我國(guó)水環(huán)境污染一直是公眾關(guān)注的重要環(huán)境問(wèn)題之一。其中,由于醫(yī)療和制藥廢水的大量排放,以及生物體的不完全吸收等問(wèn)題,大量抗生素類污染物被直接或間接排放到水體之中。這些進(jìn)入到環(huán)境中的抗生素類污染物往往會(huì)導(dǎo)致自然水體中出現(xiàn)更多的耐藥細(xì)菌和抗性基因,造成自然環(huán)境中微生物系統(tǒng)的紊亂。同時(shí),其潛在的致癌、致畸、致突變等風(fēng)險(xiǎn),也會(huì)對(duì)人類社會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的危害。因此,去除水體中的抗生素類污染物已經(jīng)成為迫在眉睫的問(wèn)題。近年來(lái),光催化技術(shù)在降解有機(jī)污染物的研究領(lǐng)域內(nèi),以其環(huán)境友好、經(jīng)濟(jì)、高效等特點(diǎn)受到更多研究學(xué)者的關(guān)注。然而目前大多數(shù)研究主要針對(duì)于二元單Z型光催化劑的制備與光催化降解等問(wèn)題,光響應(yīng)范圍較窄,電子-空穴復(fù)合率高及有效Z型合成率低等問(wèn)題并沒(méi)有被很好的解決。因此,本研究基于原位合成法制備一種三元雙Z型復(fù)合光催化體系—V₂O₅/FeVO₄/Fe₂O₃,并將其應(yīng)用于有機(jī)污染物的光催化降解研究中。在本研究中,采用原位合成法制備雙Z型V₂O₅/FeVO

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圖0-1異質(zhì)結(jié)型光催化體系光生電子轉(zhuǎn)移機(jī)理圖

引言6圖0-2離子態(tài)Z型光催化體系光生載流子傳輸機(jī)理圖Fig.0-2Photogeneratedcarriertransportmechanismofionic-stateZ-schemephotocatalyticsystem固態(tài)Z型光催化體系，顧名思義就是電荷轉(zhuǎn)移途徑多數(shù)為固態(tài)[33]。e-直接通過(guò)半導(dǎo)體光催化劑的接觸界面?zhèn)鬟f，傳輸距離短、效率高[34]。固態(tài)電子傳輸介質(zhì)較離子態(tài)更易發(fā)生氧化還原反應(yīng)，逆向反應(yīng)程度較低。同時(shí)，固態(tài)電子傳輸介質(zhì)存在于兩個(gè)半導(dǎo)體光催化劑之間，形成歐姆連接，有利于降低電荷分離傳輸過(guò)程中的阻力，促進(jìn)了一個(gè)半導(dǎo)體CB上的e-轉(zhuǎn)移到另一個(gè)半導(dǎo)體的VB上，并與其VB上存在的h+結(jié)合[35,36]。而彼此VB和CB上保存的h+和e-則可以分別參與到光催化降解有機(jī)污染物的氧化還原反應(yīng)中。因此，與離子態(tài)Z型光催化體系相比，固態(tài)Z型光催化體系通常具有更強(qiáng)的光催化活性。本研究在上文中已經(jīng)提到，固態(tài)Z型光催化體系根據(jù)傳輸介質(zhì)可分為有導(dǎo)電介質(zhì)的光催化體系和無(wú)導(dǎo)電介質(zhì)的光催化體系，其中有導(dǎo)電介質(zhì)的光催化體系被稱為全固態(tài)Z型光催化體系，無(wú)導(dǎo)電介質(zhì)的光催化體系稱為直接Z型光催化體系[37]。全固態(tài)Z型光催化體系于2006年被第一次報(bào)道，Tada等人[38]利用貴重金屬—金（Au）作為電子傳輸介質(zhì)，復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑選擇CdS和TiO2，由這三部分共同組成的Z型TiO2/Au/CdS復(fù)合光催化體系，其光催化活性和電子分離效率遠(yuǎn)高于單組分光催化體系。在紫外光照條件下，TiO2的CB與CdS的VB

引言8圖0-3固態(tài)Z型光催化體系光生載流子傳輸機(jī)理圖Fig.0-3Photogeneratedcarriertransportmechanismofsolid-stateZ-schemephotocatalyticsystemYu等人[45]在2013年提出了構(gòu)建直接Z型光催化體系的設(shè)計(jì)，并對(duì)TiO2/g-C3N4復(fù)合光催化體系更夠高效光催化降解甲醛（HCHO）的機(jī)理進(jìn)行了解釋。對(duì)于直接Z型光催化體系來(lái)說(shuō)，其優(yōu)勢(shì)在于完全包括了前兩種Z型光催化體系的優(yōu)點(diǎn)，同時(shí)又彌補(bǔ)了兩者存在的不足。直接Z型光催化體系由兩個(gè)半導(dǎo)體光催化劑直接接觸形成歐姆連接，縮短了光生載流子的傳輸距離，提高了e--h+對(duì)的分離效率，同時(shí)由于不存在離子態(tài)電子傳輸介質(zhì)，逆向反應(yīng)幾乎不存在[46]。此外，由于兩個(gè)半導(dǎo)體光催化劑直接復(fù)合，不需要貴金屬的介入，復(fù)合光催化劑的制備成本大大降低，有利于其在光催化領(lǐng)域內(nèi)的廣泛應(yīng)用[47]。直接Z型光催化體系電子傳輸機(jī)理與全固態(tài)Z型光催化體系相類似，如圖0-4所示。直接Z型復(fù)合光催化劑只包含兩種半導(dǎo)體光催化劑，在光照射下，PSII和PSIVB上的e-都可以被激發(fā)躍遷至各自的CB上，由于兩個(gè)半導(dǎo)體光催化劑之間沒(méi)有電子傳輸介質(zhì)，PSIICB上的e-可直接通過(guò)兩者接觸的相界面?zhèn)鬏斨罰SI的VB上，并與PSIVB上的h+結(jié)合。這樣，聚集在PSICB上的具有更強(qiáng)還原能力的光生e-與體系內(nèi)存在的O2反應(yīng)生成O2-，進(jìn)而催化降解有機(jī)污染物。而停留在PSIIVB上的光生h+則可以直接氧化有機(jī)污染物，或者與體系內(nèi)存在的OH-或H2O反應(yīng)生成OH，最終徹底降解反應(yīng)體系內(nèi)的有機(jī)污染物[48,49]。直接Z型光催化反應(yīng)體系不僅能夠有效提高e-和h+的分離效率，還能夠增強(qiáng)系統(tǒng)的氧化還原能力。并

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
[1]高比例Z型Er3+:Y3Al5O12@Nb2O5/Pt/In2O3光催化劑的制備及可見(jiàn)光分解水制氫的研究[D]. 張旭.遼寧大學(xué) 2019



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