ZIF-67復(fù)合材料的制備及其催化和H 2 /D 2 分離性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-01-15 12:34
ZIF-67是由六水合硝酸鈷與2-甲基咪唑配位而成的三維骨架化合物,其孔徑大小為3.4A,金屬中心Co為不飽和配位,存在大量的空的金屬活性位點(diǎn),因此在催化以及氣體分離方面具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。但是純ZIF-67為粉末狀,直接應(yīng)用于催化反應(yīng)或者是氣體分離,存在粉末強(qiáng)度低、難以回收利用等問題。而將ZIF-67負(fù)載在合適的載體上,能夠提高ZIF-67的分散性,減少ZIF-67的使用量,增強(qiáng)其應(yīng)用性能,便于ZIF-67的回收利用。因此本文采用層層自組裝的方法將ZIF-67分別負(fù)載在磁性Fe3O4以及γ-Al2O3載體上,形成n-ZIF-67@Fe3O4 (n=1,4,7,10)和 n-ZIF-67@NH2-γ-Al2O3(n=3,5,7,10)兩種復(fù)合材料,并研究了兩種復(fù)合材料的催化性能和氣體分離性能。論文取得的主要成果有:1.將ZIF-67通過層層自組裝的方法負(fù)載在羧基化的Fe3O4載體上,制備得到了不同負(fù)載次數(shù)的n-ZIF-67@Fe3O4磁性核-殼結(jié)構(gòu)復(fù)合材料(n=1,4,7,10),并對(duì)其進(jìn)行了 IR、XRD、SEM、TEM等一系列的表征。將得到的n-ZIF-67@Fe3O4磁性核-殼結(jié)...
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:155 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?MOFs的一維、二維和三維結(jié)構(gòu)圖【2]??Fig.?1-1?The?1-D,?2-D,?and?3-D?structure?of?MOFs??
Fig.?1-3.?The?reactive?mechnism?of?Knoevenagel?synthesis?catalized?by?ZIF-8??Carreon課題組則將ZIF-8催化劑用于催化C02和環(huán)氧苯乙烯的酯化反應(yīng),??如圖1-4所示[151。該ZIF-8催化劑具有較高的催化效率,在100°C條件下收率可??以達(dá)到54%,而且連續(xù)的使用沒有明顯的催化效率的降低。??〇??八?+?ca?〇八〇??/?\?+?⑷2?I_|??j^^jj^ltyrene?oxide?Styrene?Carbonate??圖1-4?ZIF-8催化C02與環(huán)氧苯乙烯的酯化反應(yīng)??Fig.?1-4.?The?esterification?reaction?between?C〇2and?stryene?oxide?catalized?by?ZIF-8??Phan課題組也嘗試了將ZIF-8應(yīng)用于苯甲醚和酰氯的Friedel-Crafts;??反應(yīng),如圖1-5所示實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,ZIF-8能夠在沒有其他氣體保護(hù)的情況??下催化該F-C;磻(yīng),對(duì)于p-isomer的選擇性高達(dá)95%。同時(shí),該ZIF-8??催化反應(yīng)避免了酸的浸出,而且ZIF-8催化劑可以簡(jiǎn)單的進(jìn)行分離和再生。??5??
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【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]類沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的研究進(jìn)展[J]. 王天龍,張燕,王新紅,馮鈉,曲敏杰. 化工進(jìn)展. 2015(11)
[2]沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料ZIF-8催化Friedel-Crafts;磻(yīng)(英文)[J]. Lien T.L.NGUYEN,Ky K.A.LE,Nam T.S.PHAN. 催化學(xué)報(bào). 2012(04)
[3]氣相色譜/質(zhì)譜-化學(xué)計(jì)量學(xué)法分析測(cè)定藥對(duì)桃仁-紅花揮發(fā)油[J]. 李曉如,梁逸曾,郭方遒,李曉寧,曾仲大. 分析化學(xué). 2007(04)
[4]氣相色譜法分析氫同位素氣體[J]. 褚效中,周亞平,周理,寇登民. 分析化學(xué). 2006(05)
[5]改性Al2O3色譜固定相的性能及其對(duì)分離氣態(tài)烴的影響[J]. 柳懿才,苗連香,孔江芳. 石油化工. 1994(06)
[6]新型氧化鋁填充毛細(xì)管色譜柱[J]. 楊海鷹,鄒乃忠,陸婉珍. 色譜. 1988(03)
碩士論文
[1]氫同位素的微氣相色譜分析關(guān)鍵技術(shù)研究[D]. 王曉英.中國(guó)工程物理研究院 2011
本文編號(hào):2978882
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:155 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?MOFs的一維、二維和三維結(jié)構(gòu)圖【2]??Fig.?1-1?The?1-D,?2-D,?and?3-D?structure?of?MOFs??
Fig.?1-3.?The?reactive?mechnism?of?Knoevenagel?synthesis?catalized?by?ZIF-8??Carreon課題組則將ZIF-8催化劑用于催化C02和環(huán)氧苯乙烯的酯化反應(yīng),??如圖1-4所示[151。該ZIF-8催化劑具有較高的催化效率,在100°C條件下收率可??以達(dá)到54%,而且連續(xù)的使用沒有明顯的催化效率的降低。??〇??八?+?ca?〇八〇??/?\?+?⑷2?I_|??j^^jj^ltyrene?oxide?Styrene?Carbonate??圖1-4?ZIF-8催化C02與環(huán)氧苯乙烯的酯化反應(yīng)??Fig.?1-4.?The?esterification?reaction?between?C〇2and?stryene?oxide?catalized?by?ZIF-8??Phan課題組也嘗試了將ZIF-8應(yīng)用于苯甲醚和酰氯的Friedel-Crafts;??反應(yīng),如圖1-5所示實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,ZIF-8能夠在沒有其他氣體保護(hù)的情況??下催化該F-C;磻(yīng),對(duì)于p-isomer的選擇性高達(dá)95%。同時(shí),該ZIF-8??催化反應(yīng)避免了酸的浸出,而且ZIF-8催化劑可以簡(jiǎn)單的進(jìn)行分離和再生。??5??
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【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]類沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的研究進(jìn)展[J]. 王天龍,張燕,王新紅,馮鈉,曲敏杰. 化工進(jìn)展. 2015(11)
[2]沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料ZIF-8催化Friedel-Crafts;磻(yīng)(英文)[J]. Lien T.L.NGUYEN,Ky K.A.LE,Nam T.S.PHAN. 催化學(xué)報(bào). 2012(04)
[3]氣相色譜/質(zhì)譜-化學(xué)計(jì)量學(xué)法分析測(cè)定藥對(duì)桃仁-紅花揮發(fā)油[J]. 李曉如,梁逸曾,郭方遒,李曉寧,曾仲大. 分析化學(xué). 2007(04)
[4]氣相色譜法分析氫同位素氣體[J]. 褚效中,周亞平,周理,寇登民. 分析化學(xué). 2006(05)
[5]改性Al2O3色譜固定相的性能及其對(duì)分離氣態(tài)烴的影響[J]. 柳懿才,苗連香,孔江芳. 石油化工. 1994(06)
[6]新型氧化鋁填充毛細(xì)管色譜柱[J]. 楊海鷹,鄒乃忠,陸婉珍. 色譜. 1988(03)
碩士論文
[1]氫同位素的微氣相色譜分析關(guān)鍵技術(shù)研究[D]. 王曉英.中國(guó)工程物理研究院 2011
本文編號(hào):2978882
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