能源和環(huán)境是人類文明賴以生存的基礎(chǔ)。自從1994年聯(lián)合國(guó)氣候變化框架公約生效,世界各地的科學(xué)家們從未停止過(guò)對(duì)溫室氣體利用方式的探索。在過(guò)去幾十年中,各種轉(zhuǎn)化策略,如通過(guò)物理和化學(xué)方法將二氧化碳轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料。通過(guò)電解水產(chǎn)氫得到優(yōu)質(zhì)清潔的氫氣能源,是一·種可靠方便成本低的氫能獲取技術(shù)。同時(shí),利用太陽(yáng)能將CO2轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料是解決能源利用和溫室效應(yīng)一舉兩得的發(fā)展方式,已經(jīng)得到了科研工作者們的廣泛認(rèn)可,被證明是一個(gè)非常有前景的CO2轉(zhuǎn)化解決方案。不論是電催化產(chǎn)氫還是太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)CO2還原領(lǐng)域中,催化劑的設(shè)計(jì)和構(gòu)建都是其進(jìn)一步應(yīng)用的關(guān)鍵。半導(dǎo)體材料原子級(jí)厚度二維材料憑借獨(dú)特的微觀結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和優(yōu)異的宏觀電光性能,在電催化和光催化領(lǐng)域有著不可限量的發(fā)展前景。因此,本文以二維半導(dǎo)體材料為基礎(chǔ),通過(guò)構(gòu)建合適的結(jié)構(gòu)模型,采用多種調(diào)控機(jī)制和理論模型計(jì)算,建立了微觀結(jié)構(gòu)同宏觀性能之間的理論關(guān)系,探究了催化反應(yīng)中的機(jī)理歷程。本論文主要研究?jī)?nèi)容如下:1.首次合成了具有雙氧空位的三氧化鉬單層二維薄片,提高了電解水的效率。MoO3具有典型的層狀結(jié)構(gòu),層與層之間由較弱的范德華力結(jié)合,通過(guò)高溫?fù)诫s,插層剝離,快速煅燒得到富... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：118 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 二維半導(dǎo)體材料的構(gòu)建
        1.2.1 二維半導(dǎo)體材料的結(jié)構(gòu)特征
        1.2.2 二維半導(dǎo)體材料的合成和表征
        1.2.3 二維半導(dǎo)體材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控
    1.3 二維半導(dǎo)體材料在光電驅(qū)動(dòng)催化領(lǐng)域研究進(jìn)展
        1.3.1 二維半導(dǎo)體材料在電催化水分解中的應(yīng)用
        1.3.2 二維半導(dǎo)體材料在光催化二氧化碳還原中的應(yīng)用
    1.4 二維半導(dǎo)體材料光催化二氧化碳還原中的微觀動(dòng)力學(xué)研究
        1.4.1 光催化二氧化碳還原中的機(jī)理研究
        1.4.2 原位表征技術(shù)在探究反應(yīng)過(guò)程中的應(yīng)用
        1.4.3 過(guò)渡態(tài)理論計(jì)算在研究動(dòng)力學(xué)特征中的應(yīng)用
    1.5 本論文的選題背景和研究?jī)?nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 富含雙氧空位的二維薄片實(shí)現(xiàn)穩(wěn)健的電解水性能
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 樣品制備
        2.2.2 產(chǎn)物表征
        2.2.3 電化學(xué)性能測(cè)試
        2.2.4 計(jì)算方法
        2.2.5 正電子湮沒(méi)譜
    2.3 結(jié)果與討論
3單層納米片的合成機(jī)理及表征">        2.3.1 N摻雜MoO₃單層納米片的合成機(jī)理及表征
3單層納米片的表征">        2.3.2 未摻雜MoO₃單層納米片的表征
        2.3.3 雙氧空位的表征
        2.3.4 電催化產(chǎn)氫性能
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 鎳摻雜對(duì)光催化二氧化碳還原選擇性的調(diào)控及機(jī)理研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 樣品制備
        3.2.2 樣品表征
        3.2.3 表面光電壓譜測(cè)量
        3.2.4 光催化二氧化碳還原測(cè)試
        3.2.5 密度泛函理論計(jì)算
    3.3 結(jié)果與討論
2O₄原子級(jí)厚度二維薄片的表征">        3.3.1 鎳摻雜ZnCo₂O₄原子級(jí)厚度二維薄片的表征
        3.3.2 適合光催化二氧化碳還原的能帶結(jié)構(gòu)
        3.3.3 載流子分離和化學(xué)吸附
        3.3.4 光催化二氧化碳還原性能
        3.3.5 還原過(guò)程中間體及反應(yīng)機(jī)理推測(cè)
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 局域單原子摻雜二維材料的光催化二氧化碳還原研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 樣品制備
        4.2.2 樣品表征
        4.2.3 表面光電壓譜測(cè)量
        4.2.4 熒光壽命譜
        4.2.5 光催化二氧化碳還原測(cè)試
        4.2.6 密度泛函理論計(jì)算
    4.3 結(jié)果與討論
2O₄原子級(jí)厚度二維薄片的表征">        4.3.1 鈰單原子摻雜ZnGa₂O₄原子級(jí)厚度二維薄片的表征
        4.3.2 能帶結(jié)構(gòu)和光催化性能
        4.3.3 載流子行為和化學(xué)吸附
        4.3.4 還原過(guò)程中間體及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)計(jì)算
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 總結(jié)及展望
    5.1 全文總結(jié)
    5.2 展望
    參考文獻(xiàn)
攻讀博士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝



本文編號(hào)：3155259