低溫甲烷氧化偶聯(lián):Mn 2 O 3 -Na 2 WO 4 /SiO 2 催化劑的金屬氧化物MO x 改性及摻雜效應(yīng)研究
發(fā)布時(shí)間:2020-12-25 13:59
甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯(簡稱OCM)是目前催化、工業(yè)、能源領(lǐng)域備受關(guān)注且極具挑戰(zhàn)的課題,該過程是甲烷直接、高效轉(zhuǎn)化為低碳烯烴的重要途徑之一。隨著全球甲烷探明儲(chǔ)量不斷增加,石油資源不斷枯竭,甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯再一次成為全世界的研究熱點(diǎn)。乙烯是石油化工的基礎(chǔ)原料,其產(chǎn)量是衡量一個(gè)國家石油化工水平高低的重要標(biāo)志,但乙烯的生產(chǎn)目前仍大部分依賴于石油化工,在如今石油資源短缺,甲烷資源相對(duì)豐富的時(shí)代,倘若甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯過程能夠?qū)崿F(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用,必將改變整個(gè)石油化工行業(yè)格局。然而,目前甲烷氧化偶聯(lián)過程仍面臨著反應(yīng)溫度高、產(chǎn)物收率低等問題,因此如何提高產(chǎn)物收率的同時(shí)降低反應(yīng)溫度是全世界科研工作者共同努力的方向。本文對(duì)Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化劑進(jìn)行了金屬氧化物MOx摻雜改性,考察了摻雜改性對(duì)催化劑低溫OCM催化性能的影響并探討了MOx摻雜改性效應(yīng)本質(zhì),取得了如下主要結(jié)果:首先,選取鈦硅分子篩(Ti-MWW和TS-1)、Ti O2<...
【文章來源】:華東師范大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:145 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
2015~2017年全球乙烯原料結(jié)構(gòu)變化
華東師范大學(xué)博士學(xué)位論文由英國 BP 公司發(fā)布的《BP 世界能源統(tǒng)計(jì)年鑒》[1]可知,2016 年全球乙烯產(chǎn)能約為 16377 萬噸,產(chǎn)量約為 14656 萬噸,而我國乙烯產(chǎn)能約為 2261 萬噸,產(chǎn)量達(dá)到 2150 萬噸(圖 1-2),占全球乙烯產(chǎn)能的比例較大,說明我國對(duì)乙烯的需求量較大。目前,全球石油資源日益短缺,且石油資源分布不均,據(jù)悉中東地區(qū)石油探明儲(chǔ)量約占全世界的 60%以上。世界各大經(jīng)濟(jì)強(qiáng)國均依靠進(jìn)口獲得石油,由于乙烯的生產(chǎn)成本逐年增加,使得各國不得不認(rèn)識(shí)到乙烯的生產(chǎn)不能再單純地依靠瀕臨枯竭且供應(yīng)不穩(wěn)定的石油,因此開辟一條生產(chǎn)乙烯的新路徑,已經(jīng)成為國內(nèi)外研究人員共同關(guān)注的焦點(diǎn)。
圖 1-3. 1996~2016 年全球天然氣探明儲(chǔ)量及分布情況Figure 1-3. Proven reserves and distribution of natural gas in the world from 1996 to 201實(shí)際上,對(duì)天然氣的利用歸根結(jié)底是對(duì)甲烷的利用,但目前對(duì)甲烷的利停留在較原始的階段,約 90%的甲烷資源被用作化石燃料直接燃燒,例電、城市燃料以及化工燃料等,因此發(fā)展更高效的甲烷利用方法,將甲高附加值的產(chǎn)品,是 21 世紀(jì)科技創(chuàng)新帶動(dòng)能源革命的時(shí)代要求和必然途 甲烷的轉(zhuǎn)化途徑甲烷中 C-H 鍵能 435.43kJ·mol-1,作為自然界最簡單的具有正四面體結(jié)分子,主要以天然氣、煤層氣、頁巖氣以及固態(tài)冰的形式存在,其化學(xué)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]甲烷直接制乙烯國際發(fā)展態(tài)勢(shì)分析[J]. 邊文越,李澤霞,冷伏海. 科學(xué)觀察. 2015(03)
[2]Additive effects of alkaline-earth metals and nickel on the performance of Co/γ-Al2O3 in methane catalytic partial oxidation[J]. Changlin Yu1, Weizheng Weng2, Qing Shu1, Xiangjie Meng1, Bin Zhang1, Xirong Chen1, Xiaochun Zhou1 1. School of Materials and Chemical Engineering, Jiangxi University of Science and Technology, Ganzhou 341000, Jiangxi, China; 2. State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Department of Chemistry, Xiamen University, Xiamen 361005, Fujian, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(02)
[3]低溫甲烷氧化偶聯(lián)納米SrTi0.975Li0.025O3-δ催化劑的原位ESR和TPSR表征[J]. 宋國華,繆建文,范以寧,周靜. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(04)
[4]固定床反應(yīng)器中Ti-MWW催化H2O2分解[J]. 姚明愷,楊俊霞,趙松,劉月明,吳鵬. 催化學(xué)報(bào). 2009(07)
[5]La0.75Sr0.25Mn1-xNixO3+δ材料的制備及其催化甲烷部分氧化性能[J]. 王磊,曾少華,張麗娟,陳耀強(qiáng),龔茂初. 催化學(xué)報(bào). 2009(03)
[6]Modeling the oxidative coupling of methane: Heterogeneous chemistry coupled with 3D flow field simulation[J]. Yaghobi Nakisa,Ghoreishy Mir Hamid Reza. Journal of Natural Gas Chemistry. 2009(01)
[7]Cr2O3催化劑上甲烷部分氧化制備合成氣[J]. 劉樹強(qiáng),宋月芹,賀德華,李展平. 高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào). 2009(01)
[8]新型材料六鋁酸鹽LaMAl11O19-δ的合成及催化性能[J]. 趙麗娜,崔運(yùn)成,王慶偉. 化工進(jìn)展. 2008(08)
[9]Oxidative coupling of methane in a fixed bed reactor over perovskite catalyst:A simulation study using experimental kinetic model[J]. Nakisa Yaghobi,Mir Hamid Reza Ghoreishy. Journal of Natural Gas Chemistry. 2008(01)
[10]納米La2O3催化劑上低溫甲烷氧化偶聯(lián)和乙烷氧化脫氫[J]. 王麗華,伊?xí)詵|,翁維正,萬惠霖. 石油化工. 2007(05)
碩士論文
[1]甲烷部分氧化制合成氣Ni-CexZr1-xO2催化劑的研究[D]. 于彥存.天津大學(xué) 2007
[2]甲烷部分氧化制合成氣Ni基整體型催化劑及助劑CeO2改性作用研究[D]. 史玉立.天津大學(xué) 2007
本文編號(hào):2937789
【文章來源】:華東師范大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:145 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
2015~2017年全球乙烯原料結(jié)構(gòu)變化
華東師范大學(xué)博士學(xué)位論文由英國 BP 公司發(fā)布的《BP 世界能源統(tǒng)計(jì)年鑒》[1]可知,2016 年全球乙烯產(chǎn)能約為 16377 萬噸,產(chǎn)量約為 14656 萬噸,而我國乙烯產(chǎn)能約為 2261 萬噸,產(chǎn)量達(dá)到 2150 萬噸(圖 1-2),占全球乙烯產(chǎn)能的比例較大,說明我國對(duì)乙烯的需求量較大。目前,全球石油資源日益短缺,且石油資源分布不均,據(jù)悉中東地區(qū)石油探明儲(chǔ)量約占全世界的 60%以上。世界各大經(jīng)濟(jì)強(qiáng)國均依靠進(jìn)口獲得石油,由于乙烯的生產(chǎn)成本逐年增加,使得各國不得不認(rèn)識(shí)到乙烯的生產(chǎn)不能再單純地依靠瀕臨枯竭且供應(yīng)不穩(wěn)定的石油,因此開辟一條生產(chǎn)乙烯的新路徑,已經(jīng)成為國內(nèi)外研究人員共同關(guān)注的焦點(diǎn)。
圖 1-3. 1996~2016 年全球天然氣探明儲(chǔ)量及分布情況Figure 1-3. Proven reserves and distribution of natural gas in the world from 1996 to 201實(shí)際上,對(duì)天然氣的利用歸根結(jié)底是對(duì)甲烷的利用,但目前對(duì)甲烷的利停留在較原始的階段,約 90%的甲烷資源被用作化石燃料直接燃燒,例電、城市燃料以及化工燃料等,因此發(fā)展更高效的甲烷利用方法,將甲高附加值的產(chǎn)品,是 21 世紀(jì)科技創(chuàng)新帶動(dòng)能源革命的時(shí)代要求和必然途 甲烷的轉(zhuǎn)化途徑甲烷中 C-H 鍵能 435.43kJ·mol-1,作為自然界最簡單的具有正四面體結(jié)分子,主要以天然氣、煤層氣、頁巖氣以及固態(tài)冰的形式存在,其化學(xué)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]甲烷直接制乙烯國際發(fā)展態(tài)勢(shì)分析[J]. 邊文越,李澤霞,冷伏海. 科學(xué)觀察. 2015(03)
[2]Additive effects of alkaline-earth metals and nickel on the performance of Co/γ-Al2O3 in methane catalytic partial oxidation[J]. Changlin Yu1, Weizheng Weng2, Qing Shu1, Xiangjie Meng1, Bin Zhang1, Xirong Chen1, Xiaochun Zhou1 1. School of Materials and Chemical Engineering, Jiangxi University of Science and Technology, Ganzhou 341000, Jiangxi, China; 2. State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Department of Chemistry, Xiamen University, Xiamen 361005, Fujian, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(02)
[3]低溫甲烷氧化偶聯(lián)納米SrTi0.975Li0.025O3-δ催化劑的原位ESR和TPSR表征[J]. 宋國華,繆建文,范以寧,周靜. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(04)
[4]固定床反應(yīng)器中Ti-MWW催化H2O2分解[J]. 姚明愷,楊俊霞,趙松,劉月明,吳鵬. 催化學(xué)報(bào). 2009(07)
[5]La0.75Sr0.25Mn1-xNixO3+δ材料的制備及其催化甲烷部分氧化性能[J]. 王磊,曾少華,張麗娟,陳耀強(qiáng),龔茂初. 催化學(xué)報(bào). 2009(03)
[6]Modeling the oxidative coupling of methane: Heterogeneous chemistry coupled with 3D flow field simulation[J]. Yaghobi Nakisa,Ghoreishy Mir Hamid Reza. Journal of Natural Gas Chemistry. 2009(01)
[7]Cr2O3催化劑上甲烷部分氧化制備合成氣[J]. 劉樹強(qiáng),宋月芹,賀德華,李展平. 高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào). 2009(01)
[8]新型材料六鋁酸鹽LaMAl11O19-δ的合成及催化性能[J]. 趙麗娜,崔運(yùn)成,王慶偉. 化工進(jìn)展. 2008(08)
[9]Oxidative coupling of methane in a fixed bed reactor over perovskite catalyst:A simulation study using experimental kinetic model[J]. Nakisa Yaghobi,Mir Hamid Reza Ghoreishy. Journal of Natural Gas Chemistry. 2008(01)
[10]納米La2O3催化劑上低溫甲烷氧化偶聯(lián)和乙烷氧化脫氫[J]. 王麗華,伊?xí)詵|,翁維正,萬惠霖. 石油化工. 2007(05)
碩士論文
[1]甲烷部分氧化制合成氣Ni-CexZr1-xO2催化劑的研究[D]. 于彥存.天津大學(xué) 2007
[2]甲烷部分氧化制合成氣Ni基整體型催化劑及助劑CeO2改性作用研究[D]. 史玉立.天津大學(xué) 2007
本文編號(hào):2937789
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