發(fā)布時(shí)間：2021-03-09 09:41

　　大氣氣溶膠會(huì)對(duì)地球氣候、太陽(yáng)輻射、云和雨的形成、大氣可見(jiàn)度和人類(lèi)身體健康造成一定的影響。新粒子的生成是大氣氣溶膠和云凝結(jié)核的重要來(lái)源,新粒子的生成主要包含成核和生長(zhǎng)兩個(gè)階段。成核階段在新粒子生成中起著十分重要的作用,決定著新粒子的生成速率。目前,對(duì)新粒子形成機(jī)理的認(rèn)識(shí)還不夠全面,原因主要在于檢測(cè)技術(shù)的局限性和大氣環(huán)境的復(fù)雜性。因此,除了理論計(jì)算和模型模擬等研究方法,研制相關(guān)的儀器來(lái)獲得團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)和組分信息,對(duì)于從微觀上研究新粒子生成機(jī)制顯得尤為重要。本項(xiàng)工作主要從理論計(jì)算研究和實(shí)驗(yàn)儀器的研制進(jìn)行了展開(kāi),內(nèi)容如下:1.基于Basin-Hopping算法結(jié)合密度泛函理論對(duì)乙二酸與氨形成的團(tuán)簇及其水合團(tuán)簇結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究,并進(jìn)一步探討了團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、熱力學(xué)屬性、電子密度與非共價(jià)相互作用、溫濕度對(duì)團(tuán)簇形成的影響以及光學(xué)特性等。發(fā)現(xiàn)質(zhì)子轉(zhuǎn)移對(duì)團(tuán)簇穩(wěn)定性起著重要的作用,H2C2O4-NH3團(tuán)簇在大氣中可能的濃度為每立方厘米含8.02×105分子,且（H2C2O4）（NH3）2核的一水合物和二水合物含量相對(duì)較豐富,這些團(tuán)簇可能對(duì)大氣氣氣溶膠成核有貢獻(xiàn)。2.基于線性離子阱質(zhì)量分析器設(shè)計(jì)和搭建了一臺(tái)電... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：130 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．２大氣氣溶膠新粒子生成的兩個(gè)主要階段??

團(tuán)簇的成分。質(zhì)譜的原理是：離子源先將物質(zhì)電離成帶電的小液滴，然后通過(guò)質(zhì)??量分析器來(lái)實(shí)現(xiàn)質(zhì)荷比的分離。質(zhì)譜儀主要包括：進(jìn)樣系統(tǒng)，離子源，質(zhì)量分析??器，檢測(cè)系統(tǒng)，數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)，真空系統(tǒng)和電路系統(tǒng)等幾個(gè)部分，如圖１．４所示。??１９１９年，Ａｓｔｏｎ測(cè)定了粒子流強(qiáng)度和相對(duì)質(zhì)量，相應(yīng)的儀器被稱(chēng)為世界上第一臺(tái)質(zhì)??譜儀［４８］。上世紀(jì)３０年代開(kāi)始，離子光學(xué)理論的發(fā)展，使得質(zhì)譜儀器的性能得到較??大的改善。第一臺(tái)Ｍａｔｔａｕｃｈ－Ｈｅｒｚｏｇ雙聚焦磁質(zhì)譜儀是在１９５７年由英國(guó)聯(lián)電科學(xué)儀??器公司（ＡＥＩ）生產(chǎn)的。飛行．時(shí)間（Ｔｉｍｅ－ｏｆ－Ｆｌｉｇｈｔ）、四極桿（Ｑｕａｄｐｏｌｅ）、離子回旋共??振（ＩＣＲ）以及離子阱（Ｉｏｎ?Ｔｒａｐ）這些質(zhì)量分析器的出現(xiàn)，和電噴霧電離源（ＥＳＩ）、基??質(zhì)輔助激光解析電離源（ＭＡＬＤＩ）、電感耦合等離子體（ＩＣＰ）、化學(xué)電離源（ＣＩ）等離??子源的發(fā)展，使得質(zhì)譜儀得到快速的發(fā)展。??６??

乙二酸可能能與多達(dá)四個(gè)氨分子自發(fā)形成團(tuán)簇，隨著氨分子數(shù)目增加，后續(xù)??的團(tuán)簇較難自發(fā)形成。??另外，在圖２．３中，從（Ｈ２Ｃ２〇４ＸＮＨ３）ｎ?（ｎ?＝?１￣６）簇的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的ＡＧ在??１００Ｋ到４＼）０Ｋ的整個(gè)溫度范圍內(nèi)不斷增加，由此可以預(yù)測(cè)最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性??隨著溫度的升高逐漸變低。另一方面，這些團(tuán)簇可能在低溫條件下更容易形成。??－１０－，??１，ｉ??采－６０?－?＾?Ｇｉｂｂｓ?ｆｒｅｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｆｒｏｍ?ｇｌｏｂａｌ?ｍｉｎｉｍｕｍ?ｆｏｒ?ｒｖ＝２??０ｇ?Ｊ?＾?丨＿．丨■丨▲．?■?Ｇｉｂｂｓ?ｆｒｅｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｆｒｏｍ?ｇｌｏｂａｌ?ｍｉｎｉｍｕｍ?ｆｏｒ?ｎ＝３??一?－?Ｇｉｂｂｓ?ｆｒｅｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｆｒｏｍ?ｇｌｏｂａｌ?ｍｉｎｉｍｕｍ?ｆｏｒ?ｎ＝４??－７〇?二?■＂■４?Ｇｉｂｂｓ?ｆｒｅｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｆｒｏｍ?ｇｌｏｂａｌ?ｍｉｎｉｍｕｍ?ｆｏｒ?ｎ＝５??〇?－７５?－?？—?Ｇｉｂｂｓ?ｆｒｅｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｆｒｏｍ?ｇｌｏｂａｌ?ｍｉｎｉｍｕｍ?ｆｏｒ?ｎ＝６?：??〇?＿８０?－｜—ｉ—ｉ—ｉ—ｉ—？—ｉ—ｉ—ｉ—ｉ—ｉ—ｉ—ｉ—ｉ—ｉ—ｉ—ｉ??５０?１００?１５０?２００?２５０?３００?３５０?４００?４５０??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?（Ｋ）??圖２．３溫度對(duì)（Ｈ２Ｃ２０４）（ＮＨ３）ｎ?（ｎ?＝?１－６）團(tuán)簇最低能結(jié)構(gòu)的吉布斯自由能的變化，結(jié)構(gòu)是基于??ＰＷ９ｌＰＷ９ｌ／６－３１１＋＋Ｇ（３ｄｆ，３ｐｄ）水平計(jì)算的。??２．２．４溫度對(duì)團(tuán)簇豐度分布的影響??從以前的研宄來(lái)看［３２］

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]在線單顆粒氣溶膠質(zhì)譜SPAMS對(duì)細(xì)顆粒物中主要組分提取方法的研究[J]. 付懷于,閆才青,鄭玫,蔡靖,李小瀅,張延君,周振,傅忠,李梅,李磊,張遠(yuǎn)航.  環(huán)境科學(xué). 2014(11)
[2]單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀分析香煙煙氣氣溶膠[J]. 李梅,董俊國(guó),黃正旭,李磊,高偉,粘慧青,傅忠,程平,周振.  分析化學(xué). 2012(06)
[3]實(shí)時(shí)在線單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀的研制[J]. 黃正旭,高偉,董俊國(guó),李磊,粘慧青,傅忠,周振.  質(zhì)譜學(xué)報(bào). 2010(06)



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