丙烯作為僅次于乙烯的世界第二大石油化工原料,其產(chǎn)能衡量著國家的國民經(jīng)濟水平。而丙烯氧化反應(yīng)是得到重要三碳有機物的過程,可以得到包括環(huán)氧丙烷、丙烯醛、丙酮、丙醛等在內(nèi)的許多高附加值丙烯衍生物。而其中環(huán)氧丙烷和丙烯醛作為丙烯氧化物中產(chǎn)量占比最大的兩種物質(zhì),其生產(chǎn)過程和催化劑應(yīng)用受到了廣泛的關(guān)注和研究。本文分別以環(huán)氧丙烷（PO）和丙烯醛（An）為目標產(chǎn)物,以Ag/TS-1（μm）和 Mo-Bi-Fe-Co復合氧化物為丙烯氧化反應(yīng)的催化劑開展研究。首先考察了制備方法、制備條件、Ag載量、TS-1載體、反應(yīng)條件等因素對丙烯在Ag/TS-1（μm）上氣相氧化制環(huán)氧丙烷反應(yīng)性能的影響。通過XRD、UV-vis、TEM等手段來進一步研究影響催化劑的銀顆粒尺寸、氧化態(tài)銀物種等關(guān)鍵因素。在此基礎(chǔ)上,嘗試合成一系列Mo-Bi-O催化劑�？疾炝撕铣煞椒�、催化劑組成、合成條件、沉淀劑加入等因素對丙烯在Mo-Bi-O催化劑上選擇氧化制丙烯醛反應(yīng)性能的影響。通過詳細的表征手段來分析表征分析催化劑的活性相態(tài)、尋找最優(yōu)催化劑結(jié)構(gòu)形式。實驗結(jié)果表明,在25℃、pH=7條件下采用沉積沉淀法制備得到的3.0wt%Ag/TS-... 

【文章來源】：大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 丙烯簡介
        1.1.1 丙烯生產(chǎn)現(xiàn)狀
        1.1.2 丙烯衍生物
    1.2 丙烯氧化生產(chǎn)環(huán)氧丙烷
        1.2.1 環(huán)氧丙烷簡介
        1.2.2 環(huán)氧丙烷生產(chǎn)方法
        1.2.3 丙烯直接氧化生成環(huán)氧丙烷催化劑的研究
        1.2.4 Ag催化劑的工業(yè)應(yīng)用
        1.2.5 不同形式的負載型納米Ag催化劑在丙烯氣相環(huán)氧化中的運用
        1.2.6 TS-1分子篩簡介
    1.3 丙烯選擇氧化生產(chǎn)丙烯醛
        1.3.1 丙烯醛簡介
        1.3.2 丙烯醛的工業(yè)生產(chǎn)現(xiàn)狀
        1.3.3 Mo-Bi復合氧化物的應(yīng)用
        1.3.4 Mo-Bi復合氧化物的結(jié)構(gòu)
        1.3.5 Mo-Bi復合氧化物中晶格氧的作用
        1.3.6 鉬鉍復合氧化物上烯烴選擇氧化的機理
        1.3.7 鉬鉍復合氧化物制備方法
    1.4 選題思想和研究內(nèi)容
2 實驗部分
    2.1 實驗試劑及實驗儀器
        2.1.1 實驗試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 丙烯氧化生成PO催化劑制備
        2.2.2 丙烯氧化生成丙烯醛催化劑制備
    2.3 表征手段和方法
        2.3.1 X射線衍射（XRD）
        2.3.2 透射電子顯微鏡（TEM）
        2.3.3 掃描電子顯微鏡（SEM）
        2.3.4 傅里葉變換-紅外光譜（FT-IR）
        2.3.5 紫外-可見漫反射光譜（UV-vis）
        2.3.6 氮氣物理吸附（BET）
        2.3.7 電感耦合等離子體（ICP）
    2.4 催化劑性能評價
        2.4.1 實驗裝置
        2.4.2 催化劑的活性評價
        2.4.3 產(chǎn)物分析方法
3 丙烯在Ag/TS-1上催化氧化制取環(huán)氧丙烷
    3.1 不同金屬負載的TS-1的丙烯環(huán)氧化結(jié)果
    3.2 不同載體負載的Ag催化劑的丙烯環(huán)氧化性能
    3.3 沉積沉淀法和浸漬法的比較
        3.3.1 沉積沉淀法和浸漬法的反應(yīng)結(jié)果
        3.3.2 沉積沉淀法和浸漬法制備的3.0%Ag/TS-1的表征結(jié)果
    3.4 不同老化溫度對3.0%Ag/TS-1上丙烯環(huán)氧化的影響
        3.4.1 不同老化溫度下制備的3.0%Ag/TS-1的丙烯環(huán)氧化反應(yīng)結(jié)果
        3.4.2 不同老化溫度下制備的3.0%Ag/TS-1催化劑表征結(jié)果
    3.5 不同沉積pH對3.0%Ag/TS-1上丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的影響
        3.5.1 不同沉積pH下制備的3.0%Ag/TS-1上的丙烯環(huán)氧反應(yīng)結(jié)果
        3.5.2 不同沉積pH下制備的3.0%Ag/TS-1表征結(jié)果
    3.6 不同Ag負載量的TS-1催化劑對丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的影響
        3.6.1 不同Ag負載量TS-1催化劑上丙烯環(huán)氧化的反應(yīng)結(jié)果
        3.6.2 不同Ag負載TS-1催化劑表征結(jié)果
    3.7 不同TS-1載體對3.0%Ag/TS-1催化劑上丙烯環(huán)氧化的影響
        3.7.1 不同TS-1載體Ag催化劑的丙烯環(huán)氧化反應(yīng)結(jié)果
        3.7.2 不同TS-1載體Ag催化劑表征結(jié)果
    3.8 反應(yīng)條件的考察
        3.8.1 反應(yīng)溫度對3.0%Ag/TS-1催化劑上丙烯環(huán)氧化反應(yīng)性能的影響
        3.8.2 反應(yīng)空速對3.0%Ag/TS-1上丙烯環(huán)氧化反應(yīng)性能的影響
    3.9 本章小結(jié)
4 丙烯在Mo-Bi復合氧化物上催化氧化制取丙烯醛
    4.1 催化劑制備
    4.2 制備方法對Mo-Bi催化劑上丙烯選擇氧化反應(yīng)的影響
        4.2.1 不同方法制備的Mo-Bi催化劑上丙烯選擇氧化的反應(yīng)結(jié)果
        4.2.2 不同方法制備的Mo-Bi催化劑的表征結(jié)果
    4.3 催化劑中Mo、Bi元素的含量對丙烯選擇氧化反應(yīng)的影響
        4.3.1 不同Mo-Bi原子比催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)結(jié)果
        4.3.2 不同Mo-Bi原子比催化劑的表征結(jié)果
    4.4 Fe、Co元素的加入對Mo-Bi催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)的影響
        4.4.1 Fe、Co元素依次加入的Mo-Bi催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)結(jié)果
        4.4.2 Fe、Co元素依次加入的Mo-Bi催化劑的表征結(jié)果
        4.4.3 不同Co含量對Mo-Bi催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)影響
    4.5 焙燒溫度對Mo-Bi催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)影響
        4.5.1 不同焙燒溫度對Mo-Bi催化劑選擇氧化反應(yīng)性能的影響
2Bi₂Fe（0.2）Co_0.02O_x催化劑的表征結(jié)果">        4.5.2 不同焙燒溫度下制備的Mo₂Bi₂Fe（0.2）Co_0.02O_x催化劑的表征結(jié)果
2Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)的影響">        4.5.3 焙燒時間對Mo₂Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)的影響
2Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)影響">    4.6 沉淀pH值對Mo₂Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)影響
        4.6.1 不同沉淀pH催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)結(jié)果
2Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑的表征結(jié)果">        4.6.2 不同沉淀pH下制備的Mo₂Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑的表征結(jié)果
2Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)影響">    4.7 沉淀劑加入對Mo₂Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑的丙烯選擇氧化反應(yīng)影響
2Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x上丙烯選擇氧化反應(yīng)結(jié)果">        4.7.1 不同沉淀劑加入的Mo₂Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x上丙烯選擇氧化反應(yīng)結(jié)果
2Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑表征結(jié)果">        4.7.2 不同沉淀劑加入的Mo₂Bi₂Fe_0.2Co_0.02O_x催化劑表征結(jié)果
    4.8 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
[1]HZSM-22和SAPO-11催化甲醇轉(zhuǎn)化制烯烴（MTH）反應(yīng):酸強度對反應(yīng)和失活機理的影響（英文）[J]. 王金棒,李金哲,徐舒濤,郅玉春,魏迎旭,何艷麗,陳景潤,張默之,王全義,張雯娜,武新強,郭新聞,劉中民.  催化學報. 2015(08)
[2]丙烷脫氫制丙烯催化劑研究的進展[J]. 張凌峰,劉亞錄,胡忠攀,楊玉旺,于海斌,袁忠勇.  石油學報(石油加工). 2015(02)
[3]丙烯:產(chǎn)能猛增 需求低迷[J]. 陶炎.  中國石油和化工. 2013(03)
[4]pH值對共沉淀法制備鉬基多金屬氧化物催化異丁烯選擇氧化制甲基丙烯醛性能的影響[J]. 徐達,劉士艷,劉云凌,王振旅.  物理化學學報. 2012(11)
[5]甲醇氧化制甲醛工藝技術(shù)探討[J]. 許永成,肖敦峰,劉廣智.  化肥設(shè)計. 2012(03)
[6]鉍鉬復合氧化物催化劑的結(jié)構(gòu)及其對丙烷選擇氧化反應(yīng)的催化性能[J]. 楊漢培,范以寧,林明,許波連,陳懿.  催化學報. 2001(06)
[7]多產(chǎn)丙烯生產(chǎn)技術(shù)進展[J]. 李雅麗.  當代石油石化. 2001(04)
[8]丙烯醛的生產(chǎn)及應(yīng)用[J]. 張明智.  應(yīng)用化工. 2000(04)
[9]TS－1分子篩催化苯羥基化反應(yīng)[J]. 高煥新,李樹本.  催化學報. 1996(04)

博士論文
[1]甲醇直接脫氫制備無水甲醛的負載銀催化劑及其反應(yīng)機理的研究[D]. 任麗萍.復旦大學 2004
[2]鈦硅分子篩的合成、表征及催化丙烯環(huán)氧化性能的研究[D]. 李鋼.大連理工大學 2000

碩士論文
[1]丙烯選擇氧化制丙烯醛催化劑的研究[D]. 甘玉花.廈門大學 2014



本文編號：3120531