本文關(guān)鍵詞：負(fù)載型鈣鈦礦復(fù)合氧化物低溫氨選擇性催化還原NO_x的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：我國來自固定源的NO_x(NO+NO_2)排放量的控制日益重要，，目前國內(nèi)的研究熱點(diǎn)是采用NH3選擇性催化還原NO(NH3-SCR)技術(shù)來進(jìn)行脫硝凈化。本文針對鈣鈦礦的熱穩(wěn)定性、強(qiáng)氧化還原能力、品種多樣性、高凈化廢氣能力、成本低廉等優(yōu)勢，將鈣鈦礦催化劑用于低溫NH3脫硝，篩選出較優(yōu)組分，并將其負(fù)載在多種載體上，得出匹配的 載體和活性組分，獲得新型的負(fù)載型鈣鈦礦復(fù)合氧化物脫硝催化劑。本文首先制備了一系列純鈣鈦礦LaBO_3(B-Mn、Fe、Co)和La_2BO_4(B-Cu)應(yīng)用于低溫NH3脫硝體系，采用XRD、BET、TPD/R、FTIR等表征手段得出了決定鈣鈦礦低溫脫硝活性的主要因素是其NH3吸附能力和吸附的NO_x物種的穩(wěn)定性，確定了B位最佳元素為Mn, LaMnO-13在30700h、250oC條件下可取得78%的NO轉(zhuǎn)化率。同時(shí)將Mn系鈣鈦礦與普通Mn氧化物進(jìn)行對比，發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦的ABO_3結(jié)構(gòu)有利于提高催化劑的低溫脫硝活性，此外還探索出了LaMnO3的L-H型SCR機(jī)理。在此基礎(chǔ)上本文繼續(xù)探索了La0.9A′0.1Mn1-xB′xO3(A′-Sr、Ce、K; B′-Cu、Fe、V; x=0、0.05、0.1、0.5)的低溫脫硝活性，得出：A′最佳元素為Ce，Ce利于提高M(jìn)n系鈣鈦礦的低溫段(200oC)活性；B′為Fe、Cu，且x=0.05時(shí)活性較好，有利于提高M(jìn)n系鈣鈦礦的高溫段(200oC)的活性。 基于以上結(jié)論，本文將LaMnO_3負(fù)載于不同的載體MO_x(M-Al、Ti、Zr、Ce)以選出與純Mn鈣鈦礦最匹配的載體，得出：CeO2負(fù)載型催化劑的低溫段脫硝活性較好，Ce量與Mn量的比例對低溫段脫硝活性有很大的影響；TiO_2負(fù)載型的目的產(chǎn)物選擇性較好，但純Mn鈣鈦礦負(fù)載于TiO_2并不能改善其活性。本文得出的最優(yōu)催化劑組分為LaMnO3/CeO2=40%,該樣品在200oC可獲得100%的NO轉(zhuǎn)化率。
【關(guān)鍵詞】：Mn系鈣鈦礦 低溫NH_3脫硝 負(fù)載 Ce
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-15
• 第一章 文獻(xiàn)綜述15-25
• 1.1 NO_x的來源15
• 1.2 脫除 NO_x的進(jìn)展15-17
• 1.2.1 煙氣脫硝技術(shù)現(xiàn)狀15-17
• 1.3 低溫 NH_3-SCR 催化劑的研究現(xiàn)狀17-21
• 1.3.1 低溫 NH_3-SCR 非負(fù)載型催化劑17-18
• 1.3.2 低溫 NH_3-SCR 負(fù)載型催化劑18-21
• 1.4 鈣鈦礦復(fù)合氧化物21-22
• 1.4.1 鈣鈦礦復(fù)合氧化物的制備方法22
• 1.5 負(fù)載型鈣鈦礦復(fù)合氧化物22-24
• 1.5.1 氧化物載體的制備方法23
• 1.5.2 鈣鈦礦型復(fù)合氧化物在載體上的負(fù)載方法23-24
• 1.6 本課題研究的意義和內(nèi)容24-25
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分25-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料和儀器25-26
• 2.2 樣品的制備26
• 2.3 催化劑的表征與活性評價(jià)26-28
• 第三章 不同 B 組分鈣鈦礦的表征結(jié)果和催化活性28-39
• 3.1 不同 B 組分鈣鈦礦的表征結(jié)果及討論28-34
• 3.1.1 不同 B 組分鈣鈦礦的 XRD 與比表面積表征結(jié)果28-29
• 3.1.2 不同 B 組分鈣鈦礦的 TPR 表征結(jié)果29-30
• 3.1.3 不同 B 組分鈣鈦礦的 TPD 表征結(jié)果30-34
• 3.2 不同 B 組分鈣鈦礦的活性評價(jià)結(jié)果34-36
• 3.3 TPD 結(jié)果與活性數(shù)據(jù)的關(guān)聯(lián)36-38
• 3.4 本章小結(jié)38-39
• 第四章 LaMnO_3鈣鈦礦與普通氧化物的對比及 LaMnO_3的 SCR 反應(yīng)機(jī)理39-50
• 4.1 LaMnO_3鈣鈦礦與普通氧化物的對比39-42
• 4.1.1 LaMnO_3、La2O_3+MnO_x與 La-Mn-O 的 XRD 及 BET 比表面積表征39-40
• 4.1.2 LaMnO_3、La2O_3+MnO_x與 La-Mn-O 的活性評價(jià)結(jié)果40
• 4.1.3 LaMnO_3、La2O_3+MnO_x的 XPS 表征結(jié)果40-42
• 4.2 LaMnO_3的 SCR 機(jī)理探索42-49
• 4.2.1 LaMnO_3表面的 NO+O_2共吸附及 NH_3與 NO_x物種的反應(yīng)42-44
• 4.2.2 LaMnO_3表面的 NH_3吸附及 NO+O_2與 NH_3物種的反應(yīng)44-46
• 4.2.3 LaMnO_3表面上的 NO+O_2+NH_3共吸附46-47
• 4.2.4 LaMnO_3的 SCR 機(jī)理推斷47-49
• 4.3 本章小結(jié)49-50
• 第五章 La_(0.9)A′_(0.1)Mn_(1-x)B′_xO_3中 A′與 B′摻雜的探索50-66
• 5.1 La_(0.9)A′_(0.1)MnO_3中 A′摻雜的探索50-52
• 5.1.1 La_(0.9)A′_(0.1)MnO_3的 XRD 表征結(jié)果50-51
• 5.1.2 La_(0.9)A′_(0.1)MnO_3的活性評價(jià)結(jié)果51-52
• 5.2 LaMn_(0.9)B′0.1O3中 B′摻雜的探索52-56
• 5.2.1 LaMn_(0.9)B′(B′-Fe、Cu、V、Co)_(0.1)O_3的 XRD 表征結(jié)果52-53
• 5.2.2 LaMn_(0.9)B′(B′-Fe、Cu、V、Co)_(0.1)O_3的 TPR 表征結(jié)果53-54
• 5.2.3 LaMn_(0.9)B′(B′-Fe、Cu、V、Co)_(0.1)O_3的活性評價(jià)結(jié)果54-56
• 5.3 LaMn_(1-x)B′(B′-Fe、Cu、V)_xO_3(x=0、0.05、0.1、0.5)的活性考察56-65
• 5.3.1 LaMn_(1-x)Fe_xO_3(x=0、0.05、0.1、0.5)的考察56-59
• 5.3.2 LaMn_(1-x)Cu_xO_3(x=0、0.05、0.1、0.5)的考察59-62
• 5.3.3 LaMn_(1-x)V_xO_3(x=0、0.05、0.1、0.5)的考察62-65
• 5.4 本章小結(jié)65-66
• 第六章 負(fù)載型鈣鈦礦的低溫脫硝活性66-77
• 6.1 MO_x(M-Al、Zr、Ce、Ti)載體的考察66-69
• 6.1.1 LaMnO_3/MO_x(M-Al、Zr、Ce、Ti)的 XRD 表征結(jié)果66-67
• 6.1.2 LaMnO_3/MO_x(M-Al、Zr、Ce、Ti)的活性評價(jià)結(jié)果67-69
• 6.2 Ce 對 Mn 系鈣鈦礦低溫脫硝性能的影響69-73
• 6.2.1 Ce-Mn 催化劑的考察69-71
• 6.2.2 CeO_2負(fù)載型催化劑的考察71-73
• 6.3 TiO_2對 Mn 系鈣鈦礦低溫脫硝性能的影響73-75
• 6.3.1 TiO_2負(fù)載型鈣鈦礦催化劑的 XRD 表征結(jié)果73-74
• 6.3.2 TiO_2負(fù)載型鈣鈦礦催化劑的活性評價(jià)結(jié)果74-75
• 6.4 較優(yōu)催化劑的低溫脫硝活性匯總比較75-76
• 6.5 本章小結(jié)76-77
• 第七章 結(jié)論77-78
• 參考文獻(xiàn)78-83
• 致謝83-84
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文84-85
• 作者和導(dǎo)師簡介85-86
• 碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會決議書86-87

【引證文獻(xiàn)】

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 李默君;低濃度甲烷催化燃燒泡沫碳化硅整體式催化劑制備及本征動(dòng)力學(xué)研究[D];北京化工大學(xué);2013年

2 薛榮榮;鈣鈦礦上含氧有機(jī)物選擇性催化脫除NO的研究[D];北京化工大學(xué);2013年

  本文關(guān)鍵詞：負(fù)載型鈣鈦礦復(fù)合氧化物低溫氨選擇性催化還原NO_x的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：255273