近年來,由于金屬有機骨架化合物（Metal Organic Frameworks,MOFs）擁有發(fā)達(dá)多變的空隙結(jié)構(gòu)和易于調(diào)變的物理化學(xué)性能使其成為材料界的研究熱點,并被廣泛地用于催化、吸附分離和非線性光學(xué)等領(lǐng)域。用MOFs作為載體,可解決傳統(tǒng)貴金屬催化劑的活性、選擇性及穩(wěn)定性問題,發(fā)展高效穩(wěn)定的催化劑新體系。同時金屬框架材料因為其可控的形貌、結(jié)構(gòu)的多樣性、較好的熱穩(wěn)定性及優(yōu)異的氣體吸附性能給納米催化領(lǐng)域帶來了新的機遇。本文以甲醇為溶劑合成出了具有規(guī)則的菱形十二面體的ZIF-8和ZIF-67,在不需要添加任何表面活性劑以及配位抑制劑的情況下,實現(xiàn)了高結(jié)晶度和均一的單分散性顆粒。通過構(gòu)造出一種core-shell的結(jié)構(gòu),在溶劑熱下發(fā)生相轉(zhuǎn)變,制得空心的ZIF-8,然后負(fù)載上Pd的納米顆粒,并將其應(yīng)用于一氧化碳的氧化和乙炔選擇性加氫。結(jié)果表明空心結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出比實心結(jié)構(gòu)更低的一氧化碳氧化溫度;對乙炔加氫則表現(xiàn)出非常高的轉(zhuǎn)化率和選擇性。利用UIO-66的多孔性以及高溫下三氧化鉬的揮發(fā)性,通過簡單的氣相沉積法,合成出了具有規(guī)整八面體的二氧化鉬,然后以此為前驅(qū)體,進(jìn)一步合成了碳化鉬,氮化鉬,磷化鉬。將... 

【文章來源】：安徽建筑大學(xué)安徽省

【文章頁數(shù)】：58 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

UIO-66的八面體孔結(jié)構(gòu)示意圖

安徽建筑大學(xué)碩士學(xué)位論文 第二章 空心 Zn/Co-ZIF 的合成以及在乙炔加氫中的研究溶于7.5 mL的甲醇后，2-甲基咪唑0.616 g和Pd溶液1 mL在一起溶于15 mL的甲醇，然后將其超聲溶解后，在超聲的條件下，將硝酸鈷溶液緩慢地注入進(jìn) 2-甲基咪唑中，超聲 2 min 后，再將硝酸鋅溶液再注入進(jìn)去，在 40℃下，再超聲 10 min 后取出，將混合溶液倒入 50 mL 的反應(yīng)釜，放入烘箱保持 120℃，4 小時后，自然冷去，取出用甲醇離心 11000 rpm，5 min，3 遍后，放入真空干燥箱 80℃，12 小時。Pd 納米顆粒負(fù)載于實心 Zn/Co-ZIF：首先將硝酸鋅 0.558 g 和硝酸鈷 0.546 g 在一起溶于 15 mL 甲醇，然后將 2-甲基咪唑 0.616 g 和 Pd 1mL 溶于 15 mL 甲醇后，之后，在超聲的條件下，將硝酸鋅硝酸鈷注入進(jìn) 2-甲基咪唑中，超聲 10 min 后，倒入 50 mL反應(yīng)釜，在烘箱中，保持 120℃，4 小時。冷卻后，用甲醇清洗 3 遍后，放入真空干燥箱，80℃，12 小時。

安徽建筑大學(xué)碩士學(xué)位論文 第二章 空心 Zn/Co-ZIF 的合成以及在乙炔加氫中的研究現(xiàn)所有的ZIF-67顆粒形貌轉(zhuǎn)變?yōu)榭招牡挠善逊e交織的納米籠子（圖2-1c和2-2c）。之后，通過 XRD 也證實他們的組成和結(jié)構(gòu)的發(fā)生了質(zhì)的變化（圖 2-1d）。從圖上看出，在未溶劑熱前，ZIF-67 seed 的峰和理論模擬的峰的位置一致。在溶劑熱 15min，ZIF-67 的特征峰（2θ=7.4°）正逐漸消失，兩個半高寬較大的峰出現(xiàn)，位置在 10.4°和 20.8°。這兩峰歸屬于片層的結(jié)構(gòu)。根據(jù) XRD 峰的形狀推斷，這個片層很有可能就是 Co-LDH。該工作類似于婁雄文課題組報道的在 ZIF-67 中加入硝酸鎳，在溶劑熱后，生成鈷鎳 LDH。


本文編號：2940009