石油中芳香類化合物、核廢料中放射性碘等能源工業(yè)副產(chǎn)物是環(huán)境污染物的重要組成部分。離子液體具有較寬的液態(tài)范圍,在污染物的萃取分離方面具有廣闊的應用前景。但是目前使用離子液體萃取環(huán)境污染物的研究中仍存在一些問題,例如針對特定污染物設計的離子液體少,離子液體與目標污染物之間的作用位點有限,離子液體用量大,萃取效率低等。作為國家自然科學基金(No.21673068)研究工作的一部分,本文基于膽堿陽離子結構中含有羥基,能與某些環(huán)境污染物之間發(fā)生相互作用的特點,選擇具有特定功能的陰離子,合成了43種膽堿離子液體,研究了這些離子液體對代表性污染物苯酚和碘的萃取捕集作用,主要研究內(nèi)容如下:1.設計、合成了43種以膽堿為陽離子,羧酸和唑類為陰離子的離子液體,采用核磁共振(NMR)、熱重分析(TGA)、差式掃描量熱(DSC)方法表征了膽堿類離子液體的熔點、熱分解溫度等物理化學性質,分析了離子液體結構對其熔點和熱分解溫度的影響。結果表明,大部分膽堿類離子液體的熔點(或玻璃態(tài)轉化溫度)低于100℃,屬于室溫離子液體的范疇。膽堿類離子液體的熔點(或玻璃態(tài)轉化溫度)主要受離子液體陰離子結構中取代基體積和個數(shù)的影響。膽堿羧酸鹽離子液體的熱分解溫度均在200℃附近。膽堿唑類離子液體的熔點主要與取代基位置,取代基體積和雜原子個數(shù)有關。2.研究了膽堿羧酸鹽離子液體對模型油(甲苯)中苯酚的萃取分離性能,考察了離子液體的結構、體系的溫度、離子液體與苯酚的摩爾比等因素對苯酚萃取分離效率和分配比的影響。研究結果表明,膽堿羧酸鹽離子液體對苯酚具有良好的萃取分離性能,在優(yōu)化的條件下,通過一步簡單萃取,13種膽堿離子液體對苯酚的萃取效率可達到99%。苯酚從甲苯相遷移到離子液體相是熱力學上有利的過程。3.研究了膽堿唑類離子液體對環(huán)己烷溶液中碘的捕集性能,采用紫外-可見光譜(UV-vis)、核磁共振波譜(~1H NMR、~(13)C NMR、COSY譜、DOSY譜)、質譜(ESI-MS)、DFT計算等手段對捕集過程及機理進行了分析。結果表明,30℃條件下,膽堿咪唑離子液體在15分鐘內(nèi)即可達到吸附平衡,吸附容量高達3.1mol/mol,膽堿唑類離子液體與碘之間形成的C-I鍵是碘捕集的主要驅動力。4.研究了膽堿唑類離子液體對碘蒸氣的捕集性能,采用熱重分析法考察了捕集碘后體系的穩(wěn)定性,并對碘捕集體系的二元相圖和可能存在的碘物種進行了分析。結果表明,在30-100℃的范圍內(nèi),膽堿咪唑離子液體對碘的捕集量隨溫度的升高而增加,最高可達11.8 mol/mol。膽堿唑類離子液體能夠穩(wěn)定儲存碘,對于30℃的碘捕集體系,經(jīng)100℃,5 mL/min的N_2吹掃10 h后,質量損失僅5%,這與離子液體對碘的高吸附量可能與捕集體系間形成低共熔溶劑有關。
【學位單位】：河南師范大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：O658.2
【部分圖文】：

表現(xiàn)出優(yōu)異的 SO2捕集性能[29]，氟功能化的離子液體是對 SO2氣體的捕集具有促進作用[30]。能與血紅蛋白結合，具有一定的毒性，戴勝課題組[31]合成離子液體，通過離子液體上碳位點的接觸（如圖 1-1）實 的吸附容量達到了 0.46 mmol/mol。在 NO 氣體的捕集方面了唑類離子液體對氮氧化物的捕集行為，其中 NO 的捕集，吸附能力遠遠高于文獻中所報道的其他吸附劑。的直接釋放會對大氣環(huán)境造成危害，張鎖江課題組[33]合成磺酰亞胺離子液體([C4im][NTf2])用于 NH3的捕集研究。[CNH3的吸附量達到了 2.69 mol/mol，遠遠高于[C4mim][NTf2 的吸附量，機理研究表明，咪唑環(huán)上 3 號位的氫對氨氣的

膽堿陽離子的結構

圖 2-3 [Ch][Im]的1H NMR 和13C NMR 圖譜m]：1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ =6.54 (s, 2H, CH=CH-3.36 (m, 2H,-NCH2CH2), 3.11 (s, 9H，-NCH3) ppm.13C NM.04 (-N-CH=N), 123.59 (CH=CH), 67.42 (-NCH2CH2), 53.15.81 (-CH3) ppm. (見圖 2-4)ab
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本文編號：2872141