【摘要】：高靈敏度的激光吸收光譜技術(shù)是開展分子光譜研究的重要實(shí)驗(yàn)手段,在基礎(chǔ)科學(xué)研究以及痕量氣體探測(cè)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。光譜定量分析需要高精度的分子光譜參數(shù)(如譜線躍遷頻率、躍遷強(qiáng)度、線寬、譜線線形等),而這些光譜參數(shù)主要來自于高精度的實(shí)驗(yàn)室測(cè)量。本文主要介紹應(yīng)用激光鎖頻光腔衰蕩光譜技術(shù)測(cè)量分子光譜參數(shù)的方法,并利用該技術(shù)實(shí)現(xiàn)了對(duì)CO2分子躍遷頻率亞MHz精度的測(cè)量以及譜線強(qiáng)度好于0.85%精度的測(cè)量。此外我們也發(fā)展了集成化的光腔衰蕩光譜裝置并應(yīng)用于痕量氣體探測(cè)。本論文的主要內(nèi)容如下:第一章簡單介紹分子吸收光譜的基本理論,常見的高分辨吸收光譜技術(shù)和傳統(tǒng)光腔衰蕩光譜技術(shù)的原理。我們也簡要回顧了本文采用的激光鎖頻光腔衰蕩光譜技術(shù)的發(fā)展歷史及其測(cè)量原理。第二章詳細(xì)介紹激光鎖頻光腔衰蕩光譜實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)方法。主要內(nèi)容包括衰蕩腔體的機(jī)械設(shè)計(jì),實(shí)驗(yàn)光路的搭建以及衰蕩光譜測(cè)量方法。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該裝置的極限探測(cè)靈敏度達(dá)到4.8 × 10-12 cm-1。為了補(bǔ)償吸收氣體折射率變化帶來的色散效應(yīng),我們通過掃描腔模的方式獲得了吸收氣體的色散光譜。利用該裝置示范性測(cè)量了 CO2分子在6470.42cm-1附近的光腔衰蕩光譜,使用光頻梳作為頻率參考,我們實(shí)現(xiàn)了亞MHz的頻率測(cè)量精度。我們也對(duì)比了色散光譜與光腔衰蕩光譜的測(cè)量結(jié)果以及數(shù)據(jù)庫相關(guān)光譜參數(shù)。第三章主要介紹利用激光鎖頻光腔衰蕩光譜裝置測(cè)量12C1602分子(30011-00001)帶譜線強(qiáng)度的工作。目前部分譜線強(qiáng)度的實(shí)驗(yàn)測(cè)量相對(duì)精度和理論計(jì)算相對(duì)精度已經(jīng)好于1%,然而在某些譜線帶,不同理論強(qiáng)度計(jì)算值以及理論計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值之間的相對(duì)偏差遠(yuǎn)大于標(biāo)稱的精度,因此需要開展獨(dú)立的高精度譜線強(qiáng)度測(cè)量。利用激光鎖頻光腔衰蕩光譜裝置,我們實(shí)現(xiàn)了精度好于0.85%的譜線強(qiáng)度測(cè)量,并與之前的測(cè)量結(jié)果以及最新的理論計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。第四章介紹搭建的集成化光腔衰蕩光譜裝置,并用其開展痕量氣體探測(cè)的工作。我們充分利用了光學(xué)衰蕩腔的縱模本身可以做為頻率參考的特性,發(fā)展了三套小型的集成化光譜裝置。我們介紹了裝置的設(shè)計(jì)以及測(cè)量痕量氣體的結(jié)果,在此基礎(chǔ)上評(píng)估了裝置的性能。
【圖文】：

通過測(cè)量輻射場(chǎng)經(jīng)過樣品池后的能量損失可以獲得吸收光譜。由于各類逡逑分子具有不同的能級(jí)結(jié)構(gòu)，因此測(cè)量特定波長的衰減可以識(shí)別不同的分子。如逡逑圖１．〗所示，，根據(jù)Ｌａｍｂｅｒｔ－Ｂｅｅｒ定律，特定波長Ａ輻射場(chǎng)的透射強(qiáng)度Ｉｔ（Ａ）與入逡逑射強(qiáng)度１0（入）滿足如下關(guān)系：逡逑Ｉｔ（Ａ）邋＝邋Ｉ0（Ａ）ｅ－ａ（Ａ）Ｌ邐（１－１）逡逑或逡逑ａ（Ａ）邋＝邋￣Ｉｌｎ邐（Ｌ２）逡逑其中，Ｌ為樣品的吸收光程，ａ為分子吸收系數(shù)。對(duì)于孤立的吸收譜線：逡逑ａ（Ａ）邋＝邋ＮＳｃｐ（Ａ）邐（１．３）逡逑其中Ｎ為分子數(shù)密度，Ｓ為分子譜線強(qiáng)度，＜ｐ（Ａ）為分子吸收譜線線形函數(shù)。逡逑分子的吸收光譜主要包括三個(gè)重要參數(shù)：譜線躍遷頻率，譜線強(qiáng)度，以及譜逡逑線線形。譜線躍遷頻率Ｖｙ或者波長入Ｍ由躍遷的上下態(tài)能級(jí)差決定：逡逑ＡＥ邋＝邋Ｅ邋—邋Ｅ邋＝邋Ｋｖ＾ｊ邋＝邋Ｋｃ／Ａ＾ｊ邐（１．４）逡逑譜線強(qiáng)度表征的是躍遷的強(qiáng)度，兩個(gè)振轉(zhuǎn)態(tài)之間的譜線強(qiáng)度可以表示為：逡逑…Ｔ邐Ａ”邋ｇ＇Ｗ＇／Ｔ（１＿ｅ，／Ｔ）逡逑Ｓ（Ｔ）邋＝邋Ｉａ８＾邐Ｗ）邐邐（）逡逑Ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ邋ｂｅｔｗｅｅｎ邋ｍｏｌｅｃｕｌａｒ邋ｅｎｅｒｇｙ邋ｌｅｖｅｌｓ逡逑Ｉｎｃｉｄｅｎｔ邋．邐＾邐＾邐？邋Ｔｒａｎｓｍｉｔｔｅｄ＾逡逑Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ邋Ｉ0邋？邋？邋？邋？邐？邐？邋？邋Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ邋Ｉｔ逡逑Ｈｉｇｈ邋ｅｎｅｒｇｙ邋ｌｅｖｅｌ逡逑ＩＩ邋幸邋Ｅ．逡逑ｉ邋ｉ邋ｉ逡逑—ＩＩ？逡逑ＩＩＩ逡逑Ａ邋，邋＼邐ｐ，逡逑０邋０邋０邐乜逡逑Ｌｏｗ邋ｅｎｅｒｇｙ邋ｌｅｖｅｌ逡逑圖１．１：分子吸收光譜測(cè)量示意圖

傅里葉變換光譜技術(shù)（Ｆｏｕｒｉｅｒ邋Ｔｒａｎｓｆｏｒｍ邋Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，邋ＦＴＳ）是最為常見的分逡逑子吸收光譜技術(shù)之一，被廣泛應(yīng)用于高分辨的分子振轉(zhuǎn)光譜研[偅郟保保保常菀約按簀義掀廴疚錚郟保�，邋１�(dān)菁拔率移寮嗖猓郟保叮蕁＃疲裕擁牟飭吭砣繽跡保菜盡Ｍ賈校疲裕渝義瞎餛滓鞘褂昧寺蹩碩犯繕嬉塹慕峁埂Ｍü檔腦碩梢愿謀浯傭島途簿靛義戲瓷浠乩吹牧絞庵淶墓獬灘�，蛹喗z梢孕緯篩繕?gòu)詩A藕牛

本文編號(hào)：2617392