研究并制備高效催化劑是探究催化反應過程的主要內(nèi)容之一。負載型催化劑相較于傳統(tǒng)催化劑具有較好的催化性能,如高活性、高選擇性或二者兼顧,可大規(guī)模應用于工業(yè)化生產(chǎn)。負載型金屬催化劑的催化性能與其活性組分在載體上的尺寸大小密切相關,而不斷減小負載的金屬顆粒尺寸可以提高催化劑的金屬原子的利用效率。催化劑的金屬顆粒尺寸的高分散理論極限就是以單個原子均勻分散在載體上,即成為所謂的單原子催化劑（Single-atom catalyst,簡稱SAC）。2011年,張濤課題組報道了首例單原子催化劑Pt1/FeOx,對CO選擇性低溫氧化有很高的催化活性和穩(wěn)定性。氯乙烯單體（Vinyl chloride monomer,VCM）是一種可用來合成聚氯乙烯（Poly（vinyl chloride）,簡稱PVC）的化工原料,在各行各業(yè)均有廣泛用途。工業(yè)上常用HgCl2來催化炔烴氫氯化制備氯乙烯,但汞有毒性,易造成環(huán)境污染,國際上已開始限制使用,故尋找非汞催化劑非常必要。Hutchings等人報道氯化金相對于其他金屬氯化物催化氫氯化反應活性較高,后續(xù)又發(fā)現(xiàn)由活性炭（Activated Carbon,簡稱AC）負載的A... 

【文章來源】：廈門大學福建省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：82 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖２－１文獻報道的石墨烯材料潛在的催化活性位點ｍ??

酮類等含氧官能團，并以羧酸官能團改性的活性炭（ＡＣ）錨定ＡｕＣ１３物種為催化劑模??型代表網(wǎng)進行了機理研究，且之前的文獻報道石墨烯和富勒烯經(jīng)常用來代替ＡＣ進行相??關研究。綜合考慮，我們在本章選取的載體ＡＣ模型如圖２－３所示，并且計算了羧酸改??性相對應的ＡＣ與Ａｕ物種結(jié)合能力，試圖尋找相關規(guī)律，如表格２－１，發(fā)現(xiàn)在不同溫??度時，Ａｕ物種可以較穩(wěn)定的負載到－ＣＯＯＨ改性的ＡＣ表面，并且不同的載體模型環(huán)化??物對于催化活性中心的影響不大。由于己有文獻＿考慮用周期性邊界條件計算該體系的??反應路徑，我們用高斯模擬計算相對應的關鍵基元反應步（包括乙炔活化、氯化氫加成）??的能壘差值，發(fā)現(xiàn)基本一致。綜上，我們選用常規(guī)的高斯程序包模擬計算該反應體系。??ｙ－Ｓ?ｆ?Ｔ?ｆ?Ｔ?Ｔ?Ｔ?ｆ?Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ?ｇｒｏｕｐｓ??ｊ?ｊ?ｊ??１（ＣＩＩ４）?２（Ｃ６Ｈ６）?３（Ｃｌ（１Ｈｓ）?４（Ｃ１４Ｈ１Ｕ）??－ＣＯＯＨ??丨ｆｌ＞?６（Ｃ．ＭＨ：ｎ）?７（１－２＾＾）：??圖２－３不同載體的球棍模型??表格＞１羧酸改性的ＡＣ與Ａｕ物種反應的電子能量（Ｅ）和吉布斯自由能（Ｇ）??（單位：ｋｃａｌ／ｍｏｌ）??１４??

?－１７．２??為使理論計算的的ＡＣ模型具有代表性，我們選取的是單層石墨稀，邊緣為ｚｉｇｚａｇ位??飽和的碳，Ｋ度為３個苯環(huán)，寬度為１個苯環(huán)，如圖２－４所示。中心苯環(huán)優(yōu)化的Ｃ－Ｃ??鍵氏為１．４２Ａ和１．４３Ａ，與實驗值１．４２Ａ基本吻合ｉ｜１Ｑｉ。為便于觀察以及方便作圖，我??們把所選模型蒽（ＣｍＨＯ的下半部分隱藏


本文編號：2928670