采用密度泛函理論（DFT）計(jì)算方法,研究了載體Ni摻雜對Ni/MgO催化劑的電子結(jié)構(gòu)及其對CH₄/CO₂重整反應(yīng)的影響。結(jié)果顯示,隨著載體Ni:Mg比的增加,CH₄解離吸附和CH_x氧化過程的反應(yīng)能壘均會(huì)隨之升高,CH也更容易產(chǎn)生熱解C,從而導(dǎo)致催化劑的活性和穩(wěn)定性的下降。通過分析重整過程的Hirshfeld電荷分配,發(fā)現(xiàn)金屬載體之間電子轉(zhuǎn)移的方向會(huì)隨著載體中Ni含量的上升由載體向Ni金屬轉(zhuǎn)移變?yōu)橛蒒i金屬向載體轉(zhuǎn)移。當(dāng)Ni金屬富電子時(shí),反應(yīng)物活化時(shí)電子的轉(zhuǎn)移主要發(fā)生在表層Ni原子與吸附物種之間,參與氧化的CH_x物種為CH₂;當(dāng)Ni金屬缺電子時(shí),反應(yīng)物活化時(shí)Ni簇的電子結(jié)構(gòu)基本保持穩(wěn)定,電子主要在載體表層的Ni原子與反應(yīng)物之間轉(zhuǎn)移,CH是主要參與氧化的CH_x物種。 

【文章來源】：物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2017年09期 第1796-1802頁 北大核心

【文章頁數(shù)】：7 頁

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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