【摘要】：石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一種新型2D層狀半導(dǎo)體材料,其合適的能帶寬度(2.7eV),高的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性使其在光催化領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景。然而,g-C_3N_4的比表面積比較小,其光吸收波長(zhǎng)范圍僅在450 nm以下,對(duì)可見光的利用率低,其光生電子-空穴容易復(fù)合等原因限制了其廣泛應(yīng)用。為此,本論文擬通過鐵元素的摻雜對(duì)g-C_3N_4進(jìn)行修飾改性,以期調(diào)控g-C_3N_4的微觀結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu),旨在提高其比表面積、光吸收效率,優(yōu)化材料的電荷轉(zhuǎn)運(yùn)性質(zhì),促進(jìn)光生電荷的傳輸,抑制其二次復(fù)合,以促進(jìn)光催化性能的提升,為其應(yīng)用提供一定理論基礎(chǔ)。具體研究?jī)?nèi)容如下:(1)以硝酸鐵、三聚氰胺為原料,通過一步熱聚法合成了鐵元素?fù)诫sg-C_3N_4樣品,對(duì)其組成、晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了測(cè)試表征,結(jié)果表明樣品(Fe/g-C_3N_4)中鐵元素以Fe~(3+)的形式摻雜到g-C_3N_4的晶格中,Fe~(3+)的摻雜對(duì)其晶體結(jié)構(gòu)有一定的影響,導(dǎo)致g-C_3N_4的層間距變小,孔結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,比表面積提升至32.5 m~2/g,相對(duì)于純g-C_3N_4提高121%(14.7 m~2/g);樣品的熱穩(wěn)定性與純g-C_3N_4相比有所下降,分解溫度為510.6℃。(2)系統(tǒng)研究了Fe~(3+)的摻雜改性對(duì)g-C_3N_4電子結(jié)構(gòu)及其電化學(xué)性能的影響,通過對(duì)其光吸收性能的測(cè)試表明Fe~(3+)的摻雜使g-C_3N_4光吸收邊發(fā)生紅移,最大吸收波長(zhǎng)為470 nm;通過計(jì)算得到樣品的帶隙寬度為2.35 eV,導(dǎo)帶電勢(shì)為-1.1 eV,表明Fe~(3+)的摻雜使得材料的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了改變,更有利于光生電子的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)移;通過對(duì)其光致發(fā)光性能的測(cè)試表明樣品的熒光強(qiáng)度減弱,說明Fe~(3+)的摻雜有效降低了光生電子和空穴的復(fù)合幾率。(3)利用合成的Fe/g-C_3N_4作為光催化劑探討了其在可見光區(qū)域內(nèi)光降解羅丹明B性能,測(cè)試結(jié)果表明其在150 min內(nèi)可完全降解羅丹明B,降解性能相對(duì)于純g-C_3N_4光催化劑的性能提升了46%,表明Fe~(3+)的摻雜使得催化劑的比表面積的提高,催化位點(diǎn)增加;能帶寬度減小有利于載流子的傳輸,有效提高光催化效率。
【圖文】：

碩士學(xué)位論文子，這個(gè)自由電子被稱為光生電子(Photogenerated electron，e-), 此時(shí)在價(jià)帶會(huì)留下一個(gè)光生空穴(Photogenerated hole，h+)。這一過程就是產(chǎn)生光生電子-空穴對(duì)的過程。之后電子和空穴一部分由于擴(kuò)散作用或電場(chǎng)作用會(huì)轉(zhuǎn)移到半導(dǎo)體的表面，或是與吸附在半導(dǎo)體表明的分子結(jié)合或者兩者在表面結(jié)合被損耗；由于電子和空穴對(duì)不穩(wěn)定，另一部分內(nèi)部結(jié)合會(huì)以熱能或者發(fā)射光子的形式被消耗。光生電子具有很強(qiáng)的還原性，空穴具有很強(qiáng)的氧化性，在半導(dǎo)體表面積累的電子或空穴會(huì)與 H2O 或者有機(jī)物分子結(jié)合發(fā)生氧化還原反應(yīng)[7,8]。

（步驟 3）、界面電荷傳輸（步驟 4），其中光生載流子產(chǎn)生時(shí)間 級(jí)別，載流子捕獲速度也十分迅速基本在 ps 或者 ns 量級(jí)，，載流合也十分迅速（ns 級(jí)別），而電荷的界面?zhèn)鬏斨兴俾示兔黠@慢，了 ms 級(jí)別。由于載流子存在界面?zhèn)鬏數(shù)倪^程中十分緩慢，而載復(fù)合很快，所以導(dǎo)致光生載流子復(fù)合的幾率大大增加，這可能是光催化劑效率不高的普遍原因。因此，提高光催化劑的光催化效方面要增加載流子數(shù)量，另一方面則需考慮到載流子易復(fù)合這一。抑制載流子復(fù)合，促進(jìn)載流子在催化劑表面更穩(wěn)定地富集，是高效光催化活性的重要途徑。
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;O644.1

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本文編號(hào)：2632165