【摘要】：近年來,以石墨烯為代表的碳基納米材料由于自身的一些優(yōu)勢,如來源廣泛、價(jià)格便宜、生物相容、易于修飾、環(huán)境友好等,在催化有機(jī)合成領(lǐng)域顯示出獨(dú)特的性能。然而常規(guī)的探究過程耗時(shí)較長、步驟繁瑣、效率低下,且對催化機(jī)理及活性位點(diǎn)等反應(yīng)微觀過程缺乏直接可靠的認(rèn)識,電噴霧解析質(zhì)譜(DESI-MS)恰好在彌補(bǔ)了這一劣勢方面做出一定貢獻(xiàn)。DESI-MS開創(chuàng)了敞開式質(zhì)譜的新時(shí)代,并在許多方面大大擴(kuò)展了質(zhì)譜學(xué)的應(yīng)用。DESI-MS由于大氣壓條件下直接電離的能力,不僅能高效高通量檢測分析樣品,還能快速表征合成產(chǎn)物并監(jiān)測化學(xué)歷程。目前關(guān)于DESI-MS研究有機(jī)反應(yīng)的體系,包括反應(yīng)的類型、可能的中間體、以及液滴中速度加快的因素等方面有了重大突破。碳材料憑借其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)受到人們很大關(guān)注,然而有關(guān)敞開式質(zhì)譜研究碳材料在有機(jī)反應(yīng)中的應(yīng)用的文獻(xiàn)寥寥無幾,尤其是DESI-MS研究氧化石墨烯(GO)性能方面。本文利用DESI-MS研究了 GO參與下芳香醇的傅克烷基化反應(yīng)。在GO表面的含氧官能團(tuán),特別是酸基團(tuán)的催化作用下,芳香醇發(fā)生了分子間的傅克烷基化反應(yīng),而不是類似于傳統(tǒng)報(bào)道的氧化、脫水或聚合反應(yīng)。我們的研究還發(fā)現(xiàn),GO對電離效果弱或含量極低的樣品的DESI-MS質(zhì)譜信號有明顯的增強(qiáng)效應(yīng),在GO的這種作用下,我們檢測到了席夫堿合成反應(yīng)的中間體�？傊�,我們通過原位DESI-MS這種技術(shù)手段評估了 GO的表面催化性能及其質(zhì)譜信號增強(qiáng)效應(yīng),為我們理解和拓寬碳基材料在催化、分析等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了支持,并開闊了我們解決有機(jī)化學(xué)核心科學(xué)問題的視角。
【圖文】：

圖ｉ－ｉ石墨烯是其他碳同素異形體的基本組成部分［６］逡逑ｌ．ｉ．ｉ石墨烯基材料的制備逡逑圖１－２展示了四種石墨稀基材料的結(jié)構(gòu)，包括石墨�。ǎ牵颍幔穑瑁澹睿澹�、氧化石逡逑墨烯（ＧＯ）、還原氧化石墨烯（ｒＧＯ）、摻雜石墨烯（Ｄｏｐｅｄ邋Ｇ）。逡逑Ｉ逡逑ＧｒａｐｈｅｎｅＯｘｉｄｅ（ＧＯ）邐Ｒｅｄｕｃｅｄ邋ＧｒａｐｈｅｎｅＯｘｉｄｅ（ｒＧＯ）逡逑趣a義希牽潁幔穡瑁澹睿澹ǎ牽╁危模錚穡澹溴澹牽潁幔穡瑁澹睿邋澹ǎ兀牽義襄五危劐澹猓澹椋睿玨澹簦瑁邋澹瑁澹簦澹潁錚幔簦錚恚╁義賢跡保彩┘捌溲萇锏慕峁瑰義希插義，

本文編號：2604145