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硫化鎘基高效半導(dǎo)體光催化劑的設(shè)計、合成與應(yīng)用研究

發(fā)布時間:2021-02-11 18:07
  光催化是解決目前人類發(fā)展面臨的能源供應(yīng)和環(huán)境污染兩大世界性危機(jī)最有前景的方法之一。光催化的核心是光催化劑,因此,光催化研究的重點(diǎn)之一在于研發(fā)高效且穩(wěn)定的光催化材料。硫化鎘(CdS)是一種可見光響應(yīng)的半導(dǎo)體光催化劑,其能帶結(jié)構(gòu)能夠滿足光解水和CO2還原等反應(yīng)的熱力學(xué)要求,因而受到了人們的關(guān)注。然而,純CdS顆粒存在光吸收能力不強(qiáng)、光生載流子易復(fù)合和表面產(chǎn)氫反應(yīng)速率較慢等缺點(diǎn),其光催化活性往往并不高。為克服上述缺點(diǎn),本文分別采用控制形貌、構(gòu)建異質(zhì)結(jié)以及表面負(fù)載助催化劑的方法設(shè)計并制備了一系列高效的CdS基光催化劑,采用多項表征方法分析了制得CdS基材料的結(jié)構(gòu)、光吸收等物化性質(zhì),以光催化產(chǎn)氫或甲苯類化合物選擇性氧化制備苯甲醛類化合物為模型反應(yīng)考察所制備催化劑的活性,并探究了催化劑的結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。主要研究內(nèi)容和創(chuàng)新性結(jié)果如下:1)采用簡單的沉淀法制備了正八面體Cd3(C3N3S32,通過引入S2?進(jìn)行離子交換反應(yīng),首次制得了正八面體... 

【文章來源】:湖南大學(xué)湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:140 頁

【學(xué)位級別】:博士

【部分圖文】:

硫化鎘基高效半導(dǎo)體光催化劑的設(shè)計、合成與應(yīng)用研究


光催化制氫的循環(huán)利用途徑[1]

示意圖,光催化氧化,環(huán)己烷,機(jī)理


志剛教授和周勇教授團(tuán)隊的研究表明,必須要同時滿足入體的激發(fā),以及半導(dǎo)體導(dǎo)帶位置與 CO2還原得到不同有機(jī)/CO2、CH3OH/CO2、HCHO/CO2、HCOOH/CO2和 CO/COO2得到目標(biāo)產(chǎn)物才可能實現(xiàn)[32]。合成中的應(yīng)用發(fā)展為有機(jī)合成開辟了一條新的路徑。80 年代,研究者代烴生成羰基化合物,第一次成功地將光場引入到了有機(jī)化已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)多類有機(jī)反應(yīng),如烷烴的選擇性氧化生成氧化生成醛,胺選擇性氧化制備亞胺等。除氧化反應(yīng)外,基過程的反應(yīng)中引入光場也能誘導(dǎo)反應(yīng)的加速進(jìn)行[34 37]。將 OH 修飾的 TiO2用于環(huán)己烷選擇性氧化反應(yīng),并提出如圖 1.3 所示, OH 修飾的 TiO2在光激發(fā)下,表面的 OH環(huán)己基,而 O2則與 Ti(III)作用生成 O2 ,環(huán)己基和 O2 結(jié)合成環(huán)己酮。

示意圖,摻雜TiO2,能級,示意圖


探究確認(rèn)了氧空位的局域電子極大地增強(qiáng)了這一步驟也被認(rèn)為是光催化固氮反應(yīng)的決速用簡單的可以規(guī)模化的共沉淀方法,成功制= Mg、Zn、Ni、Cu;MIII= Al、Cr)納米片合成氨[50];瘎┑难芯窟M(jìn)展光催化劑O2能帶結(jié)構(gòu)的重要手段,其目的在于使吸收得 TiO2能夠被更大范圍的可見光激發(fā)[51]。發(fā)現(xiàn)引入 Fe3+、Ru3+、Os3+等多種金屬離子52]。Fe3+摻雜 TiO2材料的能級如圖 1.4 所示態(tài),可以提高材料對可見光的響應(yīng)[53]。

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]鎢酸鉍擔(dān)載鈀納米粒子光催化甲苯及其衍生物到醛的氧化反應(yīng)(英文)[J]. 袁博,張寶,王志亮,盧勝梅,李軍,劉龑,李燦.  催化學(xué)報. 2017(03)
[2]基于g-C3N4的Z型光催化體系研究進(jìn)展[J]. 陳博才,沈洋,魏建紅,熊銳,石兢.  物理化學(xué)學(xué)報. 2016(06)
[3]光催化還原CO2的研究現(xiàn)狀和發(fā)展前景[J]. 吳聰萍,周勇,鄒志剛.  催化學(xué)報. 2011(10)
[4]A review of TiO2 nanoparticles[J]. GUPTA Shipra Mital,TRIPATHI Manoj.  Chinese Science Bulletin. 2011(16)
[5]微波固相反應(yīng)制備CdS納米粒子[J]. 曹潔明,房寶青,劉勁松,常樹全,張防.  無機(jī)化學(xué)學(xué)報. 2005(01)
[6]納米TiO2——種新型的無機(jī)抗菌劑[J]. 祖庸,雷閆盈,李曉娥,王訓(xùn),吳金龍.  現(xiàn)代化工. 1999(08)

博士論文
[1]CdS基半導(dǎo)體光催化劑的光解水產(chǎn)氫活性和光生電荷特性的研究[D]. 張立靜.吉林大學(xué) 2015
[2]高效含鉍復(fù)合光催化劑的設(shè)計、合成與應(yīng)用研究[D]. 陳浪.湖南大學(xué) 2013

碩士論文
[1]鎢酸鉍選擇性氧化甲苯類化合物的光催化研究[D]. 劉英.湖南大學(xué) 2016



本文編號:3029513

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