【摘要】：Fenton試劑自其被發(fā)現(xiàn)以來,由于超強(qiáng)的氧化能力而被廣泛關(guān)注。作為具有超強(qiáng)氧化能力的試劑,工業(yè)生產(chǎn)中Fenton試劑在處理難降解的有毒物質(zhì)方面有重要應(yīng)用。而在有機(jī)化學(xué)中,隨著過渡金屬催化的發(fā)展,鐵與過氧化物的組合被發(fā)展為有機(jī)化學(xué)中的重要催化體系,實現(xiàn)了眾多高效、高選擇性的有機(jī)反應(yīng),通過直接的氧化反應(yīng)和交叉偶聯(lián)反應(yīng),高效、高選擇性地構(gòu)建了碳-碳、碳-雜原子鍵,為有機(jī)合成提供了一系列綠色環(huán)保,高原子經(jīng)濟(jì)性的合成方法。然而,Fe/過氧化物體系雖然在實際應(yīng)用取得了許多重要成果,但目前人們對Fe與過氧化物的詳細(xì)作用機(jī)理仍然沒有較為清晰的認(rèn)識,在這一過程中活性物種究竟是羥基自由基還是高價鐵絡(luò)合物,仍然沒有定論。基于這一研究現(xiàn)狀,本論文嘗試通過以烯烴C=C氧化斷裂反應(yīng)作為模型反應(yīng),對鐵與過氧化物的作用機(jī)理進(jìn)行探索。本論文首先總結(jié)了Fe/過氧化物的發(fā)展?fàn)顩r以及在有機(jī)反應(yīng)中的具體應(yīng)用,對當(dāng)前鐵與過氧化物反應(yīng)機(jī)理方面的研究狀況進(jìn)行了了解,針對目前該研究領(lǐng)域存在的問題和不足,提出以鐵鹽分解過氧化叔丁醇促進(jìn)烯烴C=C氧化斷鍵反應(yīng)為模型反應(yīng),通過DFT計算以及XANES技術(shù)對這一反應(yīng)過程中,鐵與過氧化叔丁醇的作用機(jī)理進(jìn)行研究。研究結(jié)果表明,在反應(yīng)過程中,高價鐵氧物種作為活性物種參與了烯烴C=C鍵斷裂反應(yīng)。
【圖文】：

碩士學(xué)位論文第一章 緒論1.1 過氧化物簡介含有“-O-O-”鍵的一類化合物統(tǒng)稱為過氧化物，一般分為有機(jī)過氧化物和無機(jī)過氧化物，下表（表 1.1、1.2）為幾種常見的過氧化物,由該表可知通過過氧化氫中的氫原子被烷基、酰基、芳香基等有機(jī)基團(tuán)置換而形成不同的含有“-O-O-”鍵的過氧化物，稱為有機(jī)過氧化物。元素周期表中 IA、IIA、IIIB、IVB 族元素以及某些過渡金屬元素（如銅、銀、汞等）也能形成含有“-O-O-”鍵的化合物，稱為無機(jī)過氧化物。

用于紡織、造紙、環(huán)保、電子、食品、衛(wèi)生、軍工等有機(jī)化學(xué)領(lǐng)域，有機(jī)過氧化物作為氧化劑和環(huán)氧化劑物為氧化劑，發(fā)展了一系列經(jīng)典的人名反應(yīng)。參與的經(jīng)典人名反應(yīng)國化學(xué)家 Fenton 首次發(fā)現(xiàn)有機(jī)物在 H2O2與 Fe2+組成，并將這種體系稱為 Fenton 試劑5。其中 Fe2+離子主化作用下，一般認(rèn)為過氧化氫能產(chǎn)生活潑的羥基自由于氟氣，氧化能力極強(qiáng)，從而可以將諸如羧酸、醇、氧化，具有去除難降解有機(jī)污染物的能力6。由于具應(yīng)條件緩和且無二次污染等優(yōu)點，，特別適用于某些難的工業(yè)廢水的處理上，在印染廢水、含油廢水、含酚水、二苯胺廢水等廢水處理中有很廣泛的應(yīng)用，因此來越受到人們的關(guān)注。
【學(xué)位授予單位】：江西師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O621.25

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