磁性碳基固體酸催化水解生物質衍生糖類制取平臺化合物研究
發(fā)布時間:2021-03-11 11:09
目前,可再生能源的開發(fā)利用受到廣泛關注。木質纖維素生物質作為可再生和資源量豐富的碳源,被認為是具有潛力的生產高附加值化學品的有希望的可再生資源。對比于商業(yè)傳統(tǒng)使用的均相酸催化劑,非均相酸催化劑具有催化活性高、選擇性好、環(huán)境友好等優(yōu)點。其中碳基固體酸催化劑來源于生物質原料,具有資源廣泛、經濟環(huán)保等優(yōu)點?啡‵F)、乙酰丙酸(LA)作為生物質水解利用的重要平臺化合物,廣泛應用于能源、化工、醫(yī)藥等領域。生物質水熱解聚制備還原糖進而制取平臺化合物是生物煉制的熱點方向,如何實現平臺化合物的綠色高效生產是需要深入研究的關鍵問題。本研究在課題組自制磁性碳基固體酸(MMCSA)預處理水解產糖研究基礎上開展了MMCSA催化水解生物質衍生糖類制取平臺化合物的研究。通過調控不同的催化反應體系,使用密度泛函理論計算,深入分析探討了MMCSA催化水解木糖制取糠醛的效果與機制,并對MMCSA的回收重復利用及再生作出討論,同時對MMCSA催化水解葡萄糖制取乙酰丙酸工況條件進行優(yōu)化。首先,在純水溶劑體系和甲基異丁基甲酮(MIBK)/水雙相溶劑體系下,分別開展MMCSA催化水解木糖制取糠醛的工藝條件優(yōu)化實驗,獲得最佳...
【文章來源】:山東理工大學山東省
【文章頁數】:68 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
世界能源消耗總量情況圖
山東理工大學碩士論文第一章緒論2資源利用技術對綠色可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。圖1.2木質纖維素類生物質轉化利用過程[6]Fig.1.2Conversionandutilizationprocessoflignocellulosicbiomass[6]近年來,木質纖維素生物質煉制技術獲得了廣泛關注[6]。其中生物質熱解轉化技術、生物質生化轉化技術和生物質催化水解技術等是木質纖維素生物質煉制技術的主流應用技術[6],這些技術基本均是以制備生物燃料和高附加值的化學品為中心目標。生物質熱解轉化技術是指在缺氧或低氧條件下,通過熱化學轉換,將生物質轉變成為木炭、液體和氣體等低分子物質[7,8]。該技術適用于生物質原料范圍廣、轉化快,但也存在氣體熱值低和容易產生焦油、生物油品質不高和難以規(guī);a等問題;生物質生化轉化技術的核心問題是對生物質進行預處理,然后經過不同的微生物或酶轉化,獲得相應的目標產物[9],該技術工藝相對簡單,但存在轉化效率較低、原料適用性不高等問題;生物質催化水解技術主要是在均相酸、非均相酸催化劑等催化作用下,生物質多糖(半纖維素、纖維素和淀粉等)先轉化為低聚糖,然后聚糖進一步水解形成木糖、葡萄糖等單糖,單糖進一步通過催化脫水、加氫或氧化等得到各種化學品[5],該技術目前主要存在催化劑回收難、制造成本不夠經濟等問題,但通過開發(fā)新的催化劑同時探索新的催化體系,解決上述問題充滿希望,通過體系調控容易獲得定向單一產品是該技術的很大優(yōu)勢。因此,生物質催化水解技術目前己成為未來生物質能源規(guī);玫闹匾芯糠较。1.2生物質平臺化合物木質纖維素主要由纖維素、半纖維素和木質素組成,并且包含少量的礦物質等[10]。纖維素是由重復葡萄糖單元組成的天然聚合物,其通過一個吡喃糖環(huán)的C-1與后一個環(huán)
山東理工大學碩士論文第一章緒論51.3催化木糖制取糠醛的研究進展糠醛,亦即2-呋喃甲醛,分子式C5H4O2,分子結構如表1.1所示。常溫下是一種無色或淺黃色油狀液體,在空氣中易變成黃棕色,苦杏仁味,能溶于丙酮、苯、甲苯和羥甲基異丁基甲酮(MIBK)等諸多有機試劑[5,17,18],一般的物理性質如表1.2所示?啡┙Y構中含有醛基和呋喃環(huán)等兩個重要官能團,這也是糠醛作為平臺化合物能夠合成其它眾多化學品的基?啡┑娜┗梢园l(fā)生縮醛、;⒋既┛s合、還原為醇、脫羰、氧化等反應;呋喃環(huán)可以使糠醛發(fā)生烷基化、加氫、氧化、鹵化、開環(huán)和硝化反應[17,19,20]。部分常見的糠醛轉化物質結構如圖1.3所示?啡┑闹苽渲饕阅咎菫樵希咎侵饕獊碓从诎肜w維素中的木聚糖,因此研究開發(fā)新技術高效轉化木聚糖制取糠醛一直是國內外眾多學者研究的重點。表1.2糠醛的物理性質Table1.2Physicalpropertiesoffurfural項目數據分子量96.08沸程(℃)160-163相對密度1.1594折光率1.5261水溶性8.3g/100mL凝固點(℃)-36.5閃點(℃)60圖1.3糠醛衍生的代表性產物[5]Fig.1.3Representativeproductsderivedfromfurfural[5]
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Preparation of furfural and reaction kinetics of xylose dehydration to furfural in high-temperature water[J]. De-Run Hua,Yu-Long Wu,Yun-Feng Liu,Yu Chen,Ming-De Yang,Xin-Ning Lu,Jian Li. Petroleum Science. 2016(01)
[2]Kinetics of Levulinic Acid Formation from Glucose Decomposition at High Temperature[J]. 常春,馬曉建,岑沛霖. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2006(05)
[3]生物質快速熱解液化技術[J]. 姚福生,易維明,柏雪源,何芳,李永軍. 中國工程科學. 2001(04)
本文編號:3076361
【文章來源】:山東理工大學山東省
【文章頁數】:68 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
世界能源消耗總量情況圖
山東理工大學碩士論文第一章緒論2資源利用技術對綠色可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。圖1.2木質纖維素類生物質轉化利用過程[6]Fig.1.2Conversionandutilizationprocessoflignocellulosicbiomass[6]近年來,木質纖維素生物質煉制技術獲得了廣泛關注[6]。其中生物質熱解轉化技術、生物質生化轉化技術和生物質催化水解技術等是木質纖維素生物質煉制技術的主流應用技術[6],這些技術基本均是以制備生物燃料和高附加值的化學品為中心目標。生物質熱解轉化技術是指在缺氧或低氧條件下,通過熱化學轉換,將生物質轉變成為木炭、液體和氣體等低分子物質[7,8]。該技術適用于生物質原料范圍廣、轉化快,但也存在氣體熱值低和容易產生焦油、生物油品質不高和難以規(guī);a等問題;生物質生化轉化技術的核心問題是對生物質進行預處理,然后經過不同的微生物或酶轉化,獲得相應的目標產物[9],該技術工藝相對簡單,但存在轉化效率較低、原料適用性不高等問題;生物質催化水解技術主要是在均相酸、非均相酸催化劑等催化作用下,生物質多糖(半纖維素、纖維素和淀粉等)先轉化為低聚糖,然后聚糖進一步水解形成木糖、葡萄糖等單糖,單糖進一步通過催化脫水、加氫或氧化等得到各種化學品[5],該技術目前主要存在催化劑回收難、制造成本不夠經濟等問題,但通過開發(fā)新的催化劑同時探索新的催化體系,解決上述問題充滿希望,通過體系調控容易獲得定向單一產品是該技術的很大優(yōu)勢。因此,生物質催化水解技術目前己成為未來生物質能源規(guī);玫闹匾芯糠较。1.2生物質平臺化合物木質纖維素主要由纖維素、半纖維素和木質素組成,并且包含少量的礦物質等[10]。纖維素是由重復葡萄糖單元組成的天然聚合物,其通過一個吡喃糖環(huán)的C-1與后一個環(huán)
山東理工大學碩士論文第一章緒論51.3催化木糖制取糠醛的研究進展糠醛,亦即2-呋喃甲醛,分子式C5H4O2,分子結構如表1.1所示。常溫下是一種無色或淺黃色油狀液體,在空氣中易變成黃棕色,苦杏仁味,能溶于丙酮、苯、甲苯和羥甲基異丁基甲酮(MIBK)等諸多有機試劑[5,17,18],一般的物理性質如表1.2所示?啡┙Y構中含有醛基和呋喃環(huán)等兩個重要官能團,這也是糠醛作為平臺化合物能夠合成其它眾多化學品的基?啡┑娜┗梢园l(fā)生縮醛、;⒋既┛s合、還原為醇、脫羰、氧化等反應;呋喃環(huán)可以使糠醛發(fā)生烷基化、加氫、氧化、鹵化、開環(huán)和硝化反應[17,19,20]。部分常見的糠醛轉化物質結構如圖1.3所示?啡┑闹苽渲饕阅咎菫樵希咎侵饕獊碓从诎肜w維素中的木聚糖,因此研究開發(fā)新技術高效轉化木聚糖制取糠醛一直是國內外眾多學者研究的重點。表1.2糠醛的物理性質Table1.2Physicalpropertiesoffurfural項目數據分子量96.08沸程(℃)160-163相對密度1.1594折光率1.5261水溶性8.3g/100mL凝固點(℃)-36.5閃點(℃)60圖1.3糠醛衍生的代表性產物[5]Fig.1.3Representativeproductsderivedfromfurfural[5]
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Preparation of furfural and reaction kinetics of xylose dehydration to furfural in high-temperature water[J]. De-Run Hua,Yu-Long Wu,Yun-Feng Liu,Yu Chen,Ming-De Yang,Xin-Ning Lu,Jian Li. Petroleum Science. 2016(01)
[2]Kinetics of Levulinic Acid Formation from Glucose Decomposition at High Temperature[J]. 常春,馬曉建,岑沛霖. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2006(05)
[3]生物質快速熱解液化技術[J]. 姚福生,易維明,柏雪源,何芳,李永軍. 中國工程科學. 2001(04)
本文編號:3076361
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