全球工業(yè)化和現(xiàn)代經(jīng)濟(jì)與社會(huì)的快速發(fā)展,導(dǎo)致了傳統(tǒng)化石燃料的急劇消耗和環(huán)境的嚴(yán)重惡化。能源短缺與環(huán)境惡化極大地阻礙了人類社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展。因此,在面臨化石能源枯竭、環(huán)境污染等眾多問(wèn)題時(shí),開(kāi)發(fā)綠色的,可持續(xù)的新能源是我們?cè)诋?dāng)前21世紀(jì)亟待解決的重要課題�？稍偕履茉窗ㄌ�(yáng)能、風(fēng)能、水能和地?zé)崮艿刃滦湍茉吹拈_(kāi)發(fā)與利用極大地緩解了能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題。與風(fēng)能、太陽(yáng)能、潮汐能、地?zé)崮艿惹鍧嵞茉床煌氖?生物質(zhì)能源是當(dāng)前自然界中唯一一種可再生的有機(jī)碳資源。在生物質(zhì)能源中,木質(zhì)纖維素被認(rèn)為是生物燃料和其他增值化學(xué)產(chǎn)品的主要來(lái)源。生物質(zhì)基資源的有效充分利用能夠在很大程度上替代石油基的化工產(chǎn)品。因此,充分利用自然界大量存在的木質(zhì)纖維素生產(chǎn)生物燃料及化工產(chǎn)品的研究是未來(lái)研究的重中之重。充分利用纖維素基生物平臺(tái)化合物將其轉(zhuǎn)化為生物燃料和高附加值化工產(chǎn)品可以有效地解決能源短缺與環(huán)境污染的問(wèn)題。而當(dāng)前的轉(zhuǎn)化途徑仍然存在一些缺陷,特別在傳統(tǒng)催化劑的使用上,存在難以回收,具有腐蝕性,產(chǎn)物不易分離以及制備成本高,低水熱穩(wěn)定性和不適合大規(guī)模生產(chǎn)等問(wèn)題�；蛘咴诖呋瘹浠姆磻�(yīng)中使用氫氣進(jìn)行反應(yīng),存在安全問(wèn)題。本文以商業(yè)可得的氧化鋅做催化劑,將丁二酸酐(SA)轉(zhuǎn)化成丁二酸二甲酯(DMS)。同時(shí)還研究了CuO/MgO/ZrO_2催化劑在異丙醇做液態(tài)氫源的條件下催化氫化5-羥甲基糠醛(HMF)加氫合成2,5-二甲基呋喃(DMF)的反應(yīng)。這兩個(gè)綠色反應(yīng)過(guò)程都實(shí)現(xiàn)了纖維素基生物平臺(tái)化合物的充分利用制備高附加值的化工產(chǎn)品,實(shí)現(xiàn)了纖維素基生物平臺(tái)化合物的資源化利用。首先,以甲醇做溶劑,考察了不同的催化劑對(duì)于丁二酸酐轉(zhuǎn)化成丁二酸二甲酯的催化效果,發(fā)現(xiàn)氧化鋅的催化效果最佳。接著考察了催化劑的添加量、溶劑的添加量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間對(duì)目標(biāo)產(chǎn)物丁二酸二甲酯產(chǎn)率的影響。得到了最佳反應(yīng)條件為:丁二酸酐0.2 mmol,氧化鋅6 mg,甲醇1.2 mL,反應(yīng)溫度140 ~oC,反應(yīng)時(shí)間10 h,得到最高丁二酸二甲酯的產(chǎn)率為100%,選擇性100%。氧化鋅在反應(yīng)過(guò)程中形成的鋅物種可以再沉積形成氧化鋅,并且再形成的氧化鋅多次循環(huán)用于該反應(yīng),循環(huán)五次之后仍保持高活性,得到丁二酸二甲酯的產(chǎn)率仍為100%。另外,本文對(duì)比了不同理化特性的氧化鋅對(duì)其催化性能的影響及不同底物與溶劑的拓展研究。原料拓展結(jié)果發(fā)現(xiàn)丁二酸酐與乙醇在最佳條件下反應(yīng)也能夠生成較高產(chǎn)率的丁二酸二乙酯(92%)。同時(shí),本文還通過(guò)對(duì)反應(yīng)中間體鋅物種的表征對(duì)反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了深入的研究,提出了可能的反應(yīng)路徑。最后,本文考察了負(fù)載型銅基催化劑催化5-羥甲基糠醛氫解合成2,5-二甲基呋喃,結(jié)果發(fā)現(xiàn)CuO/MgO/ZrO_2的催化效果最好,并初步探究了催化劑的添加量、不同液態(tài)氫源、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間對(duì)目標(biāo)產(chǎn)物產(chǎn)率的影響。最佳反應(yīng)條件為:5-羥甲基糠醛(HMF)0.2 mmol,CuO/MgO/ZrO_2 25 mg,異丙醇3 mL,反應(yīng)時(shí)間4 h,反應(yīng)溫度250 ~oC,產(chǎn)物2,5-二甲基呋喃(DMF)的產(chǎn)率為63.6%。最后,提出了可能的催化HMF氫解制備2,5-二甲基呋喃的反應(yīng)路徑。
【學(xué)位單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O626.11;TK6
【部分圖文】：

化石能源在地球上的儲(chǔ)備量迅速減少，人類面臨著嚴(yán)峻的能源危機(jī)，新的可替代能源的開(kāi)發(fā)與利用迫在眉睫。（圖1-1）同時(shí)，化石能源的燃燒所釋放在空氣中的二氧化硫，二氧化碳，氮氧化物，重金屬等有害物質(zhì)造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染問(wèn)題在日趨嚴(yán)重地危害著人類的健康，這更是引起了人類的極大關(guān)注[3]。因此，在面臨化石能源危機(jī)、環(huán)境污染、空氣惡化、氣候變暖等眾多問(wèn)題時(shí)，開(kāi)發(fā)綠色的，可持續(xù)的新能源是我們?cè)诋?dāng)前 21 世紀(jì)亟待解決的重要課題。圖 1-1 能源危機(jī)Fig. 1.1 Energy crisis

生物質(zhì)能源的利用如圖1-2 所示。圖 1-2 生物質(zhì)能源的利用[10, 11]Fig. 1-2 The utilization of biomass energy由于生物質(zhì)是當(dāng)前唯一一種可以再生的有機(jī)碳資源，學(xué)術(shù)界也將研究熱點(diǎn)轉(zhuǎn)向了生物質(zhì)利用[10-12]。由于燃料需求的增加，原油價(jià)格的上漲，未來(lái)幾年人們對(duì)生物質(zhì)能源的需求預(yù)計(jì)會(huì)急劇增加。在潛在的生物質(zhì)能源中，木質(zhì)纖維素被認(rèn)為

上海交通大學(xué)碩士學(xué)位論文1.3 生物質(zhì)基平臺(tái)化合物概述及轉(zhuǎn)化利用生物質(zhì)基能源是我們社會(huì)中唯一一種可持續(xù)的能源和有機(jī)碳資源，它能夠取代石油基能源用于化學(xué)品和液體運(yùn)輸燃料的生產(chǎn)以此來(lái)降低對(duì)于傳統(tǒng)化石能源的依賴。然而，從以石油為基礎(chǔ)的經(jīng)濟(jì)向基于生物質(zhì)的經(jīng)濟(jì)轉(zhuǎn)變需要新的戰(zhàn)略和途徑。石油工業(yè)在上個(gè)世紀(jì)的成功是通過(guò)在高度整合的優(yōu)化技術(shù)的基礎(chǔ)上完成石油資源的高效和完全利用。因此，石油煉油廠的經(jīng)濟(jì)可行性是通過(guò)同時(shí)生產(chǎn)大量低價(jià)值運(yùn)輸燃料和更低價(jià)值的化學(xué)品和碳基產(chǎn)品來(lái)實(shí)現(xiàn)的。然而，巨大而復(fù)雜的石化行業(yè)，除了得到了大量的廉價(jià)燃料，還得到了很多小分子(苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1,3-丁二烯和甲醇)等物質(zhì)，這些小分子物質(zhì)可以作為制造大量化工產(chǎn)品和特種碳基產(chǎn)品的原料[20]。而這些小分子物質(zhì)就被稱為是生物質(zhì)基平臺(tái)化合物（Platform molecules）[29]。石油基和生物質(zhì)基所合成的液態(tài)燃料與化學(xué)品的區(qū)別如圖 1-4 所示。
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