本文關(guān)鍵詞：介質(zhì)阻擋放電結(jié)合錳催化劑降解甲苯研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：我國工業(yè)源排放的揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)總量逐年增加,對環(huán)境造成了不容忽視的危害。低溫等離子體技術(shù)在處理VOCs方面具有處理流程短、效率高、適用范圍廣等優(yōu)點(diǎn),逐步顯示出其在技術(shù)和經(jīng)濟(jì)上的優(yōu)勢,特別是在處理低濃度VOCs的應(yīng)用中。但單獨(dú)的低溫等離子技術(shù)仍然存在能耗較高及產(chǎn)生副產(chǎn)物等缺點(diǎn)。本文針對低溫等離子體技術(shù)處理VOCs在實(shí)際應(yīng)用中的技術(shù)難點(diǎn),研制出一種適合于兩段式低溫等離子體催化處理VOCs的高效催化劑,為等離子體催化協(xié)同凈化有機(jī)廢氣技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用和研究奠定基礎(chǔ)。 采用共沉淀法制備了Ag/Co3O4催化劑、A1203負(fù)載及未負(fù)載的6種錳基催化劑,利用自制的二段式等離子體催化裝置考察了甲苯降解效果；應(yīng)用XRD、XPS、N2吸附-脫附等手段對催化劑進(jìn)行了表征；研究了負(fù)載量、反應(yīng)條件(初始濃度、流量、濕度)、臭氧濃度及反應(yīng)溫度對甲苯降解的影響。主要結(jié)論如下： (1)單獨(dú)等離子體降解甲苯效果隨著能量密度的增大而增大,在79.2J/L時(shí)可降解35ppm甲苯,并同時(shí)產(chǎn)生784ppm的臭氧,且甲苯降解濃度和臭氧產(chǎn)生濃度之間存在線性關(guān)系。紅外譜圖顯示單獨(dú)等離子降解甲苯的副產(chǎn)物包括HCOOH、N2O、O3及CO,且它們的量隨著能量密度的增加而增加。 (2)焙燒溫度對Ag/Co3O4催化劑熱催化降解甲苯活性有較大影響,其活性順序如下：673K873K473K,于673K焙燒的樣品在502K下可將甲苯完全降解,結(jié)合催化劑表征結(jié)果可知Ag的存在形態(tài)對氧化反應(yīng)具有較大的影響。但其結(jié)合等離子體降解甲苯效果不佳,能量密度為28.8J/L時(shí),其甲苯降解效率為40%,比單獨(dú)等離子體提高30%。 (3)對于不負(fù)載的錳基復(fù)合氧化物,其結(jié)合等離子體催化降解甲苯及去除臭氧活性順序?yàn)镃e-MnCo-MnNi-Mn,其中Ce-Mn在SIE為49.2J/L時(shí)甲苯降解率可達(dá)99%,臭氧殘余72ppm。對于負(fù)載型復(fù)合氧化物催化劑,其結(jié)合等離子體催化降解甲苯及去除臭氧活性順序?yàn)镃o-Mn/AlCe-Mn/AlNi-Mn/Al,其中Co-Mn/Al在SIE為28.8J/L時(shí)甲苯降解率可達(dá)100%,無臭氧殘余。FT-IR圖譜表明單獨(dú)等離子體降解甲苯主要副產(chǎn)物為HCOOH、O3、N2O、CO等,結(jié)合錳基催化劑后副產(chǎn)物均得到一定的控制,效果最好的是Co-Mn/Al催化劑,除少量N20和CO外,主要產(chǎn)物為CO2,并且C02量隨著能量密度的升高而升高。 (4)Co的摻雜能提高并穩(wěn)定MnOx的活性Co-Mn原子比例為1：1時(shí)催化劑活性最佳,在SIE為49.2J/L時(shí),甲苯降解效率可達(dá)94%,結(jié)合催化劑表征數(shù)據(jù)可知Co3Mn3O4晶體及晶格氧含量高對催化劑活性有較大的促進(jìn)作用。甲苯在催化劑上的降解量隨著臭氧濃度的變化呈現(xiàn)先增大后降低的趨勢,其臭氧濃度轉(zhuǎn)折點(diǎn)為350ppm。反應(yīng)溫度對甲苯降解有很大的影響,室溫條件下對甲苯降解和臭氧利用最為有利,但是考慮到兩段式反應(yīng)器的整體降解效果,溫度為348K更為合適。 (5)當(dāng)SIE為19.2J/L時(shí),甲苯轉(zhuǎn)化率隨著催化劑負(fù)載量的增加而增加,進(jìn)一步增加SIE,負(fù)載量對甲苯轉(zhuǎn)化率幾乎沒有影響,在SIE為28.8J/L時(shí)甲苯可幾乎完全降解。甲苯降解效率隨初始濃度的增加而降低,隨空速的減少而增加,隨濕度的變化有一最佳值(RH=28%),此時(shí)臭氧去除效果也最好,濕度過高或者過低都不利于甲苯的降解。在一定條件下多段連續(xù)等離子催化相對于并行多段等離子體催化降解效果更佳,但首個(gè)等離子體催化反應(yīng)器產(chǎn)生的副產(chǎn)物對后一個(gè)反應(yīng)器降解效果有很大的影響。
【關(guān)鍵詞】：揮發(fā)性有機(jī)氣體 介質(zhì)阻擋放電 錳基催化劑 臭氧分解 副產(chǎn)物
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：X511;O643.32
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 1 緒論12-28
• 1.1 揮發(fā)性有機(jī)氣體(VOCs)12-13
• 1.2 傳統(tǒng)VOCs控制技術(shù)13-16
• 1.2.1 熱氧化法13-14
• 1.2.2 吸附法14
• 1.2.3 吸收法14-15
• 1.2.4 生物凈化法15
• 1.2.5 膜分離法15
• 1.2.6 光催化氧化法15-16
• 1.3 低溫等離子體法16-20
• 1.3.1 等離子體概述16-17
• 1.3.2 低溫等離子體的產(chǎn)生及應(yīng)用17-20
• 1.3.3 單一等離子體技術(shù)缺點(diǎn)20
• 1.4 等離子體催化技術(shù)20-26
• 1.4.1 等離子體催化技術(shù)原理20-21
• 1.4.2 一段式反應(yīng)器21-22
• 1.4.3 二段式反應(yīng)器22
• 1.4.4 催化劑的選擇22-23
• 1.4.5 能耗與副產(chǎn)物的研究現(xiàn)狀23-26
• 1.4.6 催化劑失活26
• 1.5 本研究目的與內(nèi)容26-28
• 2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的建立與分析方法28-36
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料及儀器28-29
• 2.1.1 目標(biāo)污染物簡介28
• 2.1.2 化學(xué)試劑和氣體28
• 2.1.3 主要實(shí)驗(yàn)儀器28-29
• 2.2 實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)流程29-30
• 2.3 測試方法30-36
• 2.3.1 放電功率的測定30-31
• 2.3.2 甲苯降解效果評價(jià)參數(shù)的計(jì)算31-32
• 2.3.3 臭氧濃度的測定32-34
• 2.3.4 催化劑制備34-35
• 2.3.5 催化劑表征35-36
• 3 等離子體降解甲苯的研究36-41
• 3.1 甲苯降解36
• 3.2 臭氧產(chǎn)生36-38
• 3.3 其它副產(chǎn)物分析38-40
• 3.4 本章小結(jié)40-41
• 4 等離子體輔助Ag-Co催化劑降解甲苯41-47
• 4.1 催化劑表征結(jié)果41-43
• 4.2 甲苯降解活性評價(jià)43-46
• 4.2.1 催化氧化降解甲苯活性43-45
• 4.2.2 放電結(jié)合Ag-Co催化劑降解甲苯45-46
• 4.3 本章小結(jié)46-47
• 5 等離子體輔助錳基催化劑降解甲苯47-57
• 5.1 催化劑表征結(jié)果47-50
• 5.2 不同錳基催化劑降解甲苯評價(jià)50-52
• 5.2.1 不含活性氧化鋁載體50-51
• 5.2.2 含活性氧化鋁載體51-52
• 5.3 副產(chǎn)物分析52-56
• 5.3.1 臭氧52-54
• 5.3.2 其他副產(chǎn)物54-56
• 5.4 本章小結(jié)56-57
• 6 等離子體輔助鈷錳催化劑降解甲苯57-69
• 6.1 催化劑表征結(jié)果57-59
• 6.2 等離子體輔助Co-Mn催化劑降解甲苯59-68
• 6.2.1 溫度對單獨(dú)催化劑熱氧化的影響59-60
• 6.2.2 降解副產(chǎn)物60-61
• 6.2.3 原子比例對甲苯及臭氧降解效果的影響61-65
• 6.2.4 溫度對等離子體催化效果的影響65-67
• 6.2.5 催化劑壽命67-68
• 6.3 本章小結(jié)68-69
• 7 等離子體輔助催化過程參數(shù)研究69-81
• 7.1 催化劑負(fù)載量的影響69
• 7.2 氣相參數(shù)的影響69-77
• 7.2.1 甲苯初始濃度對甲苯降解率的影響69-72
• 7.2.2 濕度對甲苯降解率和臭氧濃度的影響72-76
• 7.2.3 空速對甲苯降解率的影響76-77
• 7.3 多段等離子體催化過程分析77-79
• 7.4 本章小結(jié)79-81
• 8 結(jié)論與展望81-84
• 8.1 結(jié)論81-82
• 8.2 本文創(chuàng)新點(diǎn)82-83
• 8.3 展望83-84
• 參考文獻(xiàn)84-90
• 作者簡歷及在讀期間研究成果90

【參考文獻(xiàn)】

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  本文關(guān)鍵詞：介質(zhì)阻擋放電結(jié)合錳催化劑降解甲苯研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：253478