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氨基苯甲酸構(gòu)筑的過渡金屬微孔材料的設(shè)計(jì)、合成及光催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-06-16 16:28
【摘要】:作為最簡(jiǎn)單的有機(jī)生產(chǎn)原料,苯酚在各種化學(xué)工業(yè)中應(yīng)用十分廣泛。然而,當(dāng)酚類化合物的含量嚴(yán)重超標(biāo)時(shí),將會(huì)導(dǎo)致水生植物和農(nóng)作物的死亡。所以必須采取一些手段來處理其對(duì)環(huán)境造成的污染。近年來,利用金屬有機(jī)骨架材料作為光催化劑的降解技術(shù)具有無毒、安全、降解成本低、穩(wěn)定性高、降解后不產(chǎn)生二次污染,且孔道可調(diào)節(jié)和結(jié)構(gòu)可預(yù)期等諸多優(yōu)點(diǎn),因此成為處理這一環(huán)境問題的首選措施。在以金屬有機(jī)骨架作為光催化劑的材料中,氨基苯甲酸類化合物是最為常見的有機(jī)配體。由于其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、配位能力強(qiáng)、配位模式豐富、通?梢酝ㄟ^共價(jià)鍵與金屬相連形成無限結(jié)構(gòu)的配合物,同時(shí),在分子中通常存在多條氫鍵,使得其熱穩(wěn)定性相對(duì)較高。因此,本論文以氨基苯甲酸類:5-氨基間苯二甲酸(H2L)為配體,以過渡金屬Co(II)、Zn(II)、Ni(II)、Cd(II)、Pb(II)和Mn(II)為金屬源,通過高溫反應(yīng)法成功制備了8種過渡金屬配合物,并通過IR光譜、UV-Vis光譜、X-ray單晶衍射、X-ray多晶衍射及TG分析等進(jìn)行表征。同時(shí),以不同濃度的苯酚來模擬環(huán)境污水,以合成的配合物作為催化劑,進(jìn)行降解實(shí)驗(yàn)。運(yùn)用動(dòng)力學(xué)方法對(duì)降解過程進(jìn)行了系統(tǒng)的分析,并且探討了其降解的機(jī)制。
【學(xué)位授予單位】:遼寧師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號(hào)】:O643.36;O644.1
【圖文】:

示意圖,示意圖,電子,導(dǎo)帶


降解后不產(chǎn)生二次污染的特點(diǎn)[16],因此有望成為污水處理方法中體的能級(jí)是不連續(xù),并且兩個(gè)能級(jí)之間存在一定的寬度,而這一的能量最高的能帶,VB)和導(dǎo)帶(電子未填充的能量最低的能帶,CB 之間會(huì)存在一定的差值,這個(gè)值稱為禁帶寬度(Eg)[17]。當(dāng)外加,處于 VB 中的電子就會(huì)被激發(fā)到 CB 上。此時(shí),在價(jià)帶(VB)上就),導(dǎo)帶(CB)上就形成了光生電子(具還原性)。即在半導(dǎo)體的內(nèi)部-h+)(具氧化還原性)[18,19]。最終,具有氧化還原性質(zhì)的電子-空穴對(duì)生反應(yīng),從而達(dá)到將有機(jī)物轉(zhuǎn)化為無機(jī)物的目的。圖 1.1 為光催

示意圖,能帶結(jié)構(gòu),示意圖,氧化還原電位


遼寧師范大學(xué)碩士學(xué)位論文因帶結(jié)構(gòu)化劑的能帶結(jié)構(gòu)對(duì)于反應(yīng)的降解效率來說,其影響是不可忽視的。由于不連續(xù)的,在能帶中 VB 和 CB 間存在一個(gè)差值,即禁帶寬度(Eg)。只能量高于或正好等于 Eg 時(shí),才會(huì)發(fā)生電子的躍遷,形成電子-空穴對(duì)(e 光催化降解反應(yīng)。另外,當(dāng)半導(dǎo)體產(chǎn)生電子-空穴對(duì)(e -h+)時(shí),電子空穴對(duì)具有氧化還原電位的[20-22]。如圖 1.2 所示,ZnO 的氧化還原電位為 3.2 eV原電位為 2.5 eV。除了少數(shù)材料外,不同的半導(dǎo)體材料對(duì)應(yīng)的氧化還原是不相同的。通常來說,價(jià)帶(VB)的氧化還原電位越正,空穴(h+)的氧帶(CB)的氧化還原電位越負(fù),電子(e )的還原性就越強(qiáng)[23];因此,我們律來提高光催化劑的降解性能。

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本文編號(hào):2716281

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