近年來,光電化學(xué)檢測技術(shù)由于高的靈敏度、設(shè)備簡單、易于小型化等優(yōu)勢,在化學(xué)、醫(yī)學(xué)、食品、環(huán)境監(jiān)測、生物等多個領(lǐng)域被廣泛研究。光敏材料是光電化學(xué)的基礎(chǔ),在眾多材料之中,窄帶隙p型半導(dǎo)體由于具有在還原物質(zhì)共存物中優(yōu)異的抗干擾能力,是近幾年來研究的熱點。本論文基于p型半導(dǎo)體PbS,分別利用特異的電子受體以及與帶隙相匹配的半導(dǎo)體形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)使其光電信號放大策略,開展了以下兩方面的工作:1.首先用化學(xué)合成法制備了水溶性的巰基乙酸修飾的硫化鉛量子點(TGAPbS QDs),然后利用靜電吸附自組裝的方式,用聚二甲基丙基氯化銨(PDDA)作為連接劑,制備了ITO/PbS光電極;PbS量子點在可見光的激發(fā)下,產(chǎn)生的光電子被Cr(Ⅵ)接受,將其直接還原為Cr(Ⅲ),抑制了光電子-空穴的復(fù)合,增強了PbS量子點的光電流。所提出的傳感體系實現(xiàn)了對Cr(Ⅵ)的檢測,Cr(Ⅵ)的濃度在0.02n M-2μM范圍內(nèi)有良好的線性響應(yīng),3倍信噪比下得到的檢測限為0.01n M。同時,傳感器具有良好的選擇性,成功應(yīng)用于環(huán)境水樣中Cr(Ⅵ)和總Cr元素的檢測。2.基于硫化鉛(PbS)量子點與Co3O4納米粒子形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)來提高光電轉(zhuǎn)換效率和Co3O4納米酶的催化作用的雙重信號放大策略,發(fā)展了一種新型的光電化學(xué)生物分析平臺。制備了水溶性巰基丁二酸(DMSA)修飾的Co3O4納米粒子,利用靜電吸附作用,將Co3O4納米粒子組裝在PbS量子點外層,形成p-p型異質(zhì)結(jié)構(gòu),光電轉(zhuǎn)換效率與單獨的PbS量子點相比,提高了2.8倍左右。并且Co3O4納米粒子在中性和堿性條件下,可以催化H2O2分解產(chǎn)生電子供體(氧氣),氧氣接受PbS導(dǎo)帶上的電子,有效抑制了電子-空穴對的復(fù)合,進一步放大了光電化學(xué)信號,實現(xiàn)了對H2O2的靈敏檢測,該傳感器對濃度為5-250μM的H2O2有較好的線性響應(yīng),3倍信噪比下得到的檢測限為1.13μM。并且,Co3O4納米酶代替生物模擬酶首次被應(yīng)用于光電化學(xué)傳感器領(lǐng)域,拓展了光電檢測新體系的發(fā)展。
【學(xué)位單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O657
【部分圖文】：

PEC 傳感器實質(zhì)上是一種基于傳統(tǒng)電化學(xué)的分析技術(shù)，因此它具價格低廉、易微型化、響應(yīng)快等特點。PEC 的檢測過程與電致化學(xué)好相反，即光作為激發(fā)信號，而電信號為檢測信號。由于采用了的激發(fā)和檢測信號，所以該技術(shù)背景信號較低，具有較高的靈敏度外，化學(xué)發(fā)光，電致發(fā)光，熒光等光學(xué)檢測技術(shù)需要昂貴、復(fù)雜的和圖像分析軟件。而光電化學(xué)檢測裝置簡單、價格低廉。這種分析多優(yōu)點使得其在傳感器領(lǐng)域取得了廣泛關(guān)注。 光電化學(xué)傳感器的基本原理 傳感器是基于光照下，激發(fā)后的光電材料與電極、被分析物之間發(fā)現(xiàn)光能向電能轉(zhuǎn)化的一種分析技術(shù)。其基本原理是在光電化學(xué)過析物的識別過程對光電材料（產(chǎn)生檢測信號）的光電響應(yīng)變化而建間的線性關(guān)系。

圖 4 基于 PbS/C3N4異質(zhì)結(jié)構(gòu)建的光電化學(xué) H2O2 細胞傳感器1.4 光電化學(xué)傳感器的應(yīng)用光電化學(xué)傳感器體系中，核酸 [50-54]、抗原 [55-58]、細胞 [59-61]、3]以及特異性識別的小分子物質(zhì) [64-66]常作為識別元件。通過引入酶催、核酸雜化的生物識別、以及免疫反應(yīng)，一些與識別反應(yīng)相關(guān)的物質(zhì)，例金屬離子、生物分子、有機分子等都可以通過構(gòu)建合適的光電化學(xué)傳感器行檢測。.4.1 化學(xué)物質(zhì)的檢測電化學(xué)傳感器基本上可以設(shè)計為兩個方式（1）直接檢測分子的濃度，（2）測分子的濃度。直接測量方式又包括兩種。首先，將光敏材料固定在電極后進行適當(dāng)?shù)男薷摹㈦妱菔┘拥诫姌O上，使得處于激發(fā)態(tài)的光敏材料上

在（黑色）和加入（紅色）0.2 M Cr(VI)下，在 0.1 M KCl 中的 光電流圖 2.3 PEC 響應(yīng) Cr(VI)的機理條件的優(yōu)化對 Cr(VI)高效的 PEC 響應(yīng)，對光源、施加電壓、電解質(zhì)
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