發(fā)布時間：2021-04-14 13:47

　　催化劑在有機(jī)合成反應(yīng)中起著極其重要的作用,其中固體催化劑因易重復(fù)使用、易與產(chǎn)物分離、易連續(xù)化生產(chǎn)等優(yōu)點(diǎn),已成為近年來綠色催化領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。蔗渣具有來源廣、可再生、易降解、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),是極具潛力的天然高分子材料。且其表面含有大量活性基團(tuán),在多數(shù)溶劑中能穩(wěn)定存在,是制備固體催化劑的理想載體。設(shè)計(jì)和構(gòu)建蔗渣基催化劑在促進(jìn)蔗渣和生物質(zhì)材料的資源化利用、緩解傳統(tǒng)載體材料對石化資源的依賴及環(huán)境污染問題、推動社會的可持續(xù)發(fā)展等方面都有積極意義。本論文設(shè)計(jì)制備了氨基改性蔗渣以及氨基改性蔗渣負(fù)載納米鈀催化劑體系,并將其用于多種有機(jī)合成反應(yīng)中,具體內(nèi)容如下:（1）以3-氯丙基-三甲氧基硅烷為偶聯(lián)劑、乙二胺為氨基化改性試劑,經(jīng)兩步反應(yīng)制備了氨基改性蔗渣催化劑（SCB-NH₂）,通過FT-IR、XRD、TG、SEM-EDX及元素分析等對其結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性、形貌及元素組成進(jìn)行表征分析,考察了該催化劑在室溫、無溶劑Knoevenagel縮合反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明,該催化劑具有較高的催化活性,尤其是對芳香醛和內(nèi)二腈的Knoevenagel反應(yīng),反應(yīng)時間短,目標(biāo)物產(chǎn)率達(dá)85～98%。經(jīng)簡... 

【文章來源】：廣西大學(xué)廣西壯族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】：185 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１－４?ＣＭＨ－Ｐｄ（Ｏ）催化的Ｓｕｚｕｋｉ交叉偶聯(lián)反應(yīng)??ｌ；ｉｇ．?１－４?ＣＭＨ－Ｐｄ（Ｏ）?ｃａｔａｌｙｚｅｄ?Ｓｕｚｕｋｉ?ｃｒｏｓｓ－ｃｏｕｐｌｉｎｇ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??１．３．３木質(zhì)素基催化劑??

圖２－４?５匸８、５０８－１＾２和回收５０８－１＾２的熱分解曲線圖??Ｆｉｇ．?２－４?Ｔｈｅｒｍａｌ?ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ?ｐｒｏｆｉｌｅｓ?ｏｆ?ＳＣＢ，?ＳＣＢ－ＮＨ２?ａｎｄ?ｒｅｃｏｖｅｒｅｄ?ＳＣＢ－ＮＨ２??通過ＴＧ進(jìn)一步研宄了?ＳＣＢ和ＳＣＢ－ＮＨ２的熱穩(wěn)定性，熱分解曲線如圖２－４所示。??ＣＢ和ＳＣＢ－ＮＨ２的第一步失重階段均為１００?°Ｃ以內(nèi)，約失重５°／。，這丨？：＋盟是由于樣品??水分揮發(fā)引起的。原料ＳＣＢ的第二個失重階段是２５０？３５０?°Ｃ，在此溫度范丨屯丨ＳＣＢ??２３??

的保護(hù)作用使蔗渣載體熱穩(wěn)定性增加。??通過掃描電鏡（ＳＥＭ）和ＥＤＸ對ＳＣＢ和３０３－況［￣１２的形貌及表面元素組成進(jìn)行表??征。ＳＥＭ結(jié)果表明，ＳＣＢ表面具有微孔且光滑平整（圖２－５ａ），通過偶聯(lián)劑ＣＴＥＯＳ與??乙二胺接枝后，ＳＣＢ－ＮＨ２＾Ｍ仍比較光ｍ平整（圖２－５ｂ）。這表明改性過程對蔗渣表面??沒行明品影響，硅烷化偶聯(lián)劑分散性較好。ＥＤＸ分析結(jié)果顯示，ＳＣＢ、ＳＣＢ－ＮＨ２的硅??含量分別為０．０２％、７．２４％，改性后Ｓｉ含量明顯增力卩。這直接證明了在ＳＣＢ－ＮＨ２中存在??Ｓｉ偶聯(lián)劑。再結(jié)合元素分析、ＦＴ－ＩＲ、ＴＧ的分析結(jié)果，證明所制備的催化劑是圖２－１中??所示的丨丨標(biāo)催化劑ＳＣＢ－ＮＨ２。??！?Ｉ?２?３?＾?ｉ?６?７?？?９?ｋ?１?２?３?ｉ?５?６?７?８?９?３?１?２?３＾５６７８５??ｆｆｉｆ?ｌｌ?３０３?ｃｓｓ?ｊＳ－ｔ－ｆ．?〇?ＳＯＣ?ｋｅｖｊ?ｆｅｉｌｌ?３〇３?ｄ？?０?〇〇〇?ｋｖｊ吆奶｜?；０Ｓ?ｔｔｓ?光標(biāo)．Ｃ．０００?ｋ？ｖ］??圖２－５?ＳＣＢ?（ａ）、ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｂ）和回收ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｃ）的掃描電鏡、Ｘ－射線能譜分析圖??Ｆｉｇ．?２－５?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ａｎｄ?ＥＤＸ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ＳＣＢ?（ａ），?ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｂ）?ａｎｄ?ｒｅｃｏｖｅｒｅｄ?ＳＣＢ－ＮＨ２?（ｃ）??２．３．２氨基改性蔗渣催化Ｋｎｏｅｖｅｎａｇｄ反應(yīng)的研宄??以苯甲醛和丙二腈為底物，研究了催化劑用量對Ｋｎｏｅｖｅｎａｇｅｌ反應(yīng)的影響，結(jié)果見??表?２－３。??２４??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]農(nóng)村生物質(zhì)能源化利用研究綜述[J]. 穆獻(xiàn)中,余漱石,徐鵬.  現(xiàn)代化工. 2018(03)
[2]蔗渣炭-鎂鐵雙金屬氧化物吸附劑對水中As（V）的吸附研究[J]. 張濤,梁美娜,王敦球,朱義年,肖瑜,唐沈.  水處理技術(shù). 2018(01)
[3]炭化蔗渣負(fù)載釕催化劑的制備及其應(yīng)用研究[J]. 李增勇,劉穎,武書彬.  林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè). 2017(05)
[4]生物質(zhì)基平臺分子5-羥甲基糠醛制備及其高值化轉(zhuǎn)化[J]. 嚴(yán)龍,傅堯.  生物產(chǎn)業(yè)技術(shù). 2017(03)
[5]蔗渣基吸附劑的制備及對剛果紅的吸附性能[J]. 岳新霞,俸海鳳,林海濤,蔣芳.  廣西科技大學(xué)學(xué)報. 2017(02)
[6]聚苯胺-改性木質(zhì)素磺酸鈉復(fù)合材料基活性炭負(fù)載Pd催化劑對甲酸氧化的催化性能（英文）[J]. 賈羽潔,蔣劍春,孫康,陳超.  燃料化學(xué)學(xué)報. 2017(01)
[7]廢棄物水稻秸稈制備催化劑強(qiáng)化臭氧深度處理造紙廢水的效能[J]. 莊海峰,黃海麗,徐科龍,張?jiān)平?韓洪軍,單勝道.  化工學(xué)報. 2017(01)
[8]功能化碳納米管作為固體堿用于Knoevenagel縮合[J]. 楊新玲,王燾,龔慧萍,華偉明,樂英紅,高滋.  無機(jī)化學(xué)學(xué)報. 2016(10)
[9]微波蔗渣中孔生物質(zhì)炭對水中對氯苯酚的吸附特性[J]. 李坤權(quán),李艷博,劉平,朱志強(qiáng).  環(huán)境工程學(xué)報. 2016(09)
[10]花生殼碳基固體酸催化環(huán)己烯與甲酸酯化反應(yīng)(英文)[J]. 薛偉,趙賀潘,姚潔,李芳,王延吉.  催化學(xué)報. 2016(05)

博士論文
[1]碳水化合物的選擇性轉(zhuǎn)化研究[D]. 馬浩.華南理工大學(xué) 2015
[2]生物質(zhì)基催化劑的制備及其催化性能研究[D]. 陳巍.華南理工大學(xué) 2015
[3]中國能源與經(jīng)濟(jì)發(fā)展關(guān)系實(shí)證研究[D]. 于鳳玲.中南大學(xué) 2014
[4]基于資源與環(huán)境約束的中國能源供需格局發(fā)展研究[D]. 劉金朋.華北電力大學(xué) 2013



本文編號：3137427