【摘要】：作為新型碳納米材料,碳點具備各項優(yōu)異性能,被廣泛地應用于各個研究領域。碳點的粒徑一般在3~5 nm之間,表面含有各類功能化基團,且可通過改變功能化基團來改變碳點的溶解性。相對于傳統(tǒng)的半導體量子點來說,碳點具有更好的光學性能、生物相容性和環(huán)境友好性,可以應用于生物成像、納米傳感、光催化、光電子器件等領域。本文基于文獻報道的碳點制備方法,利用微波輔助法制備出性能優(yōu)良的熒光碳點;結合碳點和金簇的合成方法成功地制備出了復合納米碳點材料,并應用于細胞內離子檢測、雙色細胞成像、有機染料的光催化降解等方面:(1)本實驗以葡萄糖為前驅物,用微波輔助法制備出大尺寸熒光碳點,碳點表面復雜的功能化基團使其可以和各種金屬離子相互作用�；阝涬x子對碳點熒光的猝滅作用,實驗構建了高效、特異性檢測鉀離子含量的生物傳感器,檢測限為1.0×10-1 2 M。實驗成功檢測了人血清中鉀離子的含量,檢測結果和醫(yī)院提供的參考值基本一致。相比于其它傳感器復雜的表面功能化修飾、繁瑣的儀器操作,本實驗構建的生物傳方法,無需進行任何表面修飾,消耗低,操作簡單、快捷,具有非常大的應用潛力。(2)本實驗以微波輔助法制備了具有獨特性質的復合碳納米材料-含金碳點(GCDs)。并對其進行了高分辨透射電鏡(HRTEM)、XRD、高角環(huán)形暗視場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)、EDS等表征,表征結果表明含金碳點是由碳和金復合組成的。微小的金納米簇分散在2 nm左右的碳點骨架上,含金碳點同時具有碳點和金簇的部分性質,如類過氧化物酶性質及單激發(fā)/雙發(fā)射性質等。含金碳點雙發(fā)射峰對目標物不同的響應使得其可以應用于納米傳感及細胞成像中�；诤鹛键c的耐光性、生物相容性及良好的熒光性能,實驗在乳腺癌細胞及老鼠成骨細胞中對其進行了雙熒光細胞成像。最后,利用其比率型熒光細胞成像定性地檢測了老鼠成骨細胞中三價鐵的含量。(3)本實驗基于含金碳點模擬酶性質建立了超靈敏、可視化檢測前列腺癌抗原的傳感方法。通過對氯金酸、雙氧水以及穩(wěn)定劑的條件優(yōu)化,建立靈敏的顯色反應;實現了可視化及定量檢測前列腺癌抗原的目的,檢測限達到了10-1 9 g/m L,并進一步檢測了前列腺癌患者血清中前列腺癌抗原的含量。此方法與傳統(tǒng)的酶聯(lián)免疫吸附方法相比,操作簡單、靈敏度高,具有更低的檢測限。(4)本實驗將末端含有巰基的DNA單鏈適配體通過金硫鍵修飾到含金碳點的表面。利用和DNA適配體的特異性結合作用進一步將前列腺抗原(PSA)修飾到含金碳點的表面。前列腺抗原屬大分子,因此將前列腺抗原修飾到含金碳點表面時,含金碳點的共振光散射強度會發(fā)生明顯的變化。前列腺癌抗原濃度在0.01 ng/m L~0.05 ng/m L范圍內時,碳點的共振光散射強度變化值和前列腺癌抗原濃度成線性關系。以修飾了DNA適配體的含金碳點為探針,實驗定量檢測了前列腺抗原的量且檢測了生物樣品中前列腺癌抗原的含量,為臨床疾病診斷提供一種可能的方法。(5)本實驗基于碳點的光催化活性和金納米顆粒的等離子體性質,成功實現了在各種光(紫外、可見、近紅外光)照射下,催化降解羅丹明B。碳點具有較弱的光催化活性,金納米顆粒的等離子體性質,可以大大提高碳點的光催化活性,基于此實現了羅丹明B在各種光照下的光催化降解,且成功實現了紫外/可見光的協(xié)同催化,大大提高了實驗的光催化效率。
[Abstract]:As a new carbon nano-material, carbon dots have excellent properties and are widely used in various fields of research. The particle size of the carbon dot is generally between 3 and 5 nm, the surface contains various functional groups, and the solubility of the carbon point can be changed by changing the functional group. Compared with the traditional semiconductor quantum dots, the carbon dots have better optical performance, biocompatibility and environmental friendliness, and can be applied to the fields of biological imaging, nano-sensing, photocatalysis, optoelectronic devices and the like. The method for preparing the carbon point based on the literature report has the advantages that the fluorescent carbon point with excellent performance is prepared by the microwave-assisted method, the composite nano-carbon-point material is successfully prepared by combining the synthesis method of the carbon point and the gold cluster, and the composite nano-carbon-point material is applied to the intracellular ion detection and the two-color cell imaging, The photocatalytic degradation of organic dyes and other aspects are as follows: (1) The experiment uses glucose as a precursor, and a large-size fluorescent carbon point is prepared by a microwave-assisted method, and a complex functional group on the surface of the carbon dot can be used for interacting with various metal ions. Based on the quenching effect of potassium ion on the fluorescence of carbon spot, a biosensor with high efficiency and specific detection of potassium ion content was constructed. The detection limit was 1.0-10-1 2M. The content of potassium ion in human serum was successfully detected, and the results of the test and the reference value provided by the hospital were basically the same. Compared with the complex surface functionalization modification and complex instrument operation of other sensors, the biological transmission method constructed by the experiment does not need to carry out any surface modification, has low consumption, simple and rapid operation, and has very large application potential. (2) The composite carbon nano-material-gold-bearing carbon-point (GCDs) with unique properties was prepared by microwave-assisted method. The high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), XRD, high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscope (HAADF-STEM), EDS and the like were characterized. The results showed that the gold-bearing carbon point was composed of carbon and gold. The small gold nanoclusters are dispersed on the carbon point skeleton of about 2 nm, and the gold-bearing carbon point has the partial properties of carbon and gold clusters, such as the properties of the peroxidase and the properties of single excitation/ double emission. The two emission peaks of the gold-bearing carbon point have different responses to the target, so that it can be used in the nano-sensing and cell imaging. Based on the light resistance, biocompatibility and good fluorescence properties of the gold-bearing carbon spot, the double-fluorescent cell imaging was performed in the breast cancer cells and mouse osteoblasts. And finally, the content of the trivalent iron in the rat osteoblast is qualitatively detected by using the ratio-type fluorescent cell imaging. (3) The method for sensing prostate cancer antigen was established based on the properties of the gold-bearing carbon-point analog enzyme. By optimizing the conditions of the chloroauric acid, the hydrogen peroxide and the stabilizer, a sensitive color development reaction is established, the purpose of visualization and quantitative detection of the prostate cancer antigen is realized, the detection limit reaches 10-1 9 g/ m L, and the content of the prostate cancer antigen in the serum of the prostate cancer patient is further detected. Compared with the traditional enzyme-linked immunosorbent assay, the method has the advantages of simple operation, high sensitivity and lower detection limit. And (4) the experiment is to modify the DNA single-chain aptamer containing the polar base through the gold-sulfur bond to the surface of the gold-containing carbon point. The prostate antigen (PSA) is further modified to the surface of the gold-containing carbon point by the specific binding action of the DNA aptamer. The prostate antigen is a macromolecule, so the resonance light scattering intensity of the gold-bearing carbon point can change obviously when the prostate antigen is modified to the surface of the gold-containing carbon point. When the antigen concentration of the prostate cancer is within the range of 0.01 ng/ m L to 0.05 ng/ m L, the resonance light scattering intensity change value of the carbon point and the concentration of the prostate cancer antigen are linear. The gold-bearing carbon point of the DNA aptamer is modified as a probe, and the amount of the prostate antigen is quantitatively detected by the experiment, and the content of the prostate cancer antigen in the biological sample is detected, and a possible method is provided for clinical diagnosis. (5) The catalytic degradation of rhodamine B under the irradiation of various kinds of light (ultraviolet, visible and near-infrared light) under the irradiation of various kinds of light (ultraviolet, visible and near-infrared light) was successfully achieved on the basis of the photocatalytic activity of the carbon spot and the plasma properties of the gold nanoparticles. The photocatalytic degradation of the rhodamine B under various illumination can be greatly improved, and the synergistic catalysis of the ultraviolet/ visible light is successfully realized, and the photocatalytic efficiency of the experiment is greatly improved.
【學位授予單位】：湖南科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O657.3

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