傳統(tǒng)的經(jīng)濟發(fā)展模式,一方面推進了現(xiàn)代社會的高速發(fā)展和工業(yè)化水平,給人類生活帶來了極大便利,而另一方面也加劇了人與自然之間的矛盾,導(dǎo)致了能源危機與環(huán)境污染兩個巨大的全球性挑戰(zhàn)。目前深入推進的新型可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略,迫切呼喚可再生能源技術(shù)的支撐。其中以太陽能為能量來源的光催化技術(shù)正在成為理想的能源產(chǎn)出和環(huán)境治理的新方案,也是國際上的熱點研究方向。該技術(shù)已經(jīng)廣泛應(yīng)用于光分解水產(chǎn)H2、降解污染物以及殺菌消毒等方向,具有經(jīng)濟、安全和環(huán)保等獨特優(yōu)勢。但到目前為止,具有光催化活性的材料對太陽能利用率低這一限制性因素仍然沒有得到徹底的解決。因此,發(fā)展新型的具有高效可見光催化效率和低成本的光催化劑是現(xiàn)階段光催化研究中的關(guān)鍵步驟。有機聚合物半導(dǎo)體石墨相氮化碳（g-C₃N₄）,因其具有獨特的二維層狀結(jié)構(gòu)、高穩(wěn)定性和可見光區(qū)響應(yīng)等特性,是目前最受關(guān)注的光催化劑之一。然而,純g-C₃N₄也存在光吸收范圍窄,光生載流子復(fù)合率高、遷移率低等缺點,從而限制了其在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。本文針對g-C₃N_4... 

【文章來源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

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【學(xué)位級別】：博士

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半導(dǎo)體表面的光催化原理示意圖[3]

第一章緒論3（OH、2O以及H2O2等反應(yīng)自由基）的方式與吸附物發(fā)生氧化還原反應(yīng)，完成光降解污染物、光分解水制H2和CO2還原等過程。圖1.1半導(dǎo)體表面的光催化原理示意圖[3]。1.2.2光催化應(yīng)用概述（1）光催化降解污染物。據(jù)研究報道，光催化技術(shù)可降解廢水中的有機染料、抗生素、重金屬離子和苯系物等各類有毒污染物[4-7]，在投入合適的光催化劑之后，經(jīng)過太陽光或者紫外光照射被氧化或還原為無毒的可降解化合物。圖1.2g-C3N4-Mn體系對Cr（Ⅵ）和RhB混合溶液的循環(huán)降解曲線[8]。2017年，Wang等人利用取代摻雜法成功制備了Mn摻雜g-C3N4化合物（g-C3N4-

第一章緒論5H2和O2的過程，是儲存太陽能和綠色生產(chǎn)H2最有效的方法之一[10-15]。光解水反應(yīng)可以分解為兩個“半反應(yīng)”過程，即析氫反應(yīng)（HER，反應(yīng)（1.1））和析氧反應(yīng)（OER，反應(yīng)（1.2））兩個過程。反應(yīng)過程（1.3）為全解水反應(yīng)，并標注了吉布斯自由能變化（G=237.2KJmol-1）和氧化還原電勢差（E=1.23eV）。由于G是一個正值，即水分解反應(yīng)為吸熱反應(yīng)，其中OER過程提供了HER過程所需要的質(zhì)子和自由電子[10,16]。+()22H+2eHg→（1.1）()()+221HOlOg+2He22→+（1.2）()()222(g1HOlO2→)+Hg（1.3）G=237.2KJmol-1E=1.23eV圖1.4常見半導(dǎo)體光催化劑的能帶邊緣電位和水的氧化還原電位[3]。對于光解水制H2的過程，光催化劑的能帶邊緣電位（band-edgepotential）與H2O氧化還原電位（redoxpotential）之間的匹配十分重要。從光催化動力學(xué)角度分析，半導(dǎo)體CB邊緣必須高于H+的還原電位（-0.41Vvs.NHE，pH=7），而VB邊緣必須低于H2O的氧化電位（0.82Vvs.NHE，pH=7）。因此在全解水反應(yīng)過程中，半導(dǎo)體的禁帶寬度至少為1.23eV。而從光催化熱力學(xué)角度分析，反應(yīng)的過程伴有不可避免的熱損耗，需要額外的過電勢驅(qū)動HER和OER進程。所以在全解水反應(yīng)的實際應(yīng)用中，半導(dǎo)體材料的禁帶寬度通常要大于1.5eV[14]。此外，當半導(dǎo)體的能帶邊緣電位

【參考文獻】：
期刊論文
[1]堿金屬修飾g-C3N4的能帶結(jié)構(gòu)調(diào)控與載流子遷移過程[J]. 祝林,馬新國,劉娜,徐國旺,黃楚云.  物理化學(xué)學(xué)報. 2016(10)

博士論文
[1]石墨相氮化碳的制備、表征及其光催化性能研究[D]. 陳秀芳.福州大學(xué) 2011



本文編號：3011692