負(fù)載型貴金屬Pd和Au納米催化劑的載體和活性組成調(diào)控及其催化性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-01-04 22:12
苯并三氮唑類紫外吸收光劑主要被摻入一些聚合物的材料中,通過吸收阻隔紫外線從而對聚合物材料起到有效保護(hù)的作用。在苯并三氮唑類紫外吸收光劑中,UV-P應(yīng)用最廣泛,市場需求量最大。相比其他諸如鋅粉還原、水合肼等還原劑還原方法,催化加氫法合成UV-P是所報(bào)道中最環(huán)保最綠色的一種合成方法。而目前報(bào)道的催化劑存在失活嚴(yán)重且體系中需加入片堿等一系列問題。所以尋找一種高效可行的催化劑是緩解環(huán)境污染的根本途徑。然而,目前該反應(yīng)雖然在工業(yè)上得到了大規(guī)模的生產(chǎn),但反應(yīng)的過程中仍然需要加入固體片堿才能有較高的催化活性,所以尋找一種高效的強(qiáng)堿性催化劑來提高目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性是研究該反應(yīng)的重要意義所在。目前,水滑石負(fù)載貴金屬型催化劑載體的可調(diào)變性以及活性物種的高分散性使得他在一些固體堿催化反應(yīng)中具有一定的應(yīng)用。MgAl-LDH本身的堿性強(qiáng)度的具有一定的局限性,而在水滑石上摻雜適量加強(qiáng)類水滑石載體的堿性且通過負(fù)載活性物種將其應(yīng)用于HAB加氫反應(yīng)具有一定的可行性。烷基芳香族化合物是藥物以及香料合成的重要的中間體。由烷基芳香烴氧化可得到高附加值的芳香醇、酮、醛、羧酸類化合物。然而,工業(yè)上烷基芳香烴氧化還主要以強(qiáng)腐蝕性的重...
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:89 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1水滑石結(jié)構(gòu)示意圖??Fig.?1.1?Schematic?diagram?of?hydrotalcite?structure??
左右的高收率。通過一系列的表征實(shí)驗(yàn)證實(shí)了?Pd與水滑石載體的協(xié)同催化使得??環(huán)己酮污通過一步脫水,脫氫生成苯胺。作者還對相關(guān)的機(jī)理進(jìn)行了大膽的推測。??如圖1-2??NH??義。H?B-H?kj??V?\?/y?\?nh2??n-〇h?Dehydration?Dehydrogenation??AjPd)?(slow)?【叫?(fast)?Step?6??u?y?\?/?"??八?j八,7?—’??A?B:H?V?H??[Pd]=Pd?nanoparticle?H:?B:H?^.0r7a>?[fYNY^??B:?=?LDH?3a??圖1-2環(huán)己酮污在均相催化劑Pd(OH)/HT催化劑下下可能的反應(yīng)機(jī)理圖??Figurel.2?A?Plausible?Reaction?Mechanism?of?cyclohexanone?oximes??(2)?LDHs負(fù)載型Au基催化劑??水滑石利用本身的堿性,在不焙燒為氧化物的情況下負(fù)載貴金屬作為催化劑的例??子也很多。Kohki?Ebitani等課題組124]在ACS?catalysis上發(fā)表了一篇關(guān)于水滑石固載??雙貴金屬Pt和Au,將催化劑用于同樣含有伯仲醇的GLY以及PG催化氧化反應(yīng),在??不加入任何固體堿的情況下,以氧氣為氧化劑,在室溫下對GLY的轉(zhuǎn)化率為73%,??GA?(甘油酸)的收率可以達(dá)到57%;對PG的轉(zhuǎn)化率為63%,對LA的收率為47%。??同時(shí)研宄者將Pt60Au40 ̄starch/HT催化劑與Pt-starch/HT和Amtarch/HT催化劑的催??化效果進(jìn)行對比
方法得到了?NiFe-LDH@Au/Ni?foam。將催化劑應(yīng)用于析氧氧化可以明顯提高反應(yīng)的??電催化活性。且Au納米粒子的顆粒大小隨著HAuCU的濃度變化而變化。HAuCU的??濃度由O.l-l.OmM,?Au納米粒子的顆粒大小由9.1nm ̄31nm。如圖1-3為NiFe??LDH@Au/Ni?Foam的合成過程示意圖。??Bare?Ni?foam?NiFe?LDH/Ni?foam?NiFe?LDH@Au/Ni?foam??圖1-3?NiFe?LDH@Au/Ni?Foam的合成過程示意圖??Fig.?1.3?The?Preparation?process?of?NiFe?LDH@Au/Ni?Foam??(3)?LDHs負(fù)載Pt基催化劑??將水滑石負(fù)載Pt用于催化加氫反應(yīng)中的例子也很多。Xiangt27]課題組成員使用表??面活性劑合成了?Pt基負(fù)載鎂鋁水滑石催化劑,將催化劑應(yīng)用于肉桂醛加氫反應(yīng)中,??TOF值可以達(dá)到0.562s-1。同時(shí)催化組成員探究了?Pt納米粒子尺寸大小對該反應(yīng)中肉??桂醇的選擇性影響,發(fā)現(xiàn)隨著Pt納米粒子尺寸變小,催化劑對肉桂醛的轉(zhuǎn)化率有極??大地提高,但是卻使得肉桂醇的選擇性下降。通過調(diào)變顆粒尺寸大小,便可以控制肉??桂醇的選擇性。研宄者將肉桂醛催化反應(yīng)效果歸因于水滑石表面特有的羥基基團(tuán)以及??較小的Pt納米粒子尺寸。武漢理工大學(xué)Yu?Jiagu〇[2S]課題組則利用A1箔片為基底,??并在原位生長了?MgAl-LDH,并且使用NaBH4還原法將Pt負(fù)載在水滑石納米片上,??利用鋁箔片的柔性性質(zhì)將其應(yīng)用于室溫下甲醛的分解反應(yīng),取得了極佳的催化性能。??在室溫下
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]尿素分解水熱合成Ni-Al類水滑石的研究[J]. 崔曉慧,鄭建華. 安徽化工. 2008(01)
[2]La1-xCexFeO3鈣鈦石高變催化劑的XPS研究[J]. 馬紅欽,譚欣,朱慧銘,張繼炎,張鎏. 中國稀土學(xué)報(bào). 2003(04)
[3]LaGa1-xFexO3的結(jié)構(gòu)與鍵性質(zhì)[J]. 楊健美,蘇鏘. 中國稀土學(xué)報(bào). 1992(03)
[4]LaMn1-xCoxO3-λ催化劑的XPS研究[J]. 于亞莉,張瑞峰,劉社田,于作龍. 中國稀土學(xué)報(bào). 1992(02)
本文編號:2957461
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:89 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1水滑石結(jié)構(gòu)示意圖??Fig.?1.1?Schematic?diagram?of?hydrotalcite?structure??
左右的高收率。通過一系列的表征實(shí)驗(yàn)證實(shí)了?Pd與水滑石載體的協(xié)同催化使得??環(huán)己酮污通過一步脫水,脫氫生成苯胺。作者還對相關(guān)的機(jī)理進(jìn)行了大膽的推測。??如圖1-2??NH??義。H?B-H?kj??V?\?/y?\?nh2??n-〇h?Dehydration?Dehydrogenation??AjPd)?(slow)?【叫?(fast)?Step?6??u?y?\?/?"??八?j八,7?—’??A?B:H?V?H??[Pd]=Pd?nanoparticle?H:?B:H?^.0r7a>?[fYNY^??B:?=?LDH?3a??圖1-2環(huán)己酮污在均相催化劑Pd(OH)/HT催化劑下下可能的反應(yīng)機(jī)理圖??Figurel.2?A?Plausible?Reaction?Mechanism?of?cyclohexanone?oximes??(2)?LDHs負(fù)載型Au基催化劑??水滑石利用本身的堿性,在不焙燒為氧化物的情況下負(fù)載貴金屬作為催化劑的例??子也很多。Kohki?Ebitani等課題組124]在ACS?catalysis上發(fā)表了一篇關(guān)于水滑石固載??雙貴金屬Pt和Au,將催化劑用于同樣含有伯仲醇的GLY以及PG催化氧化反應(yīng),在??不加入任何固體堿的情況下,以氧氣為氧化劑,在室溫下對GLY的轉(zhuǎn)化率為73%,??GA?(甘油酸)的收率可以達(dá)到57%;對PG的轉(zhuǎn)化率為63%,對LA的收率為47%。??同時(shí)研宄者將Pt60Au40 ̄starch/HT催化劑與Pt-starch/HT和Amtarch/HT催化劑的催??化效果進(jìn)行對比
方法得到了?NiFe-LDH@Au/Ni?foam。將催化劑應(yīng)用于析氧氧化可以明顯提高反應(yīng)的??電催化活性。且Au納米粒子的顆粒大小隨著HAuCU的濃度變化而變化。HAuCU的??濃度由O.l-l.OmM,?Au納米粒子的顆粒大小由9.1nm ̄31nm。如圖1-3為NiFe??LDH@Au/Ni?Foam的合成過程示意圖。??Bare?Ni?foam?NiFe?LDH/Ni?foam?NiFe?LDH@Au/Ni?foam??圖1-3?NiFe?LDH@Au/Ni?Foam的合成過程示意圖??Fig.?1.3?The?Preparation?process?of?NiFe?LDH@Au/Ni?Foam??(3)?LDHs負(fù)載Pt基催化劑??將水滑石負(fù)載Pt用于催化加氫反應(yīng)中的例子也很多。Xiangt27]課題組成員使用表??面活性劑合成了?Pt基負(fù)載鎂鋁水滑石催化劑,將催化劑應(yīng)用于肉桂醛加氫反應(yīng)中,??TOF值可以達(dá)到0.562s-1。同時(shí)催化組成員探究了?Pt納米粒子尺寸大小對該反應(yīng)中肉??桂醇的選擇性影響,發(fā)現(xiàn)隨著Pt納米粒子尺寸變小,催化劑對肉桂醛的轉(zhuǎn)化率有極??大地提高,但是卻使得肉桂醇的選擇性下降。通過調(diào)變顆粒尺寸大小,便可以控制肉??桂醇的選擇性。研宄者將肉桂醛催化反應(yīng)效果歸因于水滑石表面特有的羥基基團(tuán)以及??較小的Pt納米粒子尺寸。武漢理工大學(xué)Yu?Jiagu〇[2S]課題組則利用A1箔片為基底,??并在原位生長了?MgAl-LDH,并且使用NaBH4還原法將Pt負(fù)載在水滑石納米片上,??利用鋁箔片的柔性性質(zhì)將其應(yīng)用于室溫下甲醛的分解反應(yīng),取得了極佳的催化性能。??在室溫下
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]尿素分解水熱合成Ni-Al類水滑石的研究[J]. 崔曉慧,鄭建華. 安徽化工. 2008(01)
[2]La1-xCexFeO3鈣鈦石高變催化劑的XPS研究[J]. 馬紅欽,譚欣,朱慧銘,張繼炎,張鎏. 中國稀土學(xué)報(bào). 2003(04)
[3]LaGa1-xFexO3的結(jié)構(gòu)與鍵性質(zhì)[J]. 楊健美,蘇鏘. 中國稀土學(xué)報(bào). 1992(03)
[4]LaMn1-xCoxO3-λ催化劑的XPS研究[J]. 于亞莉,張瑞峰,劉社田,于作龍. 中國稀土學(xué)報(bào). 1992(02)
本文編號:2957461
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