【摘要】：層狀復(fù)合金屬氫氧化物(LDHs)材料具有納米尺度的二維層狀結(jié)構(gòu).其晶體結(jié)構(gòu)在煅燒的條件下可發(fā)生熱致拓?fù)滢D(zhuǎn)變,利用此性質(zhì)可以LDHs為前驅(qū)體制備高分散催化劑.本文采用基于密度泛函的第一性原理分子動(dòng)力學(xué)模擬方法并結(jié)合熱重分析(TG-DTA)研究了ZnAl-LDHs在升溫過(guò)程的拓?fù)滢D(zhuǎn)變機(jī)理.通過(guò)TG-DTA數(shù)據(jù)明確了發(fā)生分解反應(yīng)的兩個(gè)關(guān)鍵性溫度273和800℃,并在這兩個(gè)溫度進(jìn)行模擬.在273℃,模擬了LDHs層間陰離子分解及層板脫羥基過(guò)程中金屬離子的遷移機(jī)理,結(jié)果表明,層間陰離子CO_3~(2-)通過(guò)與主體層板作用形成單齒配體進(jìn)行分解,產(chǎn)物水分子先于CO_2釋放到層間區(qū)域內(nèi).此時(shí)LDHs層板結(jié)構(gòu)已經(jīng)坍塌,金屬離子在層板方向及垂直層板方向都發(fā)生了顯著的遷移,拓?fù)洳蛔兞?層板方向遷移度)變化明顯.因此,ZnAl-LDHs不存在記憶效應(yīng).在800℃,模擬發(fā)現(xiàn)LDHs結(jié)構(gòu)已經(jīng)完全坍塌,生成了多孔性的混合金屬氧化物,與文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符合.本文從原子水平上理解了LDHs整個(gè)結(jié)構(gòu)從分解的起始階段到完全脫水的演變過(guò)程,并解釋了ZnAl-LDHs沒有記憶效應(yīng)的原因,為認(rèn)識(shí)LDHs熱致拓?fù)滢D(zhuǎn)變機(jī)理,設(shè)計(jì)高分散催化劑提供了有益的理論信息和指導(dǎo).

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