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g-C_3N_4基復合光催化劑的制備及其性能研究

發(fā)布時間:2017-04-03 08:05

  本文關(guān)鍵詞:g-C_3N_4基復合光催化劑的制備及其性能研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:隨著工業(yè)化的迅猛發(fā)展,人們的經(jīng)濟生活水平在不斷提高;與此同時,能源的過度開發(fā)和環(huán)境污染的日益嚴重,已成為威脅人類生存和發(fā)展的兩大重要因素,是實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展所面臨的重大難題。以取之不盡、用之不竭的太陽能為動力發(fā)展起來的半導體光催化技術(shù)在解決環(huán)境污染和能源危機方面顯示出優(yōu)異的性能。近來,在眾多的半導體光催化材料中,聚合物類石墨烯結(jié)構(gòu)的氮化碳(g-C3N4),作為一種穩(wěn)定、廉價且不含金屬組分的可見光光催化劑,因其特殊的電子能帶結(jié)構(gòu)(2.7 eV)和優(yōu)異的化學穩(wěn)定性,而被廣泛應(yīng)用于光催化領(lǐng)域,如光降解有機污染物、光解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧和有機選擇性光合成等。為了進一步提高g-C3N4光催化劑的量子效率,本論文深入分析了g-C3N4的研究背景以及現(xiàn)狀,從降低催化劑光生電子-空穴復合以及拓展其光響應(yīng)范圍兩方面入手,構(gòu)筑了g-C3N4基復合異質(zhì)結(jié)光催化劑,并對其光催化性能進行了系統(tǒng)的研究;本論文采用理論與實驗相結(jié)合的方法著重探討了界面微觀結(jié)構(gòu)、能帶偏移和多級界面結(jié)構(gòu)對催化劑光電性能、光催化性能的調(diào)控機制。論文的結(jié)論為進一步設(shè)計和合成高效的光催化材料提供了基礎(chǔ)。本論文的主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:第一章,首先,我們主要介紹了半導體光催化的基本原理及發(fā)展歷程,并概述了復合半導體光催化劑的研究現(xiàn)狀;其次,我們詳細講述了g-C3N4單體材料的結(jié)構(gòu)、制備方法以及影響因素;再次,我們論述了g-C3N4基復合光催化劑的研究現(xiàn)狀及存在問題;最后,我們說明了本論文的選題思路以及主要研究內(nèi)容。第二章,我們通過實驗與理論計算相結(jié)合的方法,系統(tǒng)研究了g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)中的界面相互作用、電荷遷移及分離的微觀機制,以及其對體系光催化活性的影響。首先,我們通過高溫煅燒法制備得到了類石墨烯結(jié)構(gòu)的g-C3N4單體;其次,我們通過簡單的一步法制備得到了g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)光催化劑;再次,我們測試了可見光下g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)光催化劑降解羅丹明B的光催化性能。測試結(jié)果表明制備得到的g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)光催化劑在可見光下的光催化降解活性明顯優(yōu)于g-C3N4單體和Bi2MoO6單體。進一步,我們通過理論計算研究了g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)中的界面相互作用、電荷遷移及分離的微觀機制。研究結(jié)果表明在g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)界面處內(nèi)電場的作用下,位于g-C3N4導帶上的光生電子很容易躍遷至Bi2MoO6的導帶上,從而促進了光生電子-空穴對的分離,進而使得光催化活性提高。第三章,我們主要研究了g-C3N4/m_LaVO4異質(zhì)結(jié)光催化劑的制備及其可見光降解污染物甲基橙(MO)和苯酚的研究。異質(zhì)結(jié)光催化劑中,能帶偏移是影響光催化性能的一個因素。首先,我們通過選擇不同的前驅(qū)體,制備得到了一系列具有不同能帶結(jié)構(gòu)的g-C3N4單體;其次,我們通過簡單的物理復合法制備得到了具有不同能帶勢差的g-C3N4/m-LaVO4異質(zhì)結(jié)光催化劑;再次,我們研究了能級偏移對異質(zhì)結(jié)半導體光催化劑光催化性能的影響。與此同時,我們還構(gòu)筑了g-C3N4/g-C3N4/m-LaVO4多級異質(zhì)結(jié)光催化劑,并研究表明三相異質(zhì)結(jié)顯示出優(yōu)于g-C3N4/m-LaVO4兩相異質(zhì)結(jié)的可見光光催化性能。g-C3N4/g-C3N4/m-LaVO4異質(zhì)結(jié)增強的可見光光催化性能主要是由于構(gòu)建的多級異質(zhì)結(jié)構(gòu)更有利于電荷的分離和傳輸。本工作提供了一種通過連續(xù)調(diào)控能帶偏移和構(gòu)建多級結(jié)構(gòu)來提高光催化性能的新視角。第四章的主要內(nèi)容是對本論文進行總結(jié)概括,指出論文的創(chuàng)新點,并對今后擬開展的新的研究工作進行展望。
【關(guān)鍵詞】:光催化 可見光 異質(zhì)結(jié)光催化劑 g-C_3N_4/Bi_2MoO_6 g-C_3N_4/m-LaVO_4
【學位授予單位】:山東大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:O643.36
【目錄】:
  • 摘要8-10
  • ABSTRACT10-13
  • 第一章 緒論13-37
  • 1.1 引言13-14
  • 1.2 半導體光催化的基本原理及發(fā)展歷程14-16
  • 1.3 復合半導體光催化劑的研究現(xiàn)狀16-18
  • 1.4 g-C_3N_4基復合光催化劑的研究現(xiàn)狀18-22
  • 1.4.1 g-C_3N_4單體光催化劑簡介18-19
  • 1.4.2 g-C_3N_4基復合光催化劑的研究現(xiàn)狀19-22
  • 1.5 本文選題思路及主要研究內(nèi)容22-25
  • 1.5.1 本論文的選題思想22-23
  • 1.5.2 本論文的研究內(nèi)容23-25
  • 參考文獻25-37
  • 第二章 g-C_3N_4/Bi_2MoO_6異質(zhì)結(jié)光催化劑的制備及X椙康目杉夤獯呋閱艿氖笛橛肜礪堊芯

    本文編號:283969

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