全球工業(yè)化和現(xiàn)代經(jīng)濟與社會的快速發(fā)展,導(dǎo)致了傳統(tǒng)化石燃料的急劇消耗和環(huán)境的嚴重惡化。能源短缺與環(huán)境惡化極大地阻礙了人類社會的可持續(xù)發(fā)展。因此,在面臨化石能源枯竭、環(huán)境污染等眾多問題時,開發(fā)綠色的,可持續(xù)的新能源是我們在當(dāng)前21世紀亟待解決的重要課題�？稍偕履茉窗ㄌ柲�、風(fēng)能、水能和地?zé)崮艿刃滦湍茉吹拈_發(fā)與利用極大地緩解了能源危機和環(huán)境問題。與風(fēng)能、太陽能、潮汐能、地?zé)崮艿惹鍧嵞茉床煌氖?生物質(zhì)能源是當(dāng)前自然界中唯一一種可再生的有機碳資源。在生物質(zhì)能源中,木質(zhì)纖維素被認為是生物燃料和其他增值化學(xué)產(chǎn)品的主要來源。生物質(zhì)基資源的有效充分利用能夠在很大程度上替代石油基的化工產(chǎn)品。因此,充分利用自然界大量存在的木質(zhì)纖維素生產(chǎn)生物燃料及化工產(chǎn)品的研究是未來研究的重中之重。充分利用纖維素基生物平臺化合物將其轉(zhuǎn)化為生物燃料和高附加值化工產(chǎn)品可以有效地解決能源短缺與環(huán)境污染的問題。而當(dāng)前的轉(zhuǎn)化途徑仍然存在一些缺陷,特別在傳統(tǒng)催化劑的使用上,存在難以回收,具有腐蝕性,產(chǎn)物不易分離以及制備成本高,低水熱穩(wěn)定性和不適合大規(guī)模生產(chǎn)等問題。或者在催化氫化的反應(yīng)中使用氫氣進行反應(yīng),存在安全問題。本文以商業(yè)可得的氧化鋅做催化劑,將丁二酸酐(SA)轉(zhuǎn)化成丁二酸二甲酯(DMS)。同時還研究了CuO/MgO/ZrO_2催化劑在異丙醇做液態(tài)氫源的條件下催化氫化5-羥甲基糠醛(HMF)加氫合成2,5-二甲基呋喃(DMF)的反應(yīng)。這兩個綠色反應(yīng)過程都實現(xiàn)了纖維素基生物平臺化合物的充分利用制備高附加值的化工產(chǎn)品,實現(xiàn)了纖維素基生物平臺化合物的資源化利用。首先,以甲醇做溶劑,考察了不同的催化劑對于丁二酸酐轉(zhuǎn)化成丁二酸二甲酯的催化效果,發(fā)現(xiàn)氧化鋅的催化效果最佳。接著考察了催化劑的添加量、溶劑的添加量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間對目標(biāo)產(chǎn)物丁二酸二甲酯產(chǎn)率的影響。得到了最佳反應(yīng)條件為:丁二酸酐0.2 mmol,氧化鋅6 mg,甲醇1.2 mL,反應(yīng)溫度140 ~oC,反應(yīng)時間10 h,得到最高丁二酸二甲酯的產(chǎn)率為100%,選擇性100%。氧化鋅在反應(yīng)過程中形成的鋅物種可以再沉積形成氧化鋅,并且再形成的氧化鋅多次循環(huán)用于該反應(yīng),循環(huán)五次之后仍保持高活性,得到丁二酸二甲酯的產(chǎn)率仍為100%。另外,本文對比了不同理化特性的氧化鋅對其催化性能的影響及不同底物與溶劑的拓展研究。原料拓展結(jié)果發(fā)現(xiàn)丁二酸酐與乙醇在最佳條件下反應(yīng)也能夠生成較高產(chǎn)率的丁二酸二乙酯(92%)。同時,本文還通過對反應(yīng)中間體鋅物種的表征對反應(yīng)的機理進行了深入的研究,提出了可能的反應(yīng)路徑。最后,本文考察了負載型銅基催化劑催化5-羥甲基糠醛氫解合成2,5-二甲基呋喃,結(jié)果發(fā)現(xiàn)CuO/MgO/ZrO_2的催化效果最好,并初步探究了催化劑的添加量、不同液態(tài)氫源、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間對目標(biāo)產(chǎn)物產(chǎn)率的影響。最佳反應(yīng)條件為:5-羥甲基糠醛(HMF)0.2 mmol,CuO/MgO/ZrO_2 25 mg,異丙醇3 mL,反應(yīng)時間4 h,反應(yīng)溫度250 ~oC,產(chǎn)物2,5-二甲基呋喃(DMF)的產(chǎn)率為63.6%。最后,提出了可能的催化HMF氫解制備2,5-二甲基呋喃的反應(yīng)路徑。
【學(xué)位單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O626.11;TK6
【部分圖文】：

化石能源在地球上的儲備量迅速減少，人類面臨著嚴峻的能源危機，新的可替代能源的開發(fā)與利用迫在眉睫。（圖1-1）同時，化石能源的燃燒所釋放在空氣中的二氧化硫，二氧化碳，氮氧化物，重金屬等有害物質(zhì)造成了嚴重的環(huán)境污染問題在日趨嚴重地危害著人類的健康，這更是引起了人類的極大關(guān)注[3]。因此，在面臨化石能源危機、環(huán)境污染、空氣惡化、氣候變暖等眾多問題時，開發(fā)綠色的，可持續(xù)的新能源是我們在當(dāng)前 21 世紀亟待解決的重要課題。圖 1-1 能源危機Fig. 1.1 Energy crisis

生物質(zhì)能源的利用如圖1-2 所示。圖 1-2 生物質(zhì)能源的利用[10, 11]Fig. 1-2 The utilization of biomass energy由于生物質(zhì)是當(dāng)前唯一一種可以再生的有機碳資源，學(xué)術(shù)界也將研究熱點轉(zhuǎn)向了生物質(zhì)利用[10-12]。由于燃料需求的增加，原油價格的上漲，未來幾年人們對生物質(zhì)能源的需求預(yù)計會急劇增加。在潛在的生物質(zhì)能源中，木質(zhì)纖維素被認為

上海交通大學(xué)碩士學(xué)位論文1.3 生物質(zhì)基平臺化合物概述及轉(zhuǎn)化利用生物質(zhì)基能源是我們社會中唯一一種可持續(xù)的能源和有機碳資源，它能夠取代石油基能源用于化學(xué)品和液體運輸燃料的生產(chǎn)以此來降低對于傳統(tǒng)化石能源的依賴。然而，從以石油為基礎(chǔ)的經(jīng)濟向基于生物質(zhì)的經(jīng)濟轉(zhuǎn)變需要新的戰(zhàn)略和途徑。石油工業(yè)在上個世紀的成功是通過在高度整合的優(yōu)化技術(shù)的基礎(chǔ)上完成石油資源的高效和完全利用。因此，石油煉油廠的經(jīng)濟可行性是通過同時生產(chǎn)大量低價值運輸燃料和更低價值的化學(xué)品和碳基產(chǎn)品來實現(xiàn)的。然而，巨大而復(fù)雜的石化行業(yè)，除了得到了大量的廉價燃料，還得到了很多小分子(苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1,3-丁二烯和甲醇)等物質(zhì)，這些小分子物質(zhì)可以作為制造大量化工產(chǎn)品和特種碳基產(chǎn)品的原料[20]。而這些小分子物質(zhì)就被稱為是生物質(zhì)基平臺化合物（Platform molecules）[29]。石油基和生物質(zhì)基所合成的液態(tài)燃料與化學(xué)品的區(qū)別如圖 1-4 所示。
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本文編號：2867692