配位聚合物（Coordination Polymers,CPs）通常指以金屬離子/金屬離子簇為節(jié)點(diǎn),以含O和N的多齒有機(jī)配體為連接體,通過配位鍵或其他一些弱的化學(xué)作用力（如鹵鍵、氫鍵、范德華力和π-π作用力等）自組裝形成的具有一維鏈狀、二維層狀或是三維網(wǎng)狀的周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。其中,多孔配位聚合物,也被稱為金屬-有機(jī)骨架化合物（Metal-Organic Frameworks,MOFs）,作為新型的多孔材料其相較于傳統(tǒng)的無機(jī)沸石,活性炭等具有高孔隙率、孔道表面可修飾等一系列優(yōu)勢,因此在溫室/低級烷烴氣體存儲與選擇性分離、有機(jī)染料吸附、熒光探針、多相催化、磁性等方面展現(xiàn)出可觀的應(yīng)用價值,已經(jīng)迅速發(fā)展成為近年來材料化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。隨著MOFs研究的不斷深入,如何得到結(jié)構(gòu)新穎和特定功能化的目標(biāo)產(chǎn)物仍然面臨巨大的挑戰(zhàn)。因此,在本論文中我們選用5-（（4-羧基吡啶-2-基）氧代）間苯二甲酸（H₃L）作為后續(xù)實(shí)驗(yàn)的主配體,通過水熱/溶劑熱法在不同的溶劑組合條件和溫度下合成了四例結(jié)構(gòu)新穎的配位聚合物,并依次進(jìn)行了單晶結(jié)構(gòu)測定、基本性質(zhì)的表征及其在氣體吸附分離、磁性、熒光傳感... 

【文章來源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：97 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

配位聚合物的自組裝及其復(fù)合材料示意圖

第一章緒論3圖1-2近些年MOFs材料在CO2吸附分離方面發(fā)表的文章數(shù)量2018年鮑宗必課題組在ACSAppl.Mater.Interfaces上報道了兩種同構(gòu)的環(huán)糊精基CD-MOFs(CD-MOF-1和CD-MOF-2)[39]，計算的BET比表面積分別為1094m2g-1(Langmuir比表面積為1207m2g-1)和922m2g-1(Langmuir比表面積為983m2g-1)。CD-MOF-1和CD-MOF-2在5%CO2濃度下的選擇性值分別為10.0和37.3。此外，在1.0kPa時，CO2/C2H2對CDMOF-1的選擇性可達(dá)24.0。值得注意的是，CD-MOF-2的IAST選擇性在1.0kPa時為118.7，這是在具有反吸附能力的多孔材料中記錄的最高選擇性。該材料具有選擇性地從C2H2中反向捕獲CO2的能力，這兩種MOFs在室溫下對CO2/C2H2混合物表現(xiàn)出良好的吸附能力和基準(zhǔn)選擇性，使得純C2H2只需一步即可獲得。圖1-3(a)晶體包裝的CD-MOFs；(b)沿c軸排列的三維骨架；(c)298K時，CD-MOF-1(紅色)和CD-MOF-2(藍(lán)色)對CO2(正方形)和C2H2(圓形)的單組分吸附

西北大學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1-4已報道材料對CO2和C2H2的吸收量以及對CO2/C2H2的吸附選擇性對比圖2017年卜顯和課題組在ACSAppl.Mater.Interfaces上報道了一例由混合配體構(gòu)筑的新穎的基于多籠的MOF材料NUM-3，其具有新(3,4,5)連接拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)[40]。在NUM-3的框架中包含了四種不同類型的籠子，它們表現(xiàn)出多樣的多面體構(gòu)造。依據(jù)1D通道所展現(xiàn)出的不同內(nèi)徑(4.0-13.0)的結(jié)構(gòu)特性，活化后的NUM-3可以通過尺寸選擇從C2H4和C2H6選擇性捕獲CO2(經(jīng)驗(yàn)動力學(xué)直徑：CO2<C2H4<C2H6)。此外，它在對從N2/CH4中捕獲CO2也表現(xiàn)出可觀的選擇性。其在273K和1atm對CO2的吸附量最高為113cm3(STP)/g，在環(huán)境溫度298K下?lián)碛蓄愃频奈节厔荩珻O2吸附量為83cm3(STP)/g。NUM-3a在273K對CO2的吸附量分別是C2H4和C2H6的2.7倍和4.0倍。如圖1-6計算的不同溫度下CO2/CH4吸附選擇性為13.7(5/95)和11.0(50/50)在273K時，8.9(5/95)和8.3(50/50)在298K時。圖1-5(a)籠子A，B，C和D的結(jié)構(gòu)；(b)沿c軸觀察，顯示由ABCDCBA規(guī)則排列的四種籠子形成的一維曲折通道；(c)NUM-3的三維框架和框架示意圖

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]The development of MOFs-based nanomaterials in heterogeneous organocatalysis[J]. Xiaomei Liu,Bing Tang,Jilan Long,Wei Zhang,Xiaohong Liu,Zakaria Mirza.  Science Bulletin. 2018(08)
[2]微量元素鐵對人體健康的影響[J]. 孫長峰,郭娜.  微量元素與健康研究. 2011(02)



本文編號：3089135