)
        1.4.2 金團(tuán)簇催化還原反應(yīng)
        1.4.3 金團(tuán)簇催化碳碳偶聯(lián)反應(yīng)
        1.4.4 金團(tuán)簇催化電子轉(zhuǎn)移過程
        1.4.5 金團(tuán)簇催化三組分偶聯(lián)反應(yīng)
        1.4.6 金團(tuán)簇與光催化
        1.4.7 金團(tuán)簇與電催化
    1.5 鈀納米團(tuán)簇催化應(yīng)用
        1.5.1 鈀團(tuán)簇催化偶聯(lián)反應(yīng)
        1.5.2 鈀團(tuán)簇催化氧化還原反應(yīng)
    1.6 銀納米團(tuán)簇催化應(yīng)用
    1.7 合金納米團(tuán)簇催化應(yīng)用
    1.8 選題意義與研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
3團(tuán)簇催化硝基苯和苯甲醛一鍋法反應(yīng)">第二章 Pd3團(tuán)簇催化硝基苯和苯甲醛一鍋法反應(yīng)
    2.1 引言
    2.2 試劑與儀器
        2.2.1 試劑
        2.2.2 儀器
    2.3 實驗部分
3納米團(tuán)簇的合成">        2.3.1 Pd3納米團(tuán)簇的合成
        2.3.2 Pd納米顆粒的合成
        2.3.3 負(fù)載型催化劑的制備
        2.3.4 實驗方法
        2.3.5 催化劑的主要表征
        2.3.6 計算方法
    2.4 結(jié)果與討論
3納米團(tuán)簇的表征">        2.4.1 Pd3納米團(tuán)簇的表征
        2.4.2 不同鈀基催化劑催化硝基苯和苯甲醛一鍋法反應(yīng)
        2.4.3 穩(wěn)定性測試
        2.4.4 氫氘交換
        2.4.5 程序升溫脫附
    2.5 理論計算
    2.6 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
24(M=Ag, Au, Pd, Pt)催化CO氧化">第三章 M@Ag24(M=Ag, Au, Pd, Pt)催化CO氧化
    3.1 引言
    3.2 試劑與儀器
        3.2.1 試劑
        3.2.2 儀器
    3.3 實驗部分
24納米團(tuán)簇的合成">        3.3.1 Ag@Ag24納米團(tuán)簇的合成
24納米團(tuán)簇的合成">        3.3.2 Au@Ag24納米團(tuán)簇的合成
24和Pt@Ag24納米團(tuán)簇的合成">        3.3.3 Pd@Ag24和Pt@Ag24納米團(tuán)簇的合成
xCe1-xO2">        3.3.4 共沉淀法合成MnxCe1-xO2
  •         3.3.5 負(fù)載型催化劑的制備
            3.3.6 催化性能測定
            3.3.7 催化劑的主要表征
        3.4 結(jié)果與討論
    24 (M=Ag, Au, Pd, Pt)團(tuán)簇的表征">        3.4.1 M@Ag24 (M=Ag, Au, Pd, Pt)團(tuán)簇的表征
    24/MnxCe1-xO2 (M=Ag, Au, Pd, Pt)催化CO氧化">        3.4.2 M@Ag24/MnxCe1-xO2 (M=Ag, Au, Pd, Pt)催化CO氧化
    24/MnxCe1-xO2 (M=Ag, Au, Pd, Pt)配體的影響">        3.4.3 預(yù)處理對M@Ag24/MnxCe1-xO2 (M=Ag, Au, Pd, Pt)配體的影響
    24/MnxCe1-xO2 (M=Ag, Au, Pd, Pt)原子相互作用的影響">        3.4.4 預(yù)處理對M@Ag24/MnxCe1-xO2 (M=Ag, Au, Pd, Pt)原子相互作用的影響
    24 (M=Ag, Au, Pd, Pt)和MnxCe1-xO2的協(xié)同作用">        3.4.5 M@Ag24 (M=Ag, Au, Pd, Pt)和MnxCe1-xO2的協(xié)同作用
        3.5 本章小結(jié)
        參考文獻(xiàn)
    第四章 總結(jié)與展望
        4.1 總結(jié)
        4.2 展望
    攻讀碩士學(xué)位期間取得的成果
    致謝


    【參考文獻(xiàn)】:
    期刊論文
    [1]Ni納米粒子作為電子轉(zhuǎn)移劑和NiSx作為產(chǎn)氫界面活性位協(xié)同增強(qiáng)TiO2光催化制氫性能(英文)[J]. 王蘋,徐順秋,陳峰,余火根.  催化學(xué)報. 2019(03)
    [2]金納米粒子的尺寸以及金-二氧化鈦相互作用對表面等離激元光催化產(chǎn)氧的影響(英文)[J]. 王升揚(yáng),曾斌,李燦.  催化學(xué)報. 2018(07)
    [3]常壓低溫等離子體有效去除催化CO氧化的金原子團(tuán)簇的保護(hù)劑(英文)[J]. 譚媛,劉華,劉曉艷,王愛琴,劉昌俊,張濤.  催化學(xué)報. 2018(05)
    [4]高熱穩(wěn)定性二氧化硅包覆的Au25納米簇的制備和催化應(yīng)用(英文)[J]. 陳海軍,劉超,王敏,張超鋒,李杲,王峰.  催化學(xué)報. 2016(10)



    本文編號:3162785

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