【摘要】:隨著現(xiàn)代工業(yè)的迅速發(fā)展,環(huán)境污染問題日趨嚴(yán)重并威脅著人類社會(huì)的發(fā)展。光催化技術(shù)能有效利用太陽能進(jìn)行物質(zhì)的轉(zhuǎn)化,是一種在能源和環(huán)境領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景的綠色安全技術(shù),逐漸引起了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。然而,傳統(tǒng)的光催化材料存在帶隙較寬、太陽能利用率低、光生電子-空穴對(duì)易復(fù)合等缺點(diǎn),限制了其在能源與環(huán)境領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。因此,研究和開發(fā)具有高效、可持續(xù)、高穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)的半導(dǎo)體材料是該領(lǐng)域亟待解決的問題。本文分別以鹵化氧鉍(BiOX),石墨相氮化碳(g-C_3N_4)和AgI為原料,合成了一系列三元復(fù)合物:g-C_3N_4/BiOI/BiOBr,pg-C_3N_4/BiOI/BiOCl以及AgI/BiOI/pg-C_3N_4,旨在提高復(fù)合物中光生載流子的分離效率,拓寬可見光的吸收范圍,增強(qiáng)光催化活性,并通過多種表征手段對(duì)復(fù)合物的組成、結(jié)構(gòu)、形貌及光催化性能等進(jìn)行了分析探討,提出了光催化降解有機(jī)污染物可能的機(jī)理。主要研究內(nèi)容如下:1.g-C_3N_4/BiOI/BiOBr三元復(fù)合物的合成及光催化性能研究:采用水熱法合成了g-C_3N_4/BiOI/BiOBr。通過XRD、TEM、SEM、EDS、FT-IR、DRS、XPS、PL等手段對(duì)光催化劑進(jìn)行一系列結(jié)構(gòu)和性能表征。TEM和SEM分析表明g-C_3N_4為層狀結(jié)構(gòu),BiOI和BiOBr為片層結(jié)構(gòu)。DRS結(jié)果表明g-C_3N_4/BiOI/BiOBr具有明顯的可見光吸收性能。催化降解實(shí)驗(yàn)表明,g-C_3N_4/BiOI/BiOBr三元復(fù)合物催化活性較高,光照2.5 h后對(duì)亞甲基藍(lán)(MB)的降解率達(dá)80%,其降解速率常數(shù)是g-C_3N_4和BiOI/BiOBr的2.5和3.2倍。PL、光電流和EIS表明g-C_3N_4/BiOI/BiOBr中光生電子-空穴對(duì)的分離能力最強(qiáng)。捕獲實(shí)驗(yàn)說明,降解過程中·OH,·O2-和h+均有一定作用,其中h+的作用占主導(dǎo)。2.pg-C_3N_4/BiOI/BiOCl三元復(fù)合物的合成及光催化性能研究:采用硬模板法合成多孔g-C_3N_4(pg-C_3N_4),煅燒法合成pg-C_3N_4/BiOI/BiOCl復(fù)合物。運(yùn)用XRD、TEM、SEM、EDS、FT-IR、DRS、XPS、PL、ESR等手段對(duì)光催化劑進(jìn)行一系列結(jié)構(gòu)和性能表征。TEM和SEM分析表明pg-C_3N_4為多孔結(jié)構(gòu),BiOI和BiOCl為片層結(jié)構(gòu)。DRS結(jié)果表明pg-C_3N_4/BiOI/BiOCl的可見光吸收性能良好。催化降解甲基橙(MO)和4-硝基苯酚(C6H5NO3)實(shí)驗(yàn)表明,pg-C_3N_4/BiOI/BiOCl的催化性能優(yōu)于pg-C_3N_4、BiOI、BiOCl和BiOI/BiOCl,光照2.5 h后MO的降解率達(dá)85%,其降解速率常數(shù)分別是pg-C_3N_4、BiOI、BiOCl和BiOI/BiOCl的1.84、8、24和4倍。PL、光電流和EIS結(jié)果表明pg-C_3N_4/BiOI/BiOCl具有更強(qiáng)的光生電子和空穴分離能力。捕獲實(shí)驗(yàn)和ESR表明,降解過程中·OH不起作用,·O2-作用有限,而h+的作用占主導(dǎo)。3.AgI/BiOI/pg-C_3N_4三元復(fù)合物的合成及光催化性能研究:通過煅燒法合成BiOI/pg-C_3N_4復(fù)合物,沉淀法合成AgI/BiOI/pg-C_3N_4。運(yùn)用XRD、TEM、SEM、EDS、FT-IR、DRS、XPS、PL、ESR等手段對(duì)光催化劑進(jìn)行一系列結(jié)構(gòu)和性能表征。TEM和SEM分析表明pg-C_3N_4為多孔結(jié)構(gòu),BiOI為片層結(jié)構(gòu),且AgI附著在BiOI的表面。DRS結(jié)果表明AgI/BiOI/pg-C_3N_4可見光光響應(yīng)能力最強(qiáng),光吸收范圍較寬。催化降解實(shí)驗(yàn)表明,AgI/BiOI/pg-C_3N_4的催化性能優(yōu)于pg-C_3N_4、BiOI和BiOI/pg-C_3N_4,光照50 min后MO的降解率達(dá)85%,其降解速率常數(shù)分別為BiOI、pg-C_3N_4和BiOI/pg-C_3N_4的10、5.6和3.5倍。PL、光電流和EIS結(jié)果顯示相比于其他樣品AgI/BiOI/pg-C_3N_4具有最強(qiáng)的光生電子和空穴分離能力。ESR結(jié)果顯示體系中的活性物種主要為·OH和·O2-?咕鷮(shí)驗(yàn)表明,光照下,一定濃度的AgI/BiOI/pg-C_3N_4能夠在15 min內(nèi)使大腸桿菌滅活,其抗菌性能明顯優(yōu)于BiOI/pg-C_3N_4。
【學(xué)位授予單位】:江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:O643.36
【參考文獻(xiàn)】
相關(guān)期刊論文 前3條
1 張金水;王博;王心晨;;石墨相氮化碳的化學(xué)合成及應(yīng)用[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2013年09期
2 ;Synthesis of BiOCl photocatalyst by a low-cost,simple hydrolytic technique and its excellent photocatalytic activity[J];International Journal of Minerals Metallurgy and Materials;2012年05期
3 劉恢;袁堅(jiān);上官文峰;;可見光響應(yīng)光催化劑BiYWO_6的制備、表征及其完全分解水的研究[J];高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào);2008年08期
相關(guān)博士學(xué)位論文 前5條
1 王俊鵬;半導(dǎo)體材料的能帶調(diào)控及其光催化性能的研究[D];山東大學(xué);2013年
2 董鵬玉;三種典型高效光催化材料的制備及其性能研究[D];蘭州大學(xué);2013年
3 馮博;ZnSe納米材料的制備及光學(xué)、光催化性能研究[D];中國科學(xué)院研究生院(長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所);2013年
4 劉心娟;微波法合成高效納米復(fù)合光催化劑及其在光催化中的應(yīng)用[D];華東師范大學(xué);2013年
5 董帆;非金屬摻雜TiO_2基納米材料的制備新方法、結(jié)構(gòu)表征及可見光催化降解氣相甲苯性能[D];浙江大學(xué);2010年
,
本文編號(hào):
2575505
本文鏈接:http://sikaile.net/kejilunwen/huaxue/2575505.html