目的設(shè)計(jì)合成系列炔銅簇化合物,研究其對(duì)于生物小分子的催化活性,篩選出對(duì)生物小分子有較高傳感活性的炔銅簇化合物。方法利用溶劑熱法和常規(guī)溶劑法合成系列炔銅簇化合物;通過(guò)X-射線單晶衍射、紅外光譜和元素分析等方法對(duì)炔銅簇化合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征;利用紫外分光光度計(jì)監(jiān)測(cè)炔銅簇化合物催化過(guò)氧化氫分子及檸檬酸分子的傳感性能。結(jié)果利用叔丁基炔銅與不同種類銀鹽進(jìn)行自組裝反應(yīng),設(shè)計(jì)合成出四個(gè)結(jié)構(gòu)新穎的炔銅簇化合物,研究了這些化合物對(duì)過(guò)氧化氫和檸檬酸的紫外響應(yīng)。催化過(guò)氧化氫的實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn):化合物1~4對(duì)過(guò)氧化氫檢測(cè)區(qū)間分別9~50μmol?L~(-1),10~52μmol?L~(-1),10~50μmol?L~(-1)和10~50μmol?L~(-1);最低檢測(cè)限分別為0.98μmol?L~(-1),5.62μmol?L~(-1),2.36μmol?L~(-1)和4.72μmol?L~(-1)。對(duì)檸檬酸分子傳感實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn):化合物1~4對(duì)檸檬酸的檢測(cè)區(qū)間分別為9~75μmol?L~(-1),7~61μmol?L~(-1),6~75μmol?L~(-1)和9~90μmol?L~(-1),最低檢測(cè)限分別為2.79μmol?L~(-1),3.57μmol?L~(-1),0.29μmol?L~(-1)和1.65μmol?L~(-1)。結(jié)論化合物1~4的合成中,控制恰當(dāng)?shù)奈锪媳群头磻?yīng)溫度是合成過(guò)程中的關(guān)鍵技術(shù)�；衔�1~4對(duì)過(guò)氧化氫和檸檬酸的催化反應(yīng)中,炔銅簇化合物的銅金屬籠中銅核數(shù)越多,其氧化還原性越強(qiáng)、催化效果越好、檢測(cè)限越低;其中對(duì)檸檬酸分子的檢測(cè)效果較好,展現(xiàn)出較低的檢測(cè)線。炔銅簇類化合物的成功制備,為開(kāi)發(fā)新型生物小分子傳感器材料提供新的結(jié)構(gòu)模型和基本數(shù)據(jù)。
【學(xué)位單位】：佳木斯大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O641.4
【部分圖文】：

觸發(fā)生相應(yīng)反應(yīng)后，將被分析物反應(yīng)后的濃度、質(zhì)量等信息相繼被對(duì)應(yīng)的物理或化學(xué)換能器轉(zhuǎn)變成可被定量分析處理的聲、光、電等信號(hào)，再經(jīng)過(guò)儀表裝置2 次放大輸出后，便可知道待測(cè)物質(zhì)濃度，以此實(shí)現(xiàn)了對(duì)待檢測(cè)物質(zhì)的定性和定量分析的目的(如圖1-1 所示)。生物傳感器通常按照分子識(shí)別元件分類、按照轉(zhuǎn)換元件分類及按照被測(cè)物質(zhì)與分子識(shí)別元件的作用方式進(jìn)行分類。其中根據(jù)分子識(shí)別元件可以分為：酶?jìng)鞲衅鳌⒓?xì)胞傳感器、微生物傳感器等[7]。根據(jù)轉(zhuǎn)換元件可以分為：熱生物傳感器、半導(dǎo)體生物傳感器和圖 1-1 生物傳感器結(jié)構(gòu)示意圖Figure 1-1 Biosensor structure diagram

所研制的生物傳感器檢測(cè)微囊藻毒素的范圍在 0.05~20 g/L，其最低檢測(cè)限達(dá)到了0.05 g/L，遠(yuǎn)低于世界衛(wèi)生組織（WHO）關(guān)于飲用水中微囊藻毒素濃度（即 1 g/L）的暫行準(zhǔn)則限值，如圖1-2 所示。2017 年，Mahmood Soltanolkotabi 課題組報(bào)道了一種光學(xué)生物傳感器用于檢測(cè)環(huán)境中有機(jī)磷農(nóng)藥[14]。選用非絕熱錐形光纖作為換能元件，通過(guò)雙功能交聯(lián)劑活化光纖維表面，將乙酰膽堿酯酶固定在光纖探針上，可以快速地檢測(cè)甲基對(duì)硫磷（MPT，作為一種有機(jī)磷農(nóng)藥），其檢測(cè)范圍是 10 10mol L-1到 5×10 5mol L-1，最低檢測(cè)限是 2.4×10 10mol L-1。1.1.4.3 生物傳感器在醫(yī)療領(lǐng)域的應(yīng)用疾病在人體中的發(fā)作是一個(gè)連續(xù)過(guò)程。在現(xiàn)代醫(yī)料診斷過(guò)程中，病人需要做各種大型的醫(yī)療設(shè)備測(cè)試（如

最低檢測(cè)限是10 fmol L-1，如圖1-3 所示。1.1.4.3 生物傳感器在生物小分子檢測(cè)領(lǐng)域的應(yīng)用生物體內(nèi)存在著大量的小分子物質(zhì)，例如過(guò)氧化氫、抗壞血酸、葡萄糖等，它們對(duì)生命活動(dòng)有十分重要的作用，因此研制出靈敏的用于檢測(cè)生物小分子具有重要意義。（1）對(duì)過(guò)氧化氫分子的檢測(cè)過(guò)氧化氫是生物體內(nèi)代謝過(guò)程中的產(chǎn)物之一，它能夠?qū)C(jī)體造成損害。有研究發(fā)現(xiàn)生物體內(nèi)過(guò)氧化氫含量超標(biāo)后，可以加速細(xì)胞衰變，甚至可以誘導(dǎo)糖尿病、神經(jīng)疾病、腫瘤等疾病出現(xiàn)[17~19]。有關(guān)熒光法和電化學(xué)法檢測(cè)過(guò)氧化氫的生物傳感器也有一些報(bào)道，然而很多是采用紫外比色法檢測(cè)過(guò)氧化氫，選用具有仿過(guò)氧化物酶活性的物質(zhì)催來(lái)化 H2O2生成水和氧氣，氧氣能夠使四甲基聯(lián)苯胺（TMB）氧化成藍(lán)色產(chǎn)物，通過(guò)藍(lán)色溶液的濃度推測(cè)出過(guò)氧化氫濃度。這些仿過(guò)氧化物酶材料具有類似酶的催化活性

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本文編號(hào)：2816333