發(fā)布時(shí)間：2020-12-09 06:35

　　現(xiàn)代社會(huì),多個(gè)領(lǐng)域的科研工作者都在通過(guò)制備新材料來(lái)克服不斷出現(xiàn)的問(wèn)題。在化學(xué)領(lǐng)域,多金屬氧酸鹽（Polyoxometalates,簡(jiǎn)寫POMs）不僅自身結(jié)構(gòu)多變,而且能夠與有機(jī)分子配位,從而大大拓展了合成新分子的空間,已受到很多關(guān)注。本課題的主要研究目的是利用多金屬氧酸鹽直接或間接與有機(jī)配體結(jié)合形成新的無(wú)機(jī)-有機(jī)雜化分子。本論文制備了多種實(shí)驗(yàn)原料,包括無(wú)機(jī)配體、有機(jī)配體和二次加工金屬源,并且通過(guò)與標(biāo)準(zhǔn)譜圖對(duì)比確認(rèn)其成功合成。在無(wú)機(jī)配體方面,制備了5種不同類型的水溶性多金屬氧酸鹽和一種可溶于有機(jī)溶劑的抗衡陽(yáng)離子衍生多金屬氧酸鹽。有機(jī)配體方面,根據(jù)實(shí)驗(yàn)我們?cè)O(shè)計(jì)并合成了一種二膦酸有機(jī)配體,分子式為H₂O₃PC₄H₈PO₃H₂（簡(jiǎn)稱C₄）。在二次金屬源方面,選擇[Mn₁₂O₁₂（O₂CCH₃）₁₆（H₂O）

【文章來(lái)源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：87 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

多金屬氧酸鹽的六種基本結(jié)構(gòu)

1990 1995 2000 2005 2010 20150100Year1995 2000 2005 2010 2015050NO.oYear圖 1-2 報(bào)道的多金屬氧酸鹽相關(guān)文獻(xiàn)數(shù)量柱狀統(tǒng)計(jì)圖a)以“Polyoxometalate”為關(guān)鍵詞的搜索文獻(xiàn)數(shù)量與年份的柱狀統(tǒng)計(jì)圖b)在“Polyoxometalate”搜索結(jié)果下利用“Organic”精煉搜索的文獻(xiàn)數(shù)量與年份的柱狀統(tǒng)計(jì)圖1.3 多金屬氧酸鹽與有機(jī)配體的配位方式分析有機(jī)配體和無(wú)機(jī)多金屬氧酸鹽體系雜化需要以特定的方式結(jié)合，才能確保這兩部分的配位連接，而這種配位連接是建立在無(wú)機(jī)配體和有機(jī)配體自身的化學(xué)性質(zhì)和親電親核特性之上的，也就是說(shuō)中性或者是帶有負(fù)電荷的有機(jī)配體可以通過(guò)電子交換的方式配位連接在 POM 表現(xiàn)負(fù)電荷的位置。POM 直接或者間接與有機(jī)配體連接的形式多種多樣，但是最常見的是有機(jī)配體通過(guò)羥基、羧基和膦酸基等與之結(jié)合[28]，主要配位方式如圖 1-3。

圖 1-4 {IMo6}環(huán)與甲醇分子結(jié)合的示意圖[30, 31]a) {IMo6}環(huán)與一個(gè)甲醇分子結(jié)合的示意圖[30]b) {IMo6}環(huán)與兩個(gè)甲醇分子結(jié)合的示意圖[31]相比于甲醇分子，含有三羥甲基的有機(jī)基團(tuán)更容易與 Mo6結(jié)構(gòu)穩(wěn)，因此有很多科研工作者深入探究。2003 年，Pierre R.Marcoux 制nderson 型的 POM 與兩個(gè)三羥甲基氨基甲烷分子(簡(jiǎn)稱：Tris)配位它是由[N(C4H9)4]4[ -Mo8O26]、Mn(CH3COO)3·2H2O 和(HOCH2)3


本文編號(hào)：2906452