氮摻雜炭材料中氮物種的調(diào)控及其負(fù)載Pd催化劑在加氫脫氯反應(yīng)中的應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間：2021-01-01 06:14
含氯有機(jī)物在工業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用廣泛,在帶來(lái)社會(huì)和經(jīng)濟(jì)效益的同時(shí),也造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染。所以,對(duì)含氯有機(jī)物進(jìn)行無(wú)危害處理,意義重大。本文主要研究了氮摻雜炭材料中氮物種的調(diào)控及其負(fù)載Pd催化劑（Pd/N-C）在氯代芳香烴（2,4-二氯苯酚）和氟氯烴（三氟氯乙烯和五氟氯乙烷）加氫脫氯反應(yīng)中的應(yīng)用,取得了以下的結(jié)果:1、隨著氮源添加量增多,得到的氮摻雜炭材料中氮含量升高,當(dāng)?shù)刺砑恿吭龆嗟揭欢ㄖ?得到的氮摻雜炭材料的氮含量幾乎不再變化（最多可達(dá)8.94%）。原位合成法和和后處理法制備的氮摻雜炭材料分別主要以石墨氮和吡啶氮為主（最大分別為58.90%和51.20%）,氮源種類對(duì)氮類型影響不大,通過(guò)改變焙燒溫度和焙燒時(shí)間能對(duì)氮類型進(jìn)行調(diào)控,提高焙燒溫度,延長(zhǎng)焙燒時(shí)間,有利于石墨氮的生成,其中改變焙燒溫度效果最明顯。2、隨著氮含量升高,Pd/N-C催化劑對(duì)三氟氯乙烯轉(zhuǎn)化率提高,三氟乙烯選擇性下降;氮摻雜提高了Pd/N-C催化劑對(duì)五氟氯乙烷的轉(zhuǎn)化率,對(duì)五氟乙烷的選擇性無(wú)明顯影響,氮類型會(huì)影響Pd/N-C催化劑在該反應(yīng)中的催化性能,吡啶氮和吡咯氮流失嚴(yán)重,并造成Pd粒子聚集長(zhǎng)大,石墨氮穩(wěn)定無(wú)明顯流失。石墨...
【文章來(lái)源】：浙江工業(yè)大學(xué)浙江省
【文章頁(yè)數(shù)】：112 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
氮摻雜炭材料中存在的氮類型Fig.1-1Typesofthevariousnitrogenfunctionalitiesinthenitrogen-dopedcarbon
圖 1-2 氮類型在在不同溫度中的分布Fig.1-2 Distribution of types of nitrogen in different temperatu合成法成法是指炭氮源同時(shí)熱解，在炭骨架形成的同時(shí)將氮元素[34]以蔗糖為炭源，尿素為氮源，通過(guò)改變尿素添加量直接雖然氮含量有差異，但是氮的類型基本保持相同，石墨氮占 19 wt.%。[28]以不同離子液體為炭氮源直接熱解得到了氮摻雜炭材制備的氮摻雜炭材料中石墨氮占比最多，另有兩種離子液氮占比最大。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，由吡啶型離子液體制備的氮和石墨氮占比明顯高于咪唑型離子液體，而且石墨氮比位合成法制備的氮摻雜炭材料主要以石墨氮為主，最高可
408 404 400 396Binding Energy (eV)408 404 400 396Binding Energy (eV)圖 3-16 不同去模板方式的氮摻雜中孔炭 N1s XPS 圖Fig.3-16 N1s XPS spectrum of （a）NMC-HF（b）NMC- PVDF表 3-26 不同去模板方式的氮摻雜中孔炭氮類型占比Table 3-26 N1s XPS analysis of various carbon materialsmples StylesPyridinicN（%）PyrrolicN（%）GraphiticN（%）PyridinicOxide（%）NCont（%C-HF HF 20.16 13.70 58.90 7.24 6.4C- PVDF PVDF 24.74 13.27 53.45 8.53 3.8圖 3-16 是不同去模板方式的氮摻雜中孔炭 N1s XPS 圖，表 3-26 是不同板方式的氮摻雜中孔炭氮類型占比。表 3-26 顯示，以 HF 去除模板得到的雜中孔炭比 PVDF 去除模板得到的氮摻雜中孔炭的氮含量高，這可能是由
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]原位摻雜法制備氮摻雜中孔炭及乙炔氫氯化反應(yīng)性能（英文）[J]. 楊勇,藍(lán)國(guó)鈞,王小龍,李瑛. 催化學(xué)報(bào). 2016(08)
[2]負(fù)載型加氫脫氯合成HFCs催化劑的研究進(jìn)展[J]. 馮雪濤,呂劍. 工業(yè)催化. 2003(08)
博士論文
[1]Pd/C和Raney Ni催化有機(jī)鹵代物的液相高效加氫脫鹵研究[D]. 馬宣宣.中國(guó)科學(xué)院煙臺(tái)海岸帶研究所 2015
碩士論文
[1]負(fù)載型鈀納米催化劑的制備及其在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用[D]. 劉宴升.蘭州大學(xué) 2016
[2]氮摻雜介孔炭的制備及在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用[D]. 楊勇.浙江工業(yè)大學(xué) 2016
本文編號(hào)：2951075
【文章來(lái)源】：浙江工業(yè)大學(xué)浙江省
【文章頁(yè)數(shù)】：112 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
氮摻雜炭材料中存在的氮類型Fig.1-1Typesofthevariousnitrogenfunctionalitiesinthenitrogen-dopedcarbon
圖 1-2 氮類型在在不同溫度中的分布Fig.1-2 Distribution of types of nitrogen in different temperatu合成法成法是指炭氮源同時(shí)熱解，在炭骨架形成的同時(shí)將氮元素[34]以蔗糖為炭源，尿素為氮源，通過(guò)改變尿素添加量直接雖然氮含量有差異，但是氮的類型基本保持相同，石墨氮占 19 wt.%。[28]以不同離子液體為炭氮源直接熱解得到了氮摻雜炭材制備的氮摻雜炭材料中石墨氮占比最多，另有兩種離子液氮占比最大。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，由吡啶型離子液體制備的氮和石墨氮占比明顯高于咪唑型離子液體，而且石墨氮比位合成法制備的氮摻雜炭材料主要以石墨氮為主，最高可
408 404 400 396Binding Energy (eV)408 404 400 396Binding Energy (eV)圖 3-16 不同去模板方式的氮摻雜中孔炭 N1s XPS 圖Fig.3-16 N1s XPS spectrum of （a）NMC-HF（b）NMC- PVDF表 3-26 不同去模板方式的氮摻雜中孔炭氮類型占比Table 3-26 N1s XPS analysis of various carbon materialsmples StylesPyridinicN（%）PyrrolicN（%）GraphiticN（%）PyridinicOxide（%）NCont（%C-HF HF 20.16 13.70 58.90 7.24 6.4C- PVDF PVDF 24.74 13.27 53.45 8.53 3.8圖 3-16 是不同去模板方式的氮摻雜中孔炭 N1s XPS 圖，表 3-26 是不同板方式的氮摻雜中孔炭氮類型占比。表 3-26 顯示，以 HF 去除模板得到的雜中孔炭比 PVDF 去除模板得到的氮摻雜中孔炭的氮含量高，這可能是由
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]原位摻雜法制備氮摻雜中孔炭及乙炔氫氯化反應(yīng)性能（英文）[J]. 楊勇,藍(lán)國(guó)鈞,王小龍,李瑛. 催化學(xué)報(bào). 2016(08)
[2]負(fù)載型加氫脫氯合成HFCs催化劑的研究進(jìn)展[J]. 馮雪濤,呂劍. 工業(yè)催化. 2003(08)
博士論文
[1]Pd/C和Raney Ni催化有機(jī)鹵代物的液相高效加氫脫鹵研究[D]. 馬宣宣.中國(guó)科學(xué)院煙臺(tái)海岸帶研究所 2015
碩士論文
[1]負(fù)載型鈀納米催化劑的制備及其在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用[D]. 劉宴升.蘭州大學(xué) 2016
[2]氮摻雜介孔炭的制備及在乙炔氫氯化反應(yīng)中的應(yīng)用[D]. 楊勇.浙江工業(yè)大學(xué) 2016
本文編號(hào)：2951075
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