【摘要】：石墨烯(Graphene,G)是由類似苯環(huán)結構組成的蜂窩狀二維晶形結構,具有大的比表面積和共軛體系,是一種優(yōu)良的吸附劑。但G化學穩(wěn)定性極好,幾乎是不溶解的;另外,層與層之間強大的π-π共軛作用,導致它很容易在水或有機溶劑中發(fā)生聚集,不利于其本身特性的展現。將G與其它材料復合,不僅可以改善G的分散性,而且可以賦予復合材料一些新的特性。本文合成了3種G基復合材料,并研究了它們作為吸附劑對有機污染物的吸附性能。采用改性后的Hummer法制備氧化石墨,再利用Fe2+與氧化石墨間的靜電引力,將其附著于氧化石墨表面,經氧化還原、共沉淀制得磁性三維石墨烯復合物(3D-G-Fe3O4),用FT-IR、TG、TEM等對復合物進行表征。利用G本身的吸附性能和Fe3O4的磁分離特性,將其用作磁性吸附劑,結合HPLC-UV-Vis,研究了其對水樣中5種苯胺類物質的吸附性能。結果表明:3D-G-Fe3O4對不同結構分析物有不同吸附行為。其中,3D-G-Fe3O4對4-硝基苯胺、N,N-二甲基苯胺和2,6-二異丙基苯胺的吸附行為符合Freundlich模型;而對1-萘胺和二苯胺的吸附行為符合Langmuir模型,最大吸附量分別為23.23 mg/g和97.84 mg/g。3D-G-Fe3O4對5種苯胺的吸附符合二級吸附動力學模型。實驗另選取了3種陰陽離子染料(亞甲基藍、甲基橙和羅丹明B)和4種抗生素(諾氟沙星、恩諾沙星、磺胺甲基嘧啶和四環(huán)素)為目標分析物,以闡明3D-G-Fe3O4的吸附作用機制。其中,3D-G-Fe3O4對帶不同電荷的陰陽離子染料的吸附效率可達90%以上;對諾氟沙星、恩諾沙星、磺胺甲基嘧啶和四環(huán)素的吸附效率接近100%。結果表明:3D-G-Fe3O4復合物對污染物的去除能力主要是由于吸附劑與吸附質之間的π-π作用。制備了聚合離子液體(polymeric ionic liquid,PIL)固載磁性石墨烯的PIL-G-Fe3O4@SiO2復合物,用FT-IR、SEM、VSM以及Zeta電位對其進行表征,以3種陰陽離子染料(甲基橙、羅丹明B和亞甲基藍)為分析物,并將與3D-G-Fe3O4作為吸附劑的吸附結果進行對比,表明:PIL的負載增加了材料的正電荷,故使PIL-G-Fe3O4@SiO2吸附劑對陰離子染料的吸附能力增強。實驗進一步研究了該吸附劑對5種陰離子色素(莧菜紅、誘惑紅、日落黃、亮藍和檸檬黃)的吸附性均比3D-G-Fe3O4更高,說明PIL與分析物之間的靜電引力以及G與分析物之間的π-π作用均對吸附有貢獻。實驗選擇了莧菜紅、誘惑紅、日落黃為目標分析物,對影響吸附效率的參數進行了優(yōu)化,并考察了吸附熱力學和吸附動力學行為,吸附符合Langmuir吸附模型和二級動力學吸附模型。通過層層自組裝技術將PIL與GO固載于Fe3O4@SiO2表面,制備出一種新型的磁性吸附劑((PIL/GO)n-Fe3O4@SiO2),采用FT-IR對其結構進行表征。以5種染料和色素(亞甲基藍、中性紅、誘惑紅、橙黃G和莧菜紅)為目標分析物,研究了(PIL/GO)n-Fe3O4@SiO2的吸附效果。結果表明:組裝層數對吸附劑的吸附能力有明顯影響,其中,組裝層數為四個雙層時,吸附對陰離子色素和陽離子色素的吸附效果都比較好,說明GO和PIL均參與了吸附。對陰離子染料的吸附主要歸因于吸附劑表面的PIL與其間的靜電引力,而對于陽離子染料的吸附主要歸因于GO與分析物之間的靜電引力和π-π作用。
【學位授予單位】：河南工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X703;O647.3
【圖文】：

石墨烯是制備其它碳質材料的元環(huán)，但其本身存在易團聚成為目前研究的關注熱點，且在保留 G 本身優(yōu)良吸附性復雜污染物的選擇性去除能價作用和共價作用兩種作用分子間作用力（如 π-π 作用載于 G 表面。非共價作用改互作用，在提高了 G 分散性

圖 3 聚(1-乙烯基-3-己基咪唑溴鹽)-G 的合成示意的超大共軛體系，因此它能與同樣具有 π-π 也是非共價改性 G 的一種常見方法。Liu 研究N-異丙基丙烯酰胺）接枝到 G 表面，得到的溫度敏感，在水溶液中可穩(wěn)定存在，其

圖 3 聚(1-乙烯基-3-己基咪唑溴鹽)-G 的合成示意圖 作用G 本身具有的超大共軛體系，因此它能與同樣具有 π-π 結構的作用，這也是非共價改性 G 的一種常見方法。Liu 研究小組端的聚（N-異丙基丙烯酰胺）接枝到 G 表面，得到的聚（合材料對溫度敏感，在水溶液中可穩(wěn)定存在，其

【參考文獻】

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本文編號：2783841