在納米催化中,通過活性物種的尺寸效應來提高目標催化劑的反應活性是一項極具挑戰(zhàn)的研究工作。利用載體與活性物種之間的強相互作用力穩(wěn)定金屬粒子,獲得高分散度、小粒徑的納米催化劑,可以充分暴露催化活性中心進而提高催化性能。前期研究顯示,在甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯（DMC）反應中,碳基材料負載金屬銅催化劑表現(xiàn)出顯著的尺寸效應,即銅納米粒子的晶粒尺寸越小,反應活性越高。而且,由于銅納米晶的表面能極高,容易在反應過程中發(fā)生團聚,導致活性降低。因此,如何有效控制銅納米粒子的尺寸及其分散度,成為提升炭負載銅催化劑性能的關鍵。近年來,采用離子交換樹脂作為碳源,制備負載型金屬催化劑中引起越來越多的關注。離子交換樹脂表面含有豐富的官能團,通過與金屬鹽溶液進行離子交換作用,將金屬離子引入到樹脂表面,經(jīng)過高溫炭化、還原處理即可得到炭負載金屬催化劑,是一種制備高分散納米金屬催化劑的新途徑。此外,最近空心碳包覆納米金屬粒子復合材料備受關注。一方面,可以利用碳殼的阻隔作用限制了相鄰金屬顆粒的聚集,另一方面,可提供適于反應的特定微環(huán)境,為制備高穩(wěn)定性催化劑提供了新思路,最近成為碳材料及多相催化領域新的研究熱點。本文針... 

【文章來源】：太原理工大學山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：89 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述及選題
    1.1 選題背景
    1.2 DMC簡介
        1.2.1 DMC性質(zhì)及合成工藝
        1.2.2 甲醇氧化羰基化法合成DMC催化劑
    1.3 碳負載型銅基催化劑的制備方法
        1.3.1 浸漬法
        1.3.2 沉淀沉積法
        1.3.3 高能球磨法
        1.3.4 微波熱解法
    1.4 碳化樹脂負載金屬催化劑及其應用
    1.5 核殼結(jié)構催化劑的合成及其應用
        1.5.1 核殼結(jié)構催化劑
        1.5.2 碳包覆金屬催化劑
    1.6 選題思路、研究內(nèi)容及創(chuàng)新點
        1.6.1 選題思路
        1.6.2 研究內(nèi)容
    參考文獻
第二章 實驗部分
    2.1 實驗藥品及儀器
        2.1.1 化學藥品及所用氣體
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 催化劑結(jié)構表征
        2.2.1 X-射線衍射 （XRD）
        2.2.2 熱重-質(zhì)譜分析 （TG-MS）
        2.2.3 傅里葉紅外 （FT-IR）
        2.2.4 X射線光電子能譜 （XPS）
        2.2.5 掃描電子顯微鏡 （SEM）
        2.2.6 透射電子顯微鏡 （TEM）
2O-H₂氧化還原滴定">        2.2.7 N₂O-H₂氧化還原滴定
        2.2.8 比表面積測定 （BET）
        2.2.9 X射線近邊精細吸收譜 （XANES）
    2.3 催化劑活性評價
        2.3.1 氣相反應
        2.3.2 液相反應
        2.3.3 產(chǎn)物分析
        2.3.4 數(shù)據(jù)處理
    參考文獻
第三章 碳納米微球負載銅催化劑的制備及其性能研究
    3.1 引言
    3.2 CU/CSS催化劑制備
        3.2.1 樹脂預處理
        3.2.2 前驅(qū)體制備
        3.2.3 高溫焙燒
    3.3 催化劑結(jié)構表征
2吸附">        3.3.1 N₂吸附
        3.3.2 XRD
        3.3.3 TEM
2O-H₂氧化還原滴定">        3.3.4 N₂O-H₂氧化還原滴定
        3.3.5 TG-MS-DTG
        3.3.6 FT-IR
        3.3.7 XPS
        3.3.8 XANES
    3.4 活性評價結(jié)果
        3.4.1 反應活性
        3.4.2 穩(wěn)定性
    3.5 本章小結(jié)
    參考文獻
第四章 核殼型碳包覆銅催化劑的制備及其性能研究
    4.1 引言
    4.2 CU@HCS催化劑的制備
        4.2.1 中空碳球的合成
        4.2.2 Cu粒子組裝
    4.3 催化活性評價
        4.3.1 反應活性
        4.3.2 催化劑穩(wěn)定性評價
    4.4 HCS及CU@HCS的結(jié)構表征
        4.4.1 HCS結(jié)構表征
        4.4.2 Cu@HCS結(jié)構表征
        4.4.3 反應后催化劑的結(jié)構表征
    4.5 本章小結(jié)
    參考文獻
第五章 總結(jié)與建議
    5.1 全文總結(jié)
    5.2 主要創(chuàng)新點
    5.3 建議
致謝
在讀期間研究成果


【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3160878