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無機—有機雜化超分子聚合物的自組裝、結(jié)構(gòu)及其催化性質(zhì)的研究

發(fā)布時間:2020-03-13 14:01
【摘要】:近幾十年來,無機-有機雜化材料作為一個熱門課題逐漸被深入研究,這不僅是因為其在超分子化學(xué)和晶體工程方面有著多變迷人的結(jié)構(gòu),還因為其無機部分和有機部分之間的相互作用而產(chǎn)生的獨特的性質(zhì)。本論文中我們合成了五個二價陽離子,分別是:1,5-二(4-氨基吡啶)戊烷二溴(BAPP·2Br),1,6-二(4-氨基吡啶)己烷二溴(BAPH·2Br),1,8-二(4-氨基吡啶)辛烷二溴(BAPO·2Br),1,2-二(3,4-二氨基吡啶)乙烷二溴(BDAPE·2Br),1,4-二(3,4-二氨基吡啶)丁烷二溴(BDAPB·2Br)。以這五個有機陽離子為導(dǎo)向劑,分別與過渡金屬鹵化物在室溫下經(jīng)過自組裝反應(yīng),得到14個結(jié)構(gòu)不同的無機-有機雜化超分子聚合物:[(BAPP)(CdI_4)]·DMF(1),[(BAPP)(HgI_4)]·DMF(2),[(BAPH)(CdI_4)](3),[(BAPH)(HgI_4)](4),[(BAPO)_3(Cd_2I_(10))](5),[(BAPO)_3(Hg_2I_(10))](6),[(BAPH)(CuBr_3)](7),[(BAPP)(Ag_3Br_5)]_n(8),[(BAPH)_(0.5)(AgBr_2)]_n(9),[(BAPO)_3((Ag_3Br_5)]_n(10),[(BDAPE)_(0.5)((AgBr_2)·DMF]_n(11),[(BAPH)(Ag2I_4)]_n(12),[(BDAPE)(AgI_3)](13),[(BDAPB)(Ag4I6)·2DMF]_n(14)。X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)分析表明,這14個化合物的結(jié)構(gòu)以0維和一維為主,其中化合物1和2、3和4、5和6的結(jié)構(gòu)分別極其類似。接下來,我們對這些化合物進行了一系列的表征:紅外、X-射線粉末衍射(PXRD)、元素分析、紫外、熱重等。通過紫外-可見分光光度計的測定,我們計算得到了化合物的帶隙值,表明它們都是潛在的半導(dǎo)體催化劑。在此基礎(chǔ)上,我們探究了部分化合物的光催化降解染料的性質(zhì)。研究結(jié)果表明,在相應(yīng)的實驗條件下,化合物1-6、12-14對亞甲基藍(MB)均有明顯的催化降解的效果;而只有化合物5和化合物6對甲基橙(MO)有較好的降解作用;化合物6、12-14對羅丹明B(RhB)有較好的降解效果。另外我們還發(fā)現(xiàn),當(dāng)使用過一次的催化劑再次降解另外兩種染料時,對降解MO是沒有影響的,但對降解MB或RhB卻有較大的影響,均使得降解效果有所下降。此外,我們還對有機陽離子及化合物的熒光性質(zhì)進行了測定分析。其中,除了金屬中心是汞元素的化合物以外,其它化合物均有很好的光致發(fā)光性質(zhì)。我們推測可能是由于汞元素較大的原子半徑而導(dǎo)致的熒光猝滅現(xiàn)象。
【學(xué)位授予單位】:鄭州大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:O641.3;O631.1
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本文編號:2586765

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