同晶取代法制備Sn-Beta沸石分子篩用于催化葡萄糖異構(gòu)化為果糖的研究
本文關(guān)鍵詞:同晶取代法制備Sn-Beta沸石分子篩用于催化葡萄糖異構(gòu)化為果糖的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:近年來,經(jīng)濟的快速發(fā)展帶來了化石資源的消耗和嚴重的環(huán)境污染,生物質(zhì)的開發(fā)和利用受到了人們越來越多的關(guān)注。葡萄糖是自然界中儲量最豐富且應(yīng)用最廣泛的一種單糖,在固體酸Sn-Beta的催化下可以高效的轉(zhuǎn)化為果糖,果糖在酸體系下可以轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛(5-HMF)。然而通過傳統(tǒng)的水熱法合成的Sn-Beta通常需要晶化約四十天才能得到較好的晶型,且氟的加入帶來了嚴重的環(huán)境污染。因此,需要尋找一種環(huán)境友好型的方法來制備。從工業(yè)化和環(huán)保的角度來看,利用同晶取代法合成的Sn-Beta沸石分子篩,對于催化葡萄糖異構(gòu)化為果糖的反應(yīng)具有更大的潛力。 本論文主要研究了以下幾方面的內(nèi)容: (1)考察了幾種含Sn材料在葡萄糖異構(gòu)化反應(yīng)中的性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)Sn-Beta對葡萄糖異構(gòu)化反應(yīng)有較高的反應(yīng)活性。以水熱法合成的Sn-Beta為催化劑,考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、催化劑用量對反應(yīng)的影響。在T=120℃,t=1h時,0.4ml質(zhì)量分數(shù)10%的葡萄糖溶液,40mg Sn-Beta時,葡萄糖轉(zhuǎn)化率和果糖收率分別達到56%和45% (2)以Al-Beta,B-Beta為母體,利用同晶取代法成功制備了Sn-Beta沸石分子篩,合成方法簡單且不會對環(huán)境帶來污染,在葡萄糖異構(gòu)化為果糖的反應(yīng)中顯示出了優(yōu)異的活性。考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、催化劑的量、溶劑及鹵化鈉添加物對反應(yīng)的影響。結(jié)果表明,在優(yōu)化的制備條件500℃同晶取代2h,和優(yōu)化的反應(yīng)條件T=120℃,t=2h,0.4ml10%葡萄糖溶液加入30mg Sn-Beta,葡萄糖最高轉(zhuǎn)化率為66%,果糖收率可達到43%, (3)考察了催化劑的重復(fù)使用性能。催化劑焙燒再生后,連續(xù)用于四次反應(yīng),催化活性比較穩(wěn)定。這說明分子篩具有較好的再生使用性能。
【關(guān)鍵詞】:葡萄糖 同晶取代法 Sn-Beta 異構(gòu)化 果糖
【學位授予單位】:大連理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2013
【分類號】:TQ426;O621.25
【目錄】:
- 摘要4-5
- Abstract5-10
- 引言10-11
- 1 文獻綜述11-28
- 1.1 生物質(zhì)概述11-18
- 1.1.1 生物質(zhì)定義11-12
- 1.1.2 生物質(zhì)利用12-13
- 1.1.3 生物質(zhì)的研究進展13-18
- 1.2 葡萄糖18-22
- 1.2.1 葡萄糖結(jié)構(gòu)18-19
- 1.2.2 葡萄糖的應(yīng)用19-20
- 1.2.3 葡萄糖的轉(zhuǎn)化利用20-22
- 1.3 Beta分子篩22-24
- 1.3.1 Beta分子篩的簡介22-23
- 1.3.2 雜原子Beta分子篩的制備方法23-24
- 1.3.3 Sn-Beta分子篩的性能研究24
- 1.4 葡萄糖異構(gòu)化為果糖的研究進展24-27
- 1.5 課題選擇及意義27-28
- 2 催化劑制備與表征28-35
- 2.1 實驗藥品及儀器28-29
- 2.1.1 實驗藥品28
- 2.1.2 實驗儀器28-29
- 2.2 催化劑的制備29-30
- 2.2.1 水熱法合成Sn-Beta沸石分子篩29
- 2.2.2 以Al-Beta為母體同晶取代合成Sn-Beta沸石分子篩29-30
- 2.2.3 以B-Beta為母體同晶取代合成Sn-Beta沸石分子篩30
- 2.3 催化劑的表征30-31
- 2.3.1 傅立葉變換-紅外光譜(FT-IR)30
- 2.3.2 X射線粉末衍射分析(XRD)30
- 2.3.3 紫外可見分光光度計(UV-Vis)30
- 2.3.4 電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-AES)30
- 2.3.5 掃描電子顯微鏡(SEM)30-31
- 2.3.6 熱重分析(TG/DTG)31
- 2.4 異構(gòu)化反應(yīng)實驗31-35
- 2.4.1 反應(yīng)步驟31
- 2.4.2 產(chǎn)物分析31-35
- 3 考察水熱法合成Sn-Beta在異構(gòu)化反應(yīng)中的性能35-42
- 3.1 不同含Sn材料的表征及反應(yīng)性能的比較35-37
- 3.1.1 XRD及ICP表征35-36
- 3.1.2 SEM表征36-37
- 3.1.3 不同材料的反應(yīng)性能考察37
- 3.2 Sn-Beta催化葡萄糖反應(yīng)的條件優(yōu)化37-41
- 3.2.1 反應(yīng)溫度及反應(yīng)時間對反應(yīng)的影響37-39
- 3.2.2 反應(yīng)1h時反應(yīng)溫度對反應(yīng)的影響39-40
- 3.2.3 催化劑用量對反應(yīng)的影響40-41
- 3.3 本章小結(jié)41-42
- 4 考察同晶取代法合成Sn-Beta催化葡萄糖異構(gòu)化反應(yīng)的性能42-56
- 4.1 催化反應(yīng)42
- 4.2 催化劑表征42-46
- 4.2.1 分子篩經(jīng)過酸處理前后及同晶取代后的XRD表征42-43
- 4.2.2 不同方法合成的Sn-Beta的Sn含量的ICP表征43-44
- 4.2.3 Sn-Beta的UV-Vis表征44
- 4.2.4 分子篩經(jīng)過酸處理前后及同晶取代后的FT-IR表征44-46
- 4.3 結(jié)果與討論46-55
- 4.3.1 不同酸處理次數(shù)后Al含量的測定46
- 4.3.2 酸處理5次后經(jīng)過不同時間同晶取代得到的催化劑的性能變化46-47
- 4.3.3 不同酸處理次數(shù)同晶取代2h得到催化劑的反應(yīng)性能47-48
- 4.3.4 反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間對反應(yīng)的影響48-49
- 4.3.5 催化劑用量對反應(yīng)的影響49-50
- 4.3.6 溶劑對反應(yīng)的影響50-52
- 4.3.7 鹵化鈉添加物對反應(yīng)的影響52-53
- 4.3.8 催化劑的重復(fù)利用53-54
- 4.3.9 Sn-Beta的TG/DTA表征54-55
- 4.4 本章小結(jié)55-56
- 結(jié)論56-57
- 參考文獻57-62
- 攻讀碩士學位期間發(fā)表學術(shù)論文情況62-63
- 致謝63-64
【參考文獻】
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